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可见光-全细胞组合催化氧化环己烷/醇合成ε-己内酯的研究

发布时间:2023-11-10 18:09
  ε-己内酯是一种重要的化学中间体,因其具有良好的生物相容性、渗药性和生物降解性,已被广泛应用于食品、医药等行业。目前制备ε-己内酯的主要方法是化学法,但该方法存在反应条件较苛刻、能耗大和副产物多等缺点,因而探索更加节能、环保的ε-己内酯制备方法一直是科学和工业界的一大研究热点。可见光光催化和生物酶催化均具有反应条件温和、环境友好等优点,这两种催化技术的组合在减少污染、提高反应安全性和产物选择性等方面展现了独特优势,是绿色化学领域最具前景的研究方向之一。但目前该类技术在ε-己内酯合成方面的应用还较少研究报道,其实用性研究仍有待进一步探究。本研究将光-酶组合催化反应体系应用于ε-己内酯的合成。通过构建可见光光催化反应(以Au-Ti O2、g-C3N4为光催化剂)与环己酮单加氧酶全细胞的组合催化反应体系,实现从环己烷或环己醇直接合成ε-己内酯,为ε-己内酯的绿色合成方法提供了新思路。具体研究内容及结果如下:1.可见光光催化剂的制备、表征分析及催化能力研究。制备了两种半导体光催化剂:表面负载金纳米粒子的二氧化钛(Au-Ti O<...

【文章页数】:85 页

【学位级别】:硕士

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摘要
Abstract
主要符号表
第一章 绪论
    1.1 内酯
        1.1.1 内酯的概念及基本性质
        1.1.2 内酯的应用价值概述
        1.1.3 人工合成内酯的方法及研究现状概述
    1.2 可见光催化环己烷氧化反应的研究概述
        1.2.1 环己烷氧化反应的研究现状
        1.2.2 光催化概述
        1.2.3 可见光催化环己烷氧化反应的研究现状
    1.3 生物酶法催化合成内酯的研究概述
        1.3.1 水解酶介导Baeyer-Villiger氧化反应的研究
        1.3.2 Baeyer-Villiger单加氧酶催化Baeyer-Villiger氧化反应的研究
    1.4 光-酶组合催化反应合成内酯的研究概述
        1.4.1 组合催化反应概述
        1.4.2 组合催化反应的研究现状
        1.4.3 组合催化反应合成内酯的应用研究现状
    1.5 本课题研究的意义、主要内容及技术路线
        1.5.1 本课题研究的意义
        1.5.2 本课题研究的内容
        1.5.3 本课题研究的技术路线
第二章 光催化剂物理性质的表征分析及催化能力研究
    2.1 引言
    2.2 实验材料与仪器
        2.2.1 主要材料和试剂
        2.2.2 主要仪器和设备
    2.3 实验方法
        2.3.1 光催化剂的制备
        2.3.2 光催化剂部分物理性质表征分析
        2.3.3 光催化装置组成及光强度测定方法
        2.3.4 环己烷(酮、醇)及ε-己内酯的检测方法
        2.3.5 光催化环己烷氧化反应
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 光催化剂部分物理性质表征
        2.4.2 实验光源的光强度测定结果
        2.4.3 环己烷(酮、醇)及ε-己内酯检测分析
        2.4.4 光催化环己烷氧化反应
    2.5 本章小结
第三章 环己酮单加氧酶Ac CHMO的制备及催化性质研究
    3.1 引言
    3.2 实验材料与仪器
        3.2.1 菌株与载体
        3.2.2 主要材料和试剂
        3.2.3 主要仪器和设备
    3.3 实验方法
        3.3.1 培养基和缓冲溶液配置
        3.3.2 Ac CHMO生物催化剂的表达与纯化
        3.3.3 蛋白质浓度的测定
        3.3.4 环己酮和ε-己内酯的检测方法
        3.3.5 Ac CHMO催化Baeyer-Villiger氧化反应
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 Ac CHMO酶的表达与制备
        3.4.2 Ac CHMO催化Baeyer-Villiger氧化反应
    3.5 本章小结
第四章 光-酶组合催化反应合成ε-己内酯的研究
    4.1 引言
    4.2 实验材料与仪器
        4.2.1 主要材料和试剂
        4.2.2 主要仪器和设备
    4.3 实验方法
        4.3.1 环己醇为底物的光-酶组合催化分步反应
        4.3.2 环己烷为底物的光-酶组合催化分步反应
        4.3.3 光-酶组合催化连续反应
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 环己醇为底物的光-酶组合催化分步反应
        4.4.2 环己烷为底物的光-酶组合催化分步反应
        4.4.3 组合催化连续反应与分步反应的结果对比
    4.5 本章小结
结论与展望
    1.结论
    2.论文创新点
    3.展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号:3862061

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