生物质化学链燃烧过程中氮的迁移机理研究

发布时间：2020-07-02 17:08

【摘要】：化石燃料燃烧排放的CO_2是主要的温室气体之一。化学链燃烧技术是一种新型的无火焰燃烧方式,区别于传统燃烧,它通过载氧体提供晶格氧来代替氧气。化学链燃烧的主要气体产物为CO_2和水蒸气,有利于CO_2的捕集,而载氧体的在燃料反应器和空气反应器间交替循环,也有助于提高能量利用效率。生物质能是一种清洁的可再生能源,我国拥有丰富的生物质资源,将生物质能与化学链燃烧技术结合起来具有重要的意义。氮氧化物的排放会导致光化学烟雾、酸雨等环境问题,对大气和地表的生物也会造成危害。目前,有关生物质化学链燃烧过程中氮氧化物的释放规律鲜有研究,氮在其中的迁移机理尚未揭示。针对生物质化学链燃烧过程中氮氧化物的释放特性及氮的迁移规律,本文开展了一系列实验进行了初步研究。镍基载氧体是化学链燃烧的优良载氧体之一,考察基于镍基载氧体的化学链燃烧过程中氮的迁移特性很有必要。研究表明,在850℃下,N_2O和NO是主要的氮氧化物气体,且N_2O的生成量超过NO的生成量。根据热力学分析和实验结果,生物质中挥发分氮是NOx生成的主要氮源,且N_2O的产生可能主要来自前驱物HCN与NiO的反应,NH3在该温度下几乎不参与反应。生物质中的K、Ca元素在化学链燃烧还原过程结束后可能通过复杂的理化反应而进入载氧体颗粒。化学链氧解耦燃烧技术是化学链燃烧技术的延伸和拓展,利用机械挤压法制备铜基载氧体,研究了化学链氧解耦燃烧过程中氮氧化物的生成及演变规律。实验发现N_2O和NO的生成率分别达到30.9%和21.9%,同时在反应器出口气体中检测到少量NO_2。挥发分氮是化学链氧解耦燃烧NO和NO_2的主要来源,而N_2O在挥发分氮和焦炭氮中分配的比例相差不大。反应后的铜基载氧体呈现蓬松多孔结构,有利于载氧体的再生。之后在单批次进料固定床上,以天然赤铁矿载氧体,研究了还原反应阶段反应温度、水蒸气量和循环次数对谷壳的氮氧化物释放特性的影响。结果表明,碳转化率随反应温度升高而增加,随实验循环次数的增加而降低,但随水蒸气量呈先增加后下降趋势,并在水蒸气量为1 g/min时达到最大值.谷壳在化学链燃烧过程中氮的主要去向之一是挥发分氮,还原阶段未检测到N02。随着反应温度由750℃升高到900℃,NO的生成率增加,而N_2O的生成率先增加后降低,在850℃时达到最大值。水蒸气量由0.5 g/min升高到2g/min,N_2O和NO的生成率均增加,且NO增加速率高于N_2O。在循环实验中,NO的生成率不断下降,N_2O的生成率先上升后下降,多次循环后的载氧体表面出现烧结,活性下降。选取含氮模型化合物进行研究有助于排除次要因素的干扰,是研究生物质氮迁移机理的一个重要途径。以谷氨酸、甘氨酸和苯丙氨酸作为模型化合物,进行化学链燃烧实验研究。主要考察了反应温度、氨基酸种类、碱金属钾元素等对化学链燃烧还原反应过程中氮的迁移转化情况的影响。结果显示,挥发分氮的释放迅速,温度的升高有利于NO和NO_2的生成,N_2O的生成会出现波动；钾元素对苯丙氨酸的化学链燃烧过程中NO的释放抑制作用较强,而对其它氨基酸化学链燃烧过程中氮氧化物释放的影响则不太显著。
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TK6

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本文编号：2738455