中国区域近地面臭氧时空分布变化及远距离输送影响研究

发布时间：2020-07-10 22:51

【摘要】：鉴于对流层臭氧(O_3)对健康、生态、甚至气候变化的重要影响,国内外学者和决策制定者为其减控付出了巨大努力,但由于全球尺度上背景O_3浓度的增加,目前在某一国家范围内的O_3减控效果并不显著,应该将城市-区域-半球-全球尺度联合考虑,以跨尺度协同方式加以治理。作为近几十年来全球O_3污染状况最为严重的地区之一,中国区域的O_3研究已得到了广泛关注并取得了很多有意义的成果。然而,中国区域对流层O_3的季节变化特征及影响因子,尤其是亚洲季风输送的影响,需要进一步深入研究;中国区域O_3本底浓度的大小及影响因子,也是需要进一步探讨的科学问题;大气本底站的区域代表性和代表范围,是具有特色和创新性的科学问题。因此,在近年来中国区域O_3污染日益严重的背景下,开展中国区域近地面O_3时空分布变化及远距离输送影响研究,通过分析研究中国区域对流层(特别是近地面)O_3及其前体物的时空变化特征,掌握其输送过程与化学转化机理,对于中国区域O_3污染治理和有关青藏高原对我国及北半球环境和气候变化影响的研究都具有重要意义。本论文以2010-2012年为研究时段,采用平流层-对流层耦合的高分辨率全球大气化学-环流模式(EMAC),结合中国区域6个大气本底观测站(瓦里关站、香格里拉站、阿克达拉站、临安站、上甸子站、龙凤山站)地面观测数据和卫星遥感观测数据,研究了中国区域对流层O_3及其前体物浓度的时空分布特征,评估了6个大气本底观测站的O_3季节变化特征及其区域代表性。通过对O_3来源示踪模拟的方法,分析了14个不同纬度带上生成的O_3对中国区域对流层O_3时空分布变化及大气本底站近地面O_3季节变化的贡献。通过全球不同地区CO污染排放源示踪模拟方法,研究了不同大陆地区污染气团远距离输送对中国不同地区O_3变化的影响。中国区域NO_2与CO的对流层柱浓度均表现为冬季高、夏季低的时空变化形式,O_3对流层柱浓度夏季达到峰值,冬季为谷值。夏季中国区域大部分地区NO_x的光化学循环反应对O_3生成有积极的促进作用,冬季大部分地区O_3的光化学循环生成受到抑制,重污染气团向下风方的输送有利于O_3的光化学生成。中国西部边远地区与东部发达地区之间、西部(瓦里关站、香格里拉站、阿克达拉站)和东部(临安站、上甸子站、龙凤山站)各自的3个大气本底站之间都存在着不同程度的时空变化差异。夏季风将东南部和东中部地区污染向北部及东北部地区输送,造成中国地区由南向北O_3背景浓度不断增加。中国区域对流层O_3最大值在30oN以南多数出现在春季,30oN以北多数出现在夏季,各个大气本底站对流层O_3与其周围一定范围区域在相同月份达到最大值,瓦里关站、香格里拉站、阿克达拉站、临安站、上甸子站、龙凤山站分别在6月、5月、4月、5月、6月、7月达到最大值,各大气本底站O_3季节变化的区域代表性具有典型性。EMAC模式较好地再现了中国不同地区近地面O_3浓度和变化趋势,反映出了中国区域大气O_3具有东部高、西部低、夏季高、冬季低的时空分布特征,并较好地再现了不同区域O_3高、低值中心的分布范围,准确刻画出了中国东部的O_3高值中心和青藏高原的O_3低值。中国区域近地面O_3主要贡献源来自NHTS(北半球中高纬度对流层),在春、夏季表现得尤为显著,对中国东部北方地区的对流层O_3柱浓度贡献最大(夏季高达30-35 DU)。来自TRTS(热带对流层)的O_3对中国华南地区对流层O_3柱浓度贡献最大(各季节均在27 DU以上),季节变化不显著。来自其他区域O_3对中国区域影响相对较小。全球不同大陆地区污染源排放的CO对中国区域对流层CO和O_3的影响具有较大的时空分布差异。来自东亚的CO对东北地区夏季有0-8 DU的贡献,与O_x的相关性只在夏季和冬季的中国东部北方地区为显著正相关区,表明东亚地区污染气团输送造成当地O_3浓度升高;夏季青藏高原地区为显著负相关区,反映出平流层气团输送对高原地区的O_3影响;华南、西南的显著负相关区主要与重污染气团对O_3的滴定消耗有关。来自南亚的CO对西南地区春季有10-40 DU的贡献,与O_x的显著正相关区主要位于青藏高原南部的小范围地区。来自东南亚的CO对华南地区冬、春季有10-40 DU的贡献,与O_x的显著正相关区为春季南方部分地区。来自中东的CO对新疆地区全年有4-8 DU的贡献,与O_x的相关性在中国仅体现在新疆地区,且全年都表现为显著的负相关,主要由平流层输送导致。来自欧洲的CO对东北地区秋季有3 DU以上的贡献,与O_x的相关性在中国区域基本没有体现。总体来看,在中纬度西风环流和亚洲夏季风的影响下,来自全球不同大陆地区污染气团的远距离输送对中国区域O_x分布变化的影响并不体现在CO浓度的主要升高地区,而是在其下风方。
【学位授予单位】：中国气象科学研究院
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P467
【图文】：

英国,年际变化,欧洲,总氧化剂

图 1.1 1987-2016 年英国地区 O3与 PM10的年际变化（引自 Department for Environment, 2017）图 1.2 显示出欧洲范围内城市尺度 8 km 分辨率的模拟结果，反映出城市区域内的 NOx“滴定”效应，而总氧化剂（NO2+ O3）浓度在欧洲大部分城市都比较高(Terrenoire et al., 2015)。NOx对 O3的抑制作用是北半球中高纬度大城市的普

总氧化剂,欧洲大陆,传输模拟,年平均

7图 1.2 基于 CHIMERE 模式的欧洲大陆化学传输模拟（左：夏季平均逐日最大 O3浓度；右：年平均总氧化剂浓度）（引自 Terrenoire et al., 2015）

华北平原,大气本底,四川盆地,珠三角

3柱浓度在华南-四川盆地-华中地区-华北平原地区-东北南部地区表现为一个大于40DU的钩状大范围高值区（图1.3），华北地区除冬季外，其他季节以及全年平均O3均为增长趋势，最高的增长率出现在夏季，达到1.10 DU/10年。Xu et al. (2008)发现了临安大气本底站1991-2006年的地面O3的总体升高趋势，15年间O3月平均浓度在17.5-52.3ppbv之间变化，日较差增加（日最大值增大，日最小值降低）且夏季表现得最为显著，这与长三角地区NOx浓度增加密切相关。Ma et al. (2016)发现上甸子大气本底站2003-2015年地面最大日平均8 h O3（MDA8）的增平均长率为1.13±0.01 ppbv/年。徐晓斌 et al.(1998)观测到龙凤山大气本底站运行初期（1994-1995年）的地面O3浓度在11月最高（43.2 ppbv）

【参考文献】