水生植物水热液化及液化油改性提质

发布时间：2020-04-06 02:01

【摘要】：作为一种重要的可再生能源,水生植物因其光合作用效率高、分布广、环境适应能力强、生长周期短等突出特点而日益倍受关注。水生植物收获时含水量较高。因此,采用超(亚)临界水处理水生植物制备生物燃料有望是一条潜在可行的途径。论文以高水分水生植物为研究对象,先进行亚临界水热液化制取液化油,继而对液化油进行氢化改质,脱去其中的氮、硫、氧,最终制备出高品质液态烃燃料。主要研究结果如下:1.不同水生植物水热液化及液化油改性提质对比研究首先,采用不锈钢间歇式反应釜对比了四种微藻(微绿藻、小球藻、螺旋藻、裂殖壶藻)和四种大藻(条浒苔、海带、浮萍、紫菜)在350°C,1 h条件下的水热液化行为。结果显示,以微藻为原料所得液化油的产率均高于以大藻为原料所得液化油的产率,且微藻原料脂肪含量越高,所得液化油产率越大。其次,采用与水热液化相同的反应釜,以四氢萘为供氢剂,对比考察了上述8种液化油在400°C、1 MPa初始氦气压力、10 wt.%Ru/C反应条件下的脱氮、脱硫和脱氧反应行为。结果显示,微藻液化油改质所得改质油产率普遍高于大藻液化油改质所得改质油产率。改质油的热值均高于其相应液化油的热值,而N、S、O的含量均低于其相应液化油。在所有改质油中,微绿藻液化油改质所得改质油和条浒苔液化油改质所得改质油的N、O、S含量较低。2.超临界水中双组分催化剂催化微藻预处理油改性提质在400°C和4 h条件下,采用间歇式反应釜考察了几种不同催化剂混合物对微藻液化油经氢化预处理所得预处理油的水热氢化脱氧和脱氮的催化活性。在水热条件下,绝大多数双组分催化剂可抑制积碳的生成。所有双组分催化剂均表现出非常好的脱氧、脱氮尤其是脱硫活性。其中,Ru/C+Mo2C、Ru/C+Pt/γ-Al2O3和Ru/C+Pt/C分别表现出最好的脱O、脱N和脱S活性,其催化所得改质油的O、N、S含量分别为0.1、1.8、和0.065 wt.%。所得改质油主要成分为饱和烃,其含量不低于40 wt.%.3.超临界水中分子筛催化微藻预处理油水热改性提质首先,在350°C、60 min条件下水热制备一定量的微藻生物原油;其次,将所得原油在350°C和6 MPa H2条件下预处理4 h得到微藻预处理油;最后将预处理油在400°C、4 h、6 MPa初始H2压力、10 wt.%分子筛催化剂条件下进行水热(ρH20=0.025 g/cm3)氢化改质。实验选取9种分子筛催化剂,考察其对改质产物分布以及改质油性质(元素组成和热值)的影响。研究发现,分子筛种类对改质油产率和性质均有不同程度的影响,其中SAPO-11所得改质油产率最低为42.4wt.%,而MCM-41所得改质油产率最高为54.5 wt.%。相比于无催化改质反应,所有分子筛催化剂均可促进预处理油的脱N、脱O和脱S,其中HY(5%Na2O)、HY(0.8%Na2O)和HZSM-5(SiO2/Al2O3=25:1)分别表现出了最好的脱N,脱O和脱硫S活性。HZSM-5型分子筛催化所得改质油中400°C以下馏分含量最高可达95.6%。
【学位授予单位】：河南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TK6

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本文编号：2615841