生物质气化中焦油的催化转化

发布时间：2020-08-14 16:08

【摘要】：生物质作为一种可再生能源受到了人们的关注,生物质气化技术是生物质再生能源利用的主要技术之一。生物质气化气中含有1.0-10.0%的焦油,在使用过程中它们凝结在锅炉,传输管道,和内燃机的入口装置上。清除它们既费时,费用又很高。气化技术在推广过程中,因焦油的脱除技术不成熟和焦油引起的环境污染越来越引起社会和政府部门的关注。因此生物质焦油是生物质气化技术推广应用的致命弱点。本论文以生物质焦油的催化脱除为研究目的。实验以苯和甲苯为焦油的模拟化合物,合成两类催化剂:镍铈铁复合氧化物催化剂和镍基镁橄榄石负载型催化剂,利用蒸气转化反应对焦油进行催化转化的研究。其中镍铈铁复合氧化物催化剂是用硝酸盐通过共沉淀法制备的,镍基镁橄榄石催化剂是用天然的镁橄榄石为载体,浸渍一定量的硝酸镍及硝酸亚铈而制得的。合成的催化剂在反应前用混合气50%H_2+50%N_2,700℃下还原2.5h至到还原完全。反应条件:苯的进料速率为1.7ml/h(1.5g/h),甲苯进料速率为1.8ml/h,催化剂量为0.5ml,空速为862h~(-1),水碳比(S/C)为5.0,反应温度为700、750、800和820,进行苯或甲苯的蒸汽转化反应,通过气相色谱监测产物气体组分H_2、CH_4、CO和CO_2等。通过苯或甲苯的转化率对两类催化剂进行性能评价,同时又测试商业催化剂ICI46-1蒸汽转化性能,与我们制备的两类催化剂进行对比。结果表明,我们制备的三种镍铈铁复合氧化物催化剂,在高温下对苯的催化活性达到了与ICI46-1相同的效果,苯的转化率随温度的升高而增大,在超过800℃时对苯的转化率达到了80%,并且与催化剂ICI46-1相比,积碳量少,产品气中甲烷的含量很低。对于镍基镁橄榄石催化剂的三种催化剂对苯和甲苯的蒸汽转化也表现出了良好的活性,在反应温度达到800℃以上时,苯和甲苯的转化率都超过了70%。氧化铈改进的镍基镁橄榄石催化剂与镍基镁橄榄石催化剂相比,在低温下具有更好的反应活性,并且明显地改善了催化剂的抗积碳能力。 实验结果表明: 共沉淀法制备的镍铈铁复合氧化物催化剂和浸渍法制备的镍基镁橄榄石负载催化剂都可以作为催化剂用于焦油的催化转化反应。 研制的两类催化剂对焦油的模型化合物苯和甲苯的催化转化效果较好。用铈作为助催化剂时,对催化剂的性能有明显的提高,不仅使催化剂在低温下活性有
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：TK6
【图文】：

图4一l各催化剂进行苯蒸汽转化反应所生成的气体组成图。反应条件是催化剂.05血;SCI.5;0SV862地.(a)70()℃;伪)750℃;(C声oo℃;(d声30℃。图4一2一1(a)，向，()c和(d)为我们制备的催化剂A、B和C分别在700℃、750℃、800℃和830℃下进行苯和甲苯的蒸汽转化反应所产生的气体组分图。我们可以看到，各生成气体的含量大体上为60一65%的玩，17一32%的CO，6一18%的C仇和少于0.2%的C4If。气体成分表明了我们制备的由三种金属氧化物组成的化合物催化剂能催化苯的水蒸汽转化反应。由于蒸汽转化反应的机理是

(d)图4一4催化剂的扫描电镜图:(a)还原后的3.0%N沁vlinie，伪)反应后的3.0%N沁vlini()c还原后的负载1.0%Ce的.30%N沁vlinie和(d)反应后的负载1.0%ec的3.0%NiO/llvnie

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本文编号：2793249