负载型铜基催化剂催化生物质基醛酮类化合物加氢脱氧

发布时间：2024-02-27 02:34

　　现代工业借助化石能源飞速发展,然而过度依赖于不可再生资源所引发的能源危机与生态污染等隐患也日渐显露出来。为了社会可持续发展,探索可再生能源来替代枯竭的化石燃料已受到密切关注。能够快速再生的生物质资源具有廉价环保、来源广泛等优点,同时它也被认为是唯一能够大规模替代矿石能源的可再生绿色碳资源。因此,开发和研究生物质资源的转化对促进能源生产转型具有重要的意义。纤维素和半纤维素是生物质的主要组成部分,是由碳水化合物组成的聚合物。与化石燃料相比,这些组分具有更高的含氧量,较低的能量密度,以及更复杂的降解产物。若要实现转化木质纤维素生物质高选择性地生产燃料,等同于要完成碳水化合物向碳氢化合物的转变。因此生物质转化的研究核心之一是实现不同化学环境的多含氧官能团的高选择性转化,这就需要发展高效的加氢脱氧催化体系。廉价的负载型铜基催化剂对生物质基醛酮类化合物加氢脱氧反应具有较高活性,但还存在着Cu1+物种易流失、条件苛刻、底物适用范围窄、羰基选择性差和高载量铜导致的团聚失活等弊端。因此我们通过添加不同的助剂对铜基催化剂进行改性,以改善上述缺陷,并提高目标产物的产率。除此之外,借助多种表征技术探究材料的性...

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１木质纤维素生物质的三种组成结构及其组成单元：纤维素，半纤维素和木质素［１３］??

无定形均聚物，约占生物质含量的１０－２５ｗｔ％，其组成与结构同样与??具体的生物质原料种类有关，经过处理后可用于生产高价值的芳香族化学品［ｌ９，２Ｇ］。??但是由于其结构复杂，组成成分变动较大，因此目前还处于实验室研宄阶段，距??离实现高效率工业转化还有一段很长的路要走【２Ｇ］。....

图１－４醛羰基在过渡金属表面上吸附形成的ｉＶ（Ｏ）、酰基个（＜：）和ｔ！２（Ｃ，０）构型及其转化的示??意图［８３］?（１）醛与过渡金属表面（２）?ｒｉ２（Ｃ，〇）吸附构型（３）酰基＾（Ｃ）吸附构型（４）?ｉＶ（〇）吸??附构型（５）醇盐过渡态??

?第１章绪论???（１）?Ｈ??Ｒ、６＇叮??冗ｃ＝ｏ??（３）?〇?（２＞?ｌ?Ｗ?Ｈ??ｈｒ、ｃ／／?ｒ、／ｈ?ｒ＼ｃ＜??ｉ?？?—?Ｍ，?—??ｒｉ１（Ｃ）－ａｃｙｌ?ｔｉ２（Ｃ－０）?ｏｒ?ｄｉ－ｏｃ＾?ｎｉ（〇）??Ｉ?Ｊ??（５）??Ｒ－Ｈ?＋?ＣＯ?ｒ、／Ｈ?ｒ?....

图１－５糠醛在Ｐｄ－Ｃｕ催化剂上的转化机理??Ｗｕ等人用不同金属改性Ｃｕ／ＭＣＭ－４１催化剂并用于糠醛加氢反应中测试性??

这种合金可能表现出与纯Ｐｄ不同的电子结构，这种电子扰动会导致反馈给羰??基的成键轨道的电子量降低。结果，在Ｐｄ－Ｃｕ表面上形成的ｒｉ２（Ｃ，０）过渡态的稳??定性不如在纯Ｐｄ上稳定。再加上之前对Ｃｕ催化剂氢化糠醛的机理研宄中，ＤＦＴ??计算表明：若活性Ｈ进攻羰基氧原子形成羟烷基表....

图２－２?２．８Ｃｕ－３．５Ｆｅ／ＳＢＡ－１５催化剂的（Ａ）?ＴＥＭ图片和（Ｂ）?ＳＥＭ－ＥＤＸ铜铁元素分布图片??

第２章低载量Ｃｕ－Ｆｅ／ＳＢＡ－１５催化剂催化转化生物质衍生的乙酰丙酸乙酯??ｍ?ｊ??图２－２?２．８Ｃｕ－３．５Ｆｅ／ＳＢＡ－１５催化剂的（Ａ）?ＴＥＭ图片和（Ｂ）?ＳＥＭ－ＥＤＸ铜铁元素分布图片??ＯＫａｌ?ＳｉＫａｌ?Ｓｉ?Ｋａｌ??Ｆｉｇｕｒｅ?１?Ａ?Ｆｉｇｕｒｅ?１....

本文编号：3912244