多级孔ZSM-5沸石的调控合成

发布时间：2024-02-13 19:48

　　ZSM-5因其优异的水热稳定性及丰富的固体酸性等优势被广泛用于芳构化、烷基化等催化应用。但传统ZSM-5沸石孔道仅为微孔结构,其孔径限制了大分子与活性中心的接触,易发生积炭使催化剂失活。而含有介孔、大孔的多级孔ZSM-5沸石材料在一定程度上解决了上述问题,成为当前研究的热点之一。尽管其已有许多研究报道,但绝大多数在有机模板剂和介孔导向剂存在下合成获得的,并存在诸多问题亟待解决。本论文以高质量多级孔ZSM-5沸石合成为目标,在无介孔导向剂条件下,分别采用无模板体系晶种诱导法调控合成了多级孔ZSM-5纳米聚集体和有模板体系简单一步法调控制备了具有空壳型结构的多级孔ZSM-5单分散晶粒。主要具体内容和结果如下:(1)利用纯硅Silicalite-1微晶诱导,无模板合成了含晶间介孔的多级孔ZSM-5纳米聚集体:首先以硅溶胶为硅源、四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂制备了约为80 nm的Silicalite-1胶态晶种液;然后以此晶种液为诱导,采用硅溶胶和偏铝酸钠为硅源和铝源,水热一锅法制备了“刺猬状”ZSM-5聚集体。考察了晶种液用量及合成条件对产品形成的影响。结果表明:仅添加0.5%

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 ZSM-5沸石概述
        1.1.1 沸石发展简介
        1.1.2 ZSM-5沸石结构
        1.1.3 ZSM-5沸石合成方法
        1.1.4 ZSM-5沸石晶化机理
    1.2 多级孔ZSM-5沸石概述
        1.2.1 多级孔ZSM-5沸石
        1.2.2 多级孔ZSM-5沸石合成方法
    1.3 论文选题依据及研究内容
        1.3.1 选题依据
        1.3.2 研究内容
2 实验部分
    2.1 实验仪器及药品
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器及装置
    2.2 测试及表征方法
        2.2.1 X射线多晶粉末衍射(XRD)
        2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.3 透射电镜(TEM)
        2.2.4 比表面积及孔结构测试
3 无模板体系多级孔ZSM-5纳米聚集体的调控合成
    3.1 引言
    3.2 合成方法
        3.2.1 Silicalite-1 晶种的合成
        3.2.2 ZSM-5纳米聚集体的合成
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Silicalite-1 晶种表征
        3.3.2 多级孔ZSM-5纳米聚集体表征
        3.3.3 晶种添加量的影响
        3.3.4 硅铝比的影响
        3.3.5 水硅比的影响
        3.3.6 碱金属盐的影响
        3.3.7 晶化时间的影响及机理推测
        3.3.8 产品的放大合成
    3.4 本章小结
4 一步法空壳型小晶粒ZSM-5分子筛的调控合成
    4.1 引言
    4.2 合成方法
    4.3 常温陈化的空壳型小晶粒ZSM-5合成与调控优化
        4.3.1 、乙醇的影响
        4.3.2 、水量的影响
        4.3.3 、Na⁺影响
        4.3.4 、铝元素掺入的影响
        4.3.5 、晶化温度和时间的影响
    4.4 低温陈化的空壳型小晶粒ZSM-5合成与调控优化
        4.4.1 、陈化温度的影响
        4.4.2 、陈化时间的影响
        4.4.3 、TEOS滴加速率及晶化转速的影响
        4.4.4 、硅铝比的影响
        4.4.5 、Na⁺源的影响
        4.4.6 、晶化时间的影响
        4.4.7 、重复性考察
        4.4.8 、形成机制性探讨
    4.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间科研项目及科研成果
致谢



本文编号：3897107