过渡金属辅酶仿生体系催化还原降解全氟己磺酸

发布时间：2024-05-17 01:57

　　全氟有机酸(PFAs)因其具有独特的物理化学性质,已被广泛应用于金属电镀、泡沫灭火剂等行业。继全氟辛磺酸(PFOS,C8)被限制生产后,链长更短的全氟己磺酸(PFHxS,C6)等替代品的生产和使用越加频繁,目前已表现出较高的污染潜力,但人们对其关注度不够。PFHxS性质稳定,常规方法难以将其去除,现有降解技术存在反应条件苛刻、去除成本较高等问题。本研究引入合适的电子供体,使用过渡金属辅酶催化还原降解工业级PFHxS(直链异构体占78.2%),并考察了关键影响因素对水中PFHxS脱氟效果的影响。研究结果表明,采用过渡金属辅酶维生素B₁₂(VB₁₂)催化柠檬酸钛不仅能够降解支链PFHxS,而且也能够同时降解直链PFHxS,这是首次报道直链PFHxS的仿生还原降解。VB₁₂/柠檬酸钛体系还原降解PFHxS的过程可用准一级动力学模型拟合。当温度为75℃,在相对温和的初始pH(pH=8.30)下,工业级PFHxS降解速率常数为0.07d^-1,半衰期为9.9d。液相色谱-三重四级杆质谱联用技术(LC-MS)分析...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1全氟有机酸结构

1第1章绪论1.1全氟有机酸简介图1.1为全氟有机酸(PFAs)两种最常见形式：全氟羧酸类和全氟磺酸类，其碳链上所有的氢原子均被氟取代，是一种人造工业产品，由于其独特的物理化学性质(化学稳定性、热稳定性、抗氧化性和有效降低表面张力等特性)，PFAs已被广泛应用于多种工业生产和家庭....

图1.2PFHxS结构

1第1章绪论1.1全氟有机酸简介图1.1为全氟有机酸(PFAs)两种最常见形式：全氟羧酸类和全氟磺酸类，其碳链上所有的氢原子均被氟取代，是一种人造工业产品，由于其独特的物理化学性质(化学稳定性、热稳定性、抗氧化性和有效降低表面张力等特性)，PFAs已被广泛应用于多种工业生产和家庭....

图1.3研究技术路线图

131.5.3技术路线辅酶为催化剂外加电子供体降解直链PFHxS可行性研究过渡金属辅酶仿生系统还原降解PFHxS影响因素电子供体辅酶种类反应温度辅酶浓度初始pH降解产物推测氟离子选择电极测氟离子浓度，LC-MS/MS测液相降解产物跟踪ORP和pH变化为实现受PFHxS等短链PFA....

图2.1氟离子标准曲线

21析，减少人工操作过程。但在本实验反应体系中，并不适用。原因如下：（1）反应体系中含有金属辅酶，因此样品溶液带有颜色。虽然离子色谱可以适当进带有颜色的样品，但长期进样可能会损害色谱柱从而缩短其使用寿命；（2）当实验中采用柠檬酸钛(Ⅲ)作还原剂时，溶液中含有浓度非常高（约4000....

本文编号：3975213