甲醇芳构化ZSM-5分子筛制备及其本征动力学研究

发布时间：2024-02-17 23:46

　　采用水热合成法制备了用于甲醇芳构化(MTA)的、系列纳米ZSM-5分子筛,考察了硅铝比、晶化时间和晶化温度等条件对分子筛合成及催化性能的影响。以芳烃收率为目标函数确定的相对适宜合成条件为:原料摩尔配比Si:Al:TPAOH:H2O=13:1:3.4:575、晶化时间72 h和晶化温度180℃。所制备分子筛晶粒尺寸在400～600 nm之间。以过量浸渍法制备的1.5%Zn-ZSM-5分子筛为模型催化剂,开展了甲醇芳构化工艺条件研究。结果表明,随着温度的增加,芳烃收率呈现先增加后降低的趋势,当温度升高到一定程度后,催化剂寿命大幅降低;随操作空速的降低,芳烃质量收率显著增加,且催化剂寿命有所提升。确定的相对适宜工艺条件为:温度430℃、甲醇质量空速7.92 h-1,该条件下芳烃质量收率为20.28%。采用等温固定床积分反应器,在温度410～460℃、空速7～95 h-1和甲醇进料摩尔分数40%～100%条件下,开展了 MTA本征动力学特性实验研究。以含氧化合物、烯烃、芳烃、烷烃和C1以上化合物为目标考察物,建立了 MTA五集总本征动力学模型,采用Runge-Kutta积分法和单纯形-Leve...

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摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 概述
    1.2 ZSM-5分子筛简介及合成
        1.2.1 ZSM-5分子筛简介
        1.2.2 ZSM-5分子筛合成
    1.3 芳构化研究进展
        1.3.1 甲醇芳构化反应机理
        1.3.2 甲醇芳构化工艺
        1.3.3 甲醇芳构化研究现状
    1.4 ZSM-5分子筛改性
    1.5 反应动力学研究
    1.6 研究思路与研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验设备和试剂
    2.2 分子筛制备及改性
        2.2.1 ZSM-5分子筛制备
        2.2.2 ZSM-5分子筛Zn改性方法
    2.3 分子筛表征
    2.4 MTA性能评价
        2.4.1 评价装置
        2.4.2 预备实验
    2.5 反应产物分析
        2.5.1 定性分析
        2.5.2 色谱分析条件
        2.5.3 校正因子计算
        2.5.4 主要性能评价指标
第三章 ZSM-5分子筛合成和Zn负载改性研究
    3.1 合成条件对纳米ZSM-5分子筛性能的影响
        3.1.1 硅铝比对纳米ZSM-5分子筛物化性能的影响
        3.1.2 硅铝比对纳米ZSM-5分子筛MTA催化性能的影响
        3.1.3 ZSM-5分子筛合成条件的确定
    3.2 Zn改性对纳米ZSM-5分子筛性能的影响
        3.2.1 改性方法对纳米ZSM-5分子筛性能的影响
        3.2.2 Zn负载量对纳米ZSM-5分子筛MTA催化性能的影响
    3.3 本章小结
第四章 甲醇芳构化工艺条件研究
    4.1 温度对MTA反应过程的影响
    4.2 空速对MTA反应过程的影响
    4.3 甲醇进料浓度对MTA反应过程的影响
    4.4 甲醇芳构化工艺条件的确定
    4.5 本章小结
第五章 1.5%Zn-ZSM-5催化剂上MTA本征动力学研究
    5.1 反应器轴向返混和径向返混的消除
    5.2 内扩散和外扩散的消除
    5.3 本征动力学实验条件的确定
    5.4 本征动力学实验及结果
    5.5 本征动力学实验数据分析
    5.6 反应体系的集总和反应网络
    5.7 反应器动力学方程
    5.8 反应器数学模型建立
    5.9 本征动力学模型参数估值
    5.10 动力学数学模型检验
    5.11 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
作者及导师简介
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本文编号：3901526