石家庄夏季大气边界层内重污染演变及成因

发布时间：2020-09-22 07:55

　　石家庄夏秋季通常会出现臭氧和颗粒物“双高”的大气复合污染现象,但对其污染机制尚不清楚。本研究于2016年夏季在华北典型重污染城市石家庄(37°53'N,114°38'E)观测一个月(6月15日-7月14日)。利用在线仪器连续采集近地面臭氧及其前体物的浓度,结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪,获得大气边界层内臭氧的垂直梯度廓线;通过中流量空气颗粒物采样器对大气中的颗粒物PMi和PM2.5同步采集,采用离线分析的方式,对PM2.5和PMi中的化学组分(水溶性离子、碳组分和金属元素)进行定量,通过PMF源解析分析颗粒物的主要来源。主要研究结果如下:石家庄光化学污染严重,臭氧超标率约60%。高温和东南风有利于臭氧的累积。在中等湿度(40%-50%)和中等边界层高度(1200-1500m)时,臭氧浓度最高。进一步的分析表明,边界层的演变使得臭氧生成敏感性发生转变,臭氧生成受NOx和VOCs协同控制时,臭氧浓度最高,气象条件与上述对应。结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪探测,发现清晨残留层内存储了大量臭氧,其浓度与前一天臭氧浓度正相关。随着混合层的快速增长,夜间残留层中的臭氧被输送至混合层,其贡献可达27%±7%。夏季石家庄的颗粒物污染也很严重,PM2.5的超标率达93%。石家庄夏季PMi和PM2.5的化学组分以SO42-、NO3-、NH4+、OM为主,分别占PMi质量浓度的14%、8%、11%、11%;占PM2.5质量浓度的13%、8%、10%、9%。PM1和PM2.5的来源相近,主要为二次硝酸盐、二次硫酸盐、工业源、机动车源、扬尘、生物质燃烧以及燃煤,其贡献为 29%、30%、10%、9%、8%、8%、6%(PMi);29%、33%、12%、13%、8%、2%、4%(PM2.5)。针对典型污染时段进行分析发现,在爆发增长阶段PM1和PM2.5同步增加,但在污染后期PMi增长缓慢,PM2.5仍持续增加,SNA是其增长的主要原因。通过分析不同污染程度化学组分发现,爆发增长阶段,PM1和PM2.5中的主要化学组分(碳组分和SNA)均同步升高;污染高值维持阶段,碳组分、硝酸盐和铵盐变化较小,硫酸盐增加迅速。因此,PM1 和PM2.5的防治策略有差异,无机气态前体物,特别是SO2,仍是夏季PM2.5防治的重中之重。
【学位单位】：南京信息工程大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X51;P421.3
【部分图文】：

采样点,位置,石家庄

石家庄作为中国最大的医药工业基地和重要的纺织基地，同时也是全国大气污染最严重的城市之一。几年来，为了防治大气污染，国家和地方政府采取了一系列的措施，空气质量成为政府业绩考核的重要指标，但仍然出现较为严重的污染。根据我国《环境空气质量标准》（GB 3095-2012），PM2.5年平均浓度限值一级标准为 35 μg/m3，O3日最大 8 小时平均浓度限值为 160μg/m3，小时平均浓度限值为 200μg/m3。而环保部门公布的数据表明，石家庄 PM2.5年均值达到国家浓度限值的两倍以上，而近年臭氧超标率逐渐上升。除此之外，石家庄属于温暖带大陆性季风气候，夏季平均气温为 25℃，受海洋温湿气流影响，降水较多，高温高湿的气象条件有利于污染物的进一步转化，造成了夏季臭氧和颗粒物同时升高的现象。因此，本研究监测站点设在石家庄市栾城区气象局院内（37°53′N，114°38′E，图 2.1），该站点位于石家庄东南方，毗邻 308 国道石栾大街。站点周围以居民区为主，人口较密集，车流量较大。该站点所处的地面条件为典型的城市下垫面特征，基本可以反映石家庄市的大气污染状况。本实验观测时间为 2016 年 6月 15 日至 2016 年 7 月 13 日（共 29 天）。

气路图

图 2.2 TH-150C 的采样气路图每天分昼夜采两次，每次采样时间为 11.5h，白天时段为 8日 7:30，中间预留 30min 更换采样膜。更换滤膜时，记、平均温度、累计时长、累计体积、标况体积以及天气状M2.5各采集 3 个现场空白样品。采样后将采样膜装入膜盒置存至分析。为了使所采集的样品具有可比性，PM1和 PM2器，采样前统一校准采样仪器的流量，所用仪器和校准仪表 2.2 采样仪器的基本情况样品 PM2.5仪器名称智能中流量颗粒物采样器仪器型号 TH-50C切割粒径 ≤2.5 μm，≤1 μm仪器标定时间每次采样前进行校正

廓线,温廓线,风速廓线,气象要素

14图 2.3 观测期间气象要素廓线，VPT：虚位温廓线，RH：相对湿度廓线，WS：风速廓线，WD风向廓线云高仪主要是依靠梯度法来确定混合层高度，即选择探测到的气溶胶后向散射系线上最大负梯度值（-dβ/dx）作为混合层顶[73]。实际应用中采用维萨拉公司自主研 BL-View 软件，经过对环境参数的调整后，来实现后向散射系数负梯度最大值的自

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