光热催化材料负载铈锰氧化物的制备及催化VOCs性能的研究

发布时间：2020-09-09 20:10

　　目前环境问题日益突出,环境污染已经严重威胁到国民的身体健康,给大众的生活带来极大的不便和困扰。各种净化技术也应运而生,大多数方法都是通过消耗能源来降解污染物,消耗能源的过程本身就是一种污染,所以这种方法净化效率不高。太阳能取之不尽,用之不竭且不会造成二次污染,是最理想的能源之一。本论文着重就具有高效全太阳光谱驱动催化性能的CeMn_xO_y/TiO_2及CeMn_xO_y/OMS-2纳米复合物的制备、表征、催化净化性能、光致热催化机制等进行研究,主要研究结果及创新点如下:1.利用水热氧化还原法,以KMnO_4为氧化剂、Ce(NO_3)_36H_2O为还原剂,纳米TiO_2为载体,制备了CeMn_xO_y/TiO_2纳米复合物。采用XRD、TEM、SEM、EDX、XPS、BET、CO-TPR和UV-VIS-IR等方法,对所制得的纳米复合物进行表征。研究表明,CeMn_xO_y/TiO_2纳米复合物对苯的催化净化,具有优良的催化活性,可与贵金属催化剂(0.5%Pt/Al_2O_3)相媲美,并且远高于对比样品MnO_x/TiO_2和CeO_2/TiO_2。在220℃时,其催化氧化苯而产生的CO_2生成率为88.6μmol g~-11 min~(-1)分别是相同条件下MnO_x/TiO_2、CeO_2/TiO_2的7.5和6.3倍。相比于MnO_x/TiO_2和CeO_2/TiO_2,CeMn_xO_y/TiO_2的高效催化性能主要取决于其优异的晶格氧活性。值得注意的是,纳米CeMn_xO_y/TiO_2复合物在全太阳光谱、可见-红外或红外光照射下,对苯氧化具有优良的催化活性。在全光谱、波长大于420 nm的可见-红外光、或波长大于830nm的红外光照射下,CO_2初始生成率分别为117.0、94.8、37.9μmol g~(-1)_(catalyst)min~(-1)。该纳米复合物在模拟太阳光照射下具有高效催化活性的根源在于:纳米复合物在全太阳光谱有很强的吸收,能有效地将吸收的太阳能转换成热能,使其表面温度超过苯催化氧化的起燃点,从而导致光致热催化反应的发生。2.以KMnO_4为氧化剂、Ce(NO_3)_36H_2O为还原剂、OMS-2纳米棒为载体,制备了(Mn+Ce)/Mn摩尔比分别为2.5%、5%和10%的CeMn_xO_y/OMS-2纳米复合物。XRD、TEM、EDS等研究表明,CeMn_xO_y以无定型形态负载于OMS-2纳米棒表面。催化活性测试表明,(Mn+Ce)/Mn摩尔比为5%的CeMn_xO_y/OMS-2纳米复合物(CeMn_xO_y/OMS-2-5%)对苯催化氧化的活性最高,其在200℃的CO_2生成速率达到了77.3μmol g~(-1)min~(-1),是OMS-2的4.68倍。该纳米复合物在模拟太阳光照射下具有很高的催化活性和催化稳定性,其初始CO_2生成速率(rw_(CO2),前5分钟)为539.7μmol g~(-1)_(catalayst)atalayst min~(-1),是OMS-2纯样的12.5倍;并且发现了一种不同于传统光催化作用的新型光活化效应:光照射CeMn_xO_y/OMS-2-5%纳米复合物,可以提高其晶格氧的活性,从而进一步提高了其光致热催化活性。
【学位单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2017
【中图分类】：X701;TK519;O643.36
【部分图文】：

示意图,不同晶型,空间结构,示意图

不同晶型的MnO2空间结构示意图

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图 1-2 MnO2催化氧化 VOCs 机理示意图驱动光致热催化机理：通过太阳光直接照射到二氧全太阳光波段的强吸收，可以有效地将光能转化面温度，从而达到其表面晶格氧的活性起燃点，

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MnO2光致热催化机理示意图

【参考文献】