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氧化铝形貌结构控制与MoS 2 活性相的构建

发布时间:2024-05-21 23:12
  在原油日益劣质化与清洁燃料质量标准迅速升级的双重压力下,炼油工业对于加氢处理催化剂的性能要求不断提高。为了应对这一要求,研发一种全新的具有更高活性和选择性的催化剂将是迎接挑战的最佳方法。目前,对加氢处理催化剂的研究主要集中于载体性质、制备新型载体和开发新制备技术等方面。本论文首先研究了不同形貌、尺寸γ-氧化铝的合成过程,在此基础上,揭示了γ-氧化铝的形貌与钴钼催化剂加氢脱硫活性之间的联系;随后开发了一种硫化态钼基催化剂的新型制备方法,并以之为基础催化剂,研究了助剂钴的添加方式对于硫化态CoMo催化剂HDS反应性能的影响;最后利用浸渍-沉淀法制备了预硫化型CoMo催化剂,考察了制备过程对于Co-Mo-S活性相的影响,为开发性能更优异的加氢脱硫催化剂提供了理论指导。在γ-氧化铝前躯体碳酸铝铵的合成过程中,研究了合成温度、pH值、陈化时间以及模板剂的加入对于γ-氧化铝颗粒尺寸、形貌以及孔径结构的影响,揭示了前躯体颗粒的形成机理。研究结果显示:γ-氧化铝的形貌主要来自其前躯体碳酸铝铵,而碳酸铝铵的形貌主要是纳米微晶在一定条件下自组装形成的,在此过程中,pH值是影响形貌与颗粒大小的关键因素。随着...

【文章页数】:139 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
abstract
创新点摘要
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 氧化铝
        1.2.1 氧化铝的性质及分类
        1.2.2 特定形貌活性氧化铝的合成方法
        1.2.3 特定形貌活性氧化铝的催化应用
    1.3 加氢处理催化剂活性相结构
        1.3.1 单分子层模型
        1.3.2 嵌入模型
        1.3.3 遥控模型
        1.3.4 辐缘-棱边模型
        1.3.5 Co-Mo-S模型
        1.3.6 加氢处理催化剂活性相研究的新进展
    1.4 加氢处理催化剂活性相的构建
        1.4.1 常规加氢处理催化剂的制备
        1.4.2 硫化型催化剂活性相的构建
    1.5 本论文的研究目的及研究任务
第二章 碳酸铝铵法制备不同形貌、尺寸的活性氧化铝
    2.0 前言
    2.1 实验部分
        2.1.1 主要原料
    2.2 实验方法
        2.2.1 碳酸铝铵的制备
        2.2.2 材料的分析与表征
    2.3 实验结果与讨论
        2.3.1 合成温度对碳酸铝铵结构和形貌的影响
        2.3.2 溶液pH值对碳酸铝铵及氧化铝结构形貌的影响
        2.3.3 陈化时间对碳酸铝铵及氧化铝结构形貌的影响
        2.3.4 模板剂对碳酸铝铵及氧化铝结构形貌的调变作用
        2.3.5 碳酸铝铵形成过程中PVA的作用机制
    2.4 小结
第三章 γ-氧化铝形貌对于催化剂加氢脱硫活性的影响
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 主要原料
        3.2.2 催化剂的制备
        3.2.3 催化材料的分析表征
        3.2.4 催化剂活性评价条件及装置
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 不同形貌氧化铝的表征分析
        3.3.2 不同形貌氧化铝所制备的催化剂的性质分析
    3.4 本章小结
第四章 浸渍-沉淀法制备MoS2/Al2O3催化剂
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 主要原料
        4.2.2 催化剂的制备
        4.2.3 催化剂的表征分析
        4.2.4 催化剂活性评价条件及装置
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 负载量对于浸渍-沉淀法制备的MoS2/Al2O3催化剂性质的影响
        4.3.2 浸渍沉淀法与常规浸渍法的比较
    4.4 本章小结
第五章 加热回流法与浸渍-沉淀法制备CoMoS/Al2O3催化剂
    5.1 前言
    5.2 实验部分
        5.2.1 主要原料
        5.2.2 实验方法
        5.2.3 表征方法
        5.2.4 催化剂活性评价装置与条件
    5.3 实验结果与讨论
        5.3.1 回流加热法制备硫化态CoMo/Al2O3催化剂及其催化性能研究
        5.3.2 浸渍-沉淀法制备CoMoS/Al2O3催化剂及其催化性能研究
    5.4 本章结论
结论
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
作者简介



本文编号:3980055

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