沸石分子筛及镁复合物的制备与储氢性能研究

发布时间：2020-05-23 02:09

【摘要】： 氢在自然界中广泛存在,燃烧值高,无污染,可循环利用,因此氢能被认为是未来理想的替代能源。而安全可靠的储氢技术是实现未来氢能利用的重要前提条件之一。在各种储氢方法中,吸附储氢技术以储氢能量消耗比较低、达到吸放平衡的速率快、可逆性好等特点,使其成为一类具有优良应用前景的新型储氢材料。 本文广泛地对已有储氢数据和未做过储氢研究的沸石分子筛进行了低温物理储氢研究,以探求更适合低温储氢的沸石分子筛;用球磨热分散的方法以分子筛为载体,制备了镁基多孔复合材料,实现镁金属纳米化,从而达到降低吸放氢温度,增大储量的目的。 研究的主要内容及结果如下: 1、对文献已经报道过的NaX/Y(FAU)、NaA(LAT)、L(LTL)等几种沸石分子筛的储氢性能进行了考察验证,得出了初步的结论:以低温物理吸附为主的分子筛储氢,储氢量不仅与比表面积孔容积等有关,而且与分子筛的骨架结构也有很大关系,孔径适当并具有较大孔笼结构的分子筛有比较大的储氢潜力。 2、对合成的Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ和Li-ABW沸石,通过XRD、SEM等考察了结构及表面形貌,并进一步研究了它们的储氢特性。在液氮温度下,压力为1.6MPa时,Na-LEV型沸石分子筛储氢量最大为2.07wt.%。相同条件下,沸石分子筛H-OFF,Na-MAZ和Li-ABW储氢量分别是1.75wt.%,1.64wt.%和1.02wt.%。结果表明:沸石分子筛孔径、孔容积、比表面积等都是影响其储氢性能的因素:主孔道直径是一个需要优先考虑的因素,即使材料具有比较大的孔容积而孔径太大也得不到比较高的储氢容量,但如果分子筛主孔道接近氢分子的动力学直径(0.289nm),且具有微观笼结构,有较大的孔容积,储氢容量比较大。 3、由于高分散,分子化的镁金属对降低镁的储氢温度和储氢压力有积极作用。结合单层分散理论,探索性的采用机械球磨、高温热扩散的方法制备MgH_2/SBA-15复合储氢材料,详细考察了分散时间、温度对制备MgH_2/SBA-15复合体的影响;并考察了MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ中的分散特性;对制备的样品进行储氢测试。结果表明:MgH_2可以在SBA-15上的最佳分散条件是分散温度648K,分散时间5h,最大分散量为9wt.%;相同条件下MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ三种载体材料中也均实现了不同程度的单层分散,最大分散量分别为在LEV中分散量为5wt.%,在OFF与MAZ中分散量为7.5wt.%;储氢测试表明,实现高分散的MgH_2储氢性能得到了改善,与纯MgH_2相比吸放氢温度有所降低,储氢量有较大幅度提高。
【图文】：

51015为25加肠为(中甲祠图3一 12LEV、OFF、MAZ和ABW沸石分子筛X射线衍射谱图 Figure3一12X一 raydiffraetionPatternsofLEV， OFF， MAZandABWzeolites3.3.2晶体形貌晶体形貌是沸石的特性之一，从晶体形貌的特征能够对沸石材料是否生长完美进行判断。本文采用SEM方法观测了所合成的LEV、OFF、MAZ和ABW沸石的晶体形貌。从下图3，，13电镜图片显示，实验室合成LEV沸石分子筛呈大小不均一的粒状晶体排布，与文献[’61符合。合成OFF沸石分子筛扫描电镜所示晶体是一些不规则片状晶体碎片相互粘合在一起，晶化程度不高，与文献相符〔’7

太原理工大学硕士研究生学位论文图3一 13LEV、OFF、MAZ和ABW扫描电镜Figure3一 13SEMPhotograPhofLEV， OFF， MAZandABWzeolite3.3.3放氢曲线在这四种沸石当中，LEV沸石的孔道是八元环孔，孔径为0.36又o.48nm，在晶体结构中有一个直径大于主孔道的笼。OFF沸石的主孔道是十二元环，孔径为o.67x0.68nm，在晶体结构中有纳米尺寸的笼。MAZ的主孔道是十二元环
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：TK91

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本文编号：2676970