上海地区大气降水水化学特征及其环境指示意义

发布时间：2020-05-19 10:42

【摘要】：大气降水作为水循环的重要环节,其物质组成在循环过程中随着环境的不同会发生相应变化,从而保存有诸多环境信息,因此大气降水来源与传输成为当前环境演变与全球变化研究的前沿问题。大气降水中的同位素组成对环境变化十分敏感,包含了水汽来源与传输的重要信息,可以被用来追踪天气系统及大气环流过程。此外降水在滴落到地表的过程中,通过云下捕集吸收大气中的微量气体和气溶胶,通过对大气降水中离子浓度的分析,可以进一步分析大气组分的来源,评价降水对地表生态系统的影响等。本文论文分析了2016年9月-2018年8月两年间124个雨水样品中的氢氧同位素特征(δD、δ~(18)O和δ~(17)O值特征、大气降水线等),探讨了其环境效应;利用降水同位素组成计算氘盈余值(d值)和~(17)O盈余值(~(17)O_(-excess)值)进行水汽源示踪;结合雨水样品的pH值、常量离子浓度特征以及氢氧同位素组成与常量离子浓度间的相关性分析其环境意义。通过论文的研究得出如下主要结论:1.不同年份下,近几年上海地区大气降水中的氢氧同位素组成波动较小,年波动范围呈现出逐年缩小的趋势。不同月份下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值年变化趋势一致且波动范围较大,干季偏正,雨季偏负。不同季节下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值为冬半年数值大于夏半年。单次降水尺度下,上海地区连续性降水样品中的δD、δ~(18)O和δ~(17)O值变化趋势一致,都经历了从降水开始重同位素较为富集、到降水结束慢慢变贫化的一个过程。2.上海地区δD~δ~(18)O的区域大气降水线(LMWL)为:δD=8.07δ~(18)O+11.48(r=0.96,α=0.001,n=124)。与全球大气降水线(GMWL)方程的相比,该方程的斜率和截距相近;与中国大气降水线(CMWL)相比,该方程斜率相似,截距较大。上海地区距离海洋较近,气候整体较温和湿润,所以建立的LMWL的斜率和截距较全球平均值偏大。上海地区δ~(17)O~δ~(18)O氧同位素的LMWL:δ'~(17)O=0.526×δ'~(18)O+0.00052(n=124,R~2=0.99)。该方程的斜率介于0.529-0.518,说明该地区水汽处于从海洋到陆地迁移中,且中途受到蒸发。3.上海地区大气降水中年平均δ~(18)O值表现为显著的降水量效应和反温度效应。上海地区冬春季降水较少,相对湿度较小故蒸发作用较强,重同位素较为富集;夏秋相反,因此呈现出降水量效应。反温度效应,主要是上海地区沿江傍海,大气相对湿度全年相对大,δ~(18)O值的浓缩作用不再突出。再加上夏秋强降水影响,雨量一定程度上对δ~(18)O值与温度正相关关系有干扰作用。4.上海地区大气降水d值全年变化幅度较大,平均值为11.01‰,水汽输送中的蒸发作用旺盛。季节上d值为冬半年夏半年。这是由于夏季风主要从海洋到陆地,水汽较暖湿蒸发作用较小;冬季风相反,水汽较干冷蒸发作用较大造成的。上海地区大气降水中~(17)O盈余变化幅度较小,平均值为13.45 per meg,水汽在输送中经历了蒸发。~(17)O盈余季节变化为春夏冬秋。~(17)O盈余与相对湿度(RH)在全年尺度下不相关,但季节上秋季为负相关,冬季为正相关。这表明上海地区的水汽秋季主要为海洋气团;而冬季主要为本地蒸发,其他季节较为复杂。5.上海地区连续两年pH年均值分别为5.54、5.50,年际变化较稳定。一年中在不同的月份,雨水样品的pH值最低为4.09,最高为6.43,年内波动较大。在不同的季节,雨水样品的pH值夏秋季较高,冬春季较低,季节差异明显。上海地区124个雨水样品中,以中性和弱酸性降水类型最为普遍,占总比95%。春秋季降水多数为弱酸性,冬季降水酸性显著增强,夏季多为偏中性。且本论文研究结果与前人比较表明,近年来上海地区雨水的pH值有显著上升,酸雨程度有所减轻。6.上海地区大气降水中的各常量离子浓度大小顺序为:SO_4~(2-)Cl~-Ca~(2+)NO_3~-NH_4~+Na~+Mg~(2+)K~+。总离子中,最主要的离子为SO_4~(2-),占比为23.3%;最主要的阳离子为Ca~(2+)和NH_4~+,占比为37%和29%;最主要的阴离子为SO_4~(2-)和Cl~-,占比为42%和37%。阴离子浓度季节变化特征:Cl~-为冬春秋夏。SO_4~(2-)和NO_3~-在2016-2017年为冬秋春夏;2017-2018年为春秋冬夏。阳离子浓度的季节变化特征为:K~+为秋冬春夏。Ca~(2+)为冬春秋夏。Na~+和Mg~(2+)均为冬秋春夏。NH_4~+在2016-2017年为春冬夏秋;17-2018年为冬春秋夏。7.上海地区大气降水中氢氧同位素组成与常量离子浓度的相关系数特征为:δD与Na~+、Cl~-在0.01水平下显著相关,相关系数分别为0.334和0.410,这说明这Na~+和Cl~-两种离子与δD的影响相似。氢氧同位素与NH_4~+和NO_3~-离子无显著相关,NH_4~+和NO_3~-离子对来自于人类生产生活,两者之间的关系表明人类的生产和生活对降水氢氧同位素组成没有明显影响。
【图文】：

图 1-1 大气降水中氧元素的同位素分馏示意图（据 Siegentgaler et al., 1979）.1-1 Schematic diagram of oxygen isotope fractionation in atmospheric precipit降水量效应。大气降水的同位素组成随着降水量的增大而不断减，称为降水量效应。研究表明，大气降水中的氢氧同位素组成会随的增加而降低，由于中纬地区季节变化差异大，这种降水量效应在为突出，在两极与赤道地区表现不明显（Dansgaard, 1964）。气降水中氢氧同位素组成与常量离子浓度之间的关系研究进展 世纪 60 年代，国外开始对大气降水中的化学成分进行初步研究，限制，仅仅对雨水的含酸量进行研究。接着学者们提出酸雨的概念（并用“pH”值来衡量水体的酸碱程度。1956 年，欧洲各城市共同气监测网络（European Air Monitoring Network），用于监测各地区

技术路线图
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P426

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本文编号：2670772