低温还原制备体相Ni 2 P及其选择加氢性能
发布时间：2024-06-13 23:56
大型芳烃生产装置都面临着脱除其中微量烯烃的问题。伴随着这类装置的运行,重整汽油中烯烃含量增高,因此,开发新型选择性加氢催化剂,成为工业上亟待解决的问题。本论文主要研究非贵金属催化剂Ni2P对炔烃和烯烃的选择加氢性能。程序升温还原方法(Temperature programmed reduction,简称TPR)是通过磷酸盐前驱体制备过渡金属磷化物最为常用的方法,但TPR方法条件苛刻,还原温度高(500℃),能耗大,容易导致磷损失,不适用于条件相对温和的选择性加氢反应。针对传统TPR法的这一缺点,本论文通过改变催化剂前驱体和提高氢物种还原能力两种途径来降低还原温度。首先采用室温固相合成方法,在相对温和条件下制备出催化剂前驱体。XRD和XRF结果表明,该方法制备的催化剂前驱体为Ni2P2S6相,经过300℃还原,最终的催化剂活性相为Ni2P。TEM表征结果表明,制备出的Ni2P-S催化剂晶粒尺寸更小,晶相更规整。加氢反应结果表明,Ni2P-S催化剂与Ni2P-TPR催化剂相比,具有更高的炔烃、烯烃加氢活性,并且没有造成芳烃损失。同样为了降低还原温度,分别以磷酸镍和次磷酸镍为前驱体,通过氢等...
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 芳烃生产脱除烯烃的目的
1.2 重整汽油脱除烯烃的方法
1.2.1 颗粒白土精制工艺
1.2.2 催化加氢工艺
1.3 加氢反应机理
1.3.1 烯烃加氢反应研究
1.3.2 芳烃加氢反应研究
1.4 过渡金属磷化物
1.4.1 过渡金属磷化物的结构与性质
1.4.2 过渡金属磷化物催化剂的制备
1.4.3 过渡金属磷化物的催化性能
1.4.4 钝化处理对过渡金属磷化物催化性能的影响
1.5 等离子体技术
1.5.1 等离子体概述
1.5.2 冷等离子体的产生方法
1.5.3 低温等离子体在催化领域的应用
1.5.4 等离子体在过渡金属磷化物制备中的应用
1.6 论文选题
2 实验部分
2.1 化学试剂
2.2 催化剂前驱体的制备
2.2.1 磷酸镍前驱体的制备
2.2.2 硫磷化镍前驱体的制备
2.2.3 次磷酸镍前驱体的制备
2.3 催化剂前驱体的还原
2.3.1 原位程序升温还原
2.3.2 氢等离子体还原
2.4 催化剂活性评价与产物分析
2.5 催化剂表征
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 X射线荧光光谱(XRF)
2.5.3 透射电子显微镜分析(TEM)
3 以硫磷化镍为前驱体制备Ni2P催化剂及其加氢性能研究
3.1 前言
3.2 Ni-P-S法制备Ni2P催化剂的表征
3.2.1 X射线衍射(XRD)
3.2.2 X射线荧光光谱(XRF)
3.2.3 透射电镜分析(TEM)
3.3 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的苯乙炔加氢反应
3.4 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的苯乙烯加氢反应
3.5 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的1-辛烯加氢反应
3.6 本章小结
4 氢等离子体还原制备Ni2P催化剂及其加氢性能研究
4.1 前言
4.2 PR法制备Ni2P催化剂表征
4.2.1 Ni2P-PR催化剂的XRD表征
4.2.2 Ni2P-(HY-PR)催化剂的XRD表征
4.3 Ni2P-PR催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.3.1 钝化层对Ni2P-PR催化剂加氢性能的影响
4.3.2 钝化气体对Ni2P-PR催化剂加氢性能的影响
4.3.3 Ni2P-TPR和Ni2P-PR催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.4 Ni2P-(HY-PR)催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.4.1 钠盐对Ni2P-(HY-PR)催化剂加氢性能的影响
4.4.2 不同P/Ni摩尔比对Ni2P-(HY-PR)催化剂加氢性能的影响
4.4.3 Ni2P-PR和Ni2P-(HY-PR)催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3993837
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 芳烃生产脱除烯烃的目的
1.2 重整汽油脱除烯烃的方法
1.2.1 颗粒白土精制工艺
1.2.2 催化加氢工艺
1.3 加氢反应机理
1.3.1 烯烃加氢反应研究
1.3.2 芳烃加氢反应研究
1.4 过渡金属磷化物
1.4.1 过渡金属磷化物的结构与性质
1.4.2 过渡金属磷化物催化剂的制备
1.4.3 过渡金属磷化物的催化性能
1.4.4 钝化处理对过渡金属磷化物催化性能的影响
1.5 等离子体技术
1.5.1 等离子体概述
1.5.2 冷等离子体的产生方法
1.5.3 低温等离子体在催化领域的应用
1.5.4 等离子体在过渡金属磷化物制备中的应用
1.6 论文选题
2 实验部分
2.1 化学试剂
2.2 催化剂前驱体的制备
2.2.1 磷酸镍前驱体的制备
2.2.2 硫磷化镍前驱体的制备
2.2.3 次磷酸镍前驱体的制备
2.3 催化剂前驱体的还原
2.3.1 原位程序升温还原
2.3.2 氢等离子体还原
2.4 催化剂活性评价与产物分析
2.5 催化剂表征
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 X射线荧光光谱(XRF)
2.5.3 透射电子显微镜分析(TEM)
3 以硫磷化镍为前驱体制备Ni2P催化剂及其加氢性能研究
3.1 前言
3.2 Ni-P-S法制备Ni2P催化剂的表征
3.2.1 X射线衍射(XRD)
3.2.2 X射线荧光光谱(XRF)
3.2.3 透射电镜分析(TEM)
3.3 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的苯乙炔加氢反应
3.4 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的苯乙烯加氢反应
3.5 Ni2P-TPR和Ni2P-S催化剂上的1-辛烯加氢反应
3.6 本章小结
4 氢等离子体还原制备Ni2P催化剂及其加氢性能研究
4.1 前言
4.2 PR法制备Ni2P催化剂表征
4.2.1 Ni2P-PR催化剂的XRD表征
4.2.2 Ni2P-(HY-PR)催化剂的XRD表征
4.3 Ni2P-PR催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.3.1 钝化层对Ni2P-PR催化剂加氢性能的影响
4.3.2 钝化气体对Ni2P-PR催化剂加氢性能的影响
4.3.3 Ni2P-TPR和Ni2P-PR催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.4 Ni2P-(HY-PR)催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.4.1 钠盐对Ni2P-(HY-PR)催化剂加氢性能的影响
4.4.2 不同P/Ni摩尔比对Ni2P-(HY-PR)催化剂加氢性能的影响
4.4.3 Ni2P-PR和Ni2P-(HY-PR)催化剂上的苯乙烯加氢反应
4.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3993837
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