微波辐照下生物质热解气定向转化合成气研究
发布时间：2020-12-22 21:11
生物质资源是人类赖以生存的重要能源,极有可能成为未来可持续能源系统的重要组成部分。长期以来,生物质利用水平不高,多以直接燃烧为主。在当前能源供求形势日益严峻的背景下,大规模利用生物质资源转化替代燃料,成为缓解能源危机的有效措施。热解是生物质热化学转化方式的一种,可以将生物质能转化为气、液、固三相产物。但是生物质热解气中携带较多的CO2、CH4、水蒸汽及焦油等,如何把上述产物进一步转化为合成气不仅对生物质定向转化合成气技术本身具有重要意义,而且对于减排温室气体有积极影响。基于微波加热即时性、整体性、选择性和高效性的特点,通过微波热解生物质制取合成气等替代能源的技术受到了高度重视,而且研究表明生物质微波热解的气体产物中合成气含量高于常规热解。由于微波场中进行的催化反应表现出反应温度降低、反应物转化率提高以及产物选择性改善等优势,因此本文将开展微波辐照下CO2重整CH4和焦油催化转化试验研究。另外,为了考察水蒸汽对CO2重整CH4反应的作用特性,本文将水蒸汽引入到CO2重整CH4反应体系中,开展CO2/H2O联合重整CH4试验研究。本文以生物质热解产物—生物质焦为催化剂,不仅大大降低了常规转...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：162 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 选题背景与意义
4转化合成气技术"> 1.2 CH4转化合成气技术
1.2.1 蒸汽重整
1.2.2 部分氧化
2重整CH4"> 1.2.3 CO2重整CH4
1.3 CO2重整CH4研究现状
1.3.1 催化剂研究现状
1.3.2 反应机理研究
1.3.3 催化剂失活研究
1.3.4 炭催化剂研究
1.3.5 微波加热应用于重整反应的研究
1.4 焦油的催化转化
1.4.1 炭催化剂研究
1.4.2 微波加热应用于焦油转化的研究
1.5 本文研究目的和研究内容
1.6 本章小结
2 /H2O重整CH4反应的模拟研究">第2章 CO2/H2O重整CH4反应的模拟研究
2.1 引言
2.2 热力学模拟
2.2.1 主要反应
2.2.2 吉布斯自由能
2.2.3 模型建立
2.3 模拟结果与分析
2/CH4比值的影响"> 2.3.1 反应温度和CO2/CH4比值的影响
2.3.2 反应压力的影响
2O/CH4比值的影响"> 2.3.3 H2O/CH4比值的影响
2.4 本章小结
2微波重整CH4转化合成气研究">第3章 CO2微波重整CH4转化合成气研究
3.1 引言
3.2 装置与方法
3.2.1 试验装置
3.2.2 试验材料
3.2.3 试验流程
3.2.4 评价指标
3.2.5 主要反应
3.3 制焦条件的影响
3.3.1 制焦原料的影响
3.3.2 制焦功率的影响
3.3.3 原料脱灰的影响
3.3.4 添加物的影响
3.4 反应条件的影响
3.4.1 床层升温特性
3.4.2 粒径的影响
3.4.3 微波功率的影响
2与CH4摩尔比的影响"> 3.4.4 CO2与CH4摩尔比的影响
3.4.5 空速的影响
3.4.6 重整反应特性
3.4.7 生物质焦重量变化特性
3.4.8 裂解、重整和气化反应比较
3.5 生物质焦分析表征
3.5.1 比表面积和孔结构特性
3.5.2 微观形貌
3.5.3 官能团
3.6 动力学分析
3.6.1 动力学方程
3.6.2 动力学试验
3.6.3 模型筛选
3.6.4 参数计算
3.7 本章小结
2/H2O联合重整CH4转化合成气研究">第4章 微波辐照下CO2/H2O联合重整CH4转化合成气研究
4.1 引言
4.2 装置与方法
4.2.1 装置与流程
4.2.2 试验材料
4.2.3 评价指标
4.2.4 主要反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 水蒸汽携带浓度测试
4.3.2 水蒸汽浓度的影响
4.3.3 微波功率的影响
2与CH4摩尔比的影响"> 4.3.4 CO2与CH4摩尔比的影响
4.3.5 空速的影响
4.3.6 联合重整反应特性
2重整的比较"> 4.4 联合重整与CO2重整的比较
4.4.1 反应特性的比较
4.4.2 生物质焦损耗的比较
4.5 生物质焦分析表征
4.5.1 比表面积和孔结构特性
4.5.2 微观形貌
4.5.3 官能团
4.6 本章小结
第5章 焦油模型化合物微波转化合成气研究
5.1 引言
5.2 装置与方法
5.2.1 装置与流程
5.2.2 试验材料
5.2.3 携带量测试
5.2.4 评价指标
5.3 反应机理与主要反应
5.3.1 反应机理
5.3.2 主要反应
5.4 结果与讨论
5.4.1 微波功率对甲苯和苯裂解的影响
5.4.2 空速对甲苯和苯裂解的影响
2通入比例对甲苯和苯转化的影响"> 5.4.3 CO2通入比例对甲苯和苯转化的影响
2和CO2气氛中甲苯转化特性"> 5.4.4 N2和CO2气氛中甲苯转化特性
2和CO2气氛中苯转化特性"> 5.4.5 N2和CO2气氛中苯转化特性
5.5 生物质焦分析表征
5.5.1 比表面积
5.5.2 微观形貌
5.5.3 官能团
5.6 本章小结
第6章 生物质微波转化合成气经济性分析
6.1 引言
6.2 能量转化效率
6.3 经济性分析
6.3.1 费用构成
6.3.2 成本估算
6.4 经济性动态分析
6.5 生物质多联产综合利用的技术路线
6.6 本章小结
第7章 全文总结与展望
7.1 全文总结
7.2 主要创新点
7.3 未来工作的建议
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表的论文
ENGLISH PAPERS
4 with CO2 over biomass char for syngas production"> Paper Ⅰ. Experimental study on microwave-assisted reforming of CH4 with CO2 over biomass char for syngas production
2 reforming of CH4 for syngas production over activated carbon"> Paper Ⅱ. Microwave-assisted CO2 reforming of CH4 for syngas production over activated carbon
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】：
期刊论文
[1]对我国生物质能源发展现状和趋势的分析[J]. 王朝华. 农业经济. 2011(10)
[2]基于活性炭的微波辐射CO2重整CH4的研究[J]. 李龙之,宋占龙,李中庆,赵希强,马春元. 燃烧科学与技术. 2011(05)
[3]甲烷重整制合成气机理研究的进展[J]. 龙威,徐文媛. 河北师范大学学报(自然科学版). 2011(04)
[4]由杉木锯屑生物质制合成气:镍基整体式催化剂的表征及催化性能[J]. 鲁敏,吕鹏梅,袁振宏,李惠文,许敬亮. 催化学报. 2011(06)
[5]Hydrogen and syngas production from two-step steam reforming of methane over CeO2-Fe2O3 oxygen carrier[J]. 祝星,王华,魏永刚,李孔斋,程显名. Journal of Rare Earths. 2010(06)
[6]生物质焦油组分甲苯在镍/凹凸棒石上的二氧化碳催化重整[J]. 施培超,陈天虎,张先龙,陈冬,宋磊,李金虎. 催化学报. 2010(10)
[7]微波加热与常规加热方式下甲苯的裂解实验研究[J]. 彭军霞,赵增立,王小玲,李海滨. 燃料化学学报. 2010(04)
[8]生物质焦制备条件对甲苯裂解特性的影响[J]. 彭军霞,赵增立,李海滨,王小玲. 农业工程学报. 2010(06)
[9]甲烷二氧化碳催化重整制合成气研究进展[J]. 郝世雄,余祖孝,刘兴勇. 化学世界. 2010(05)
[10]生物质焦催化裂解萘和苯酚的实验[J]. 彭军霞,赵增立,潘守聚,李海滨. 农业机械学报. 2010(05)
博士论文
[1]Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 张安杰.大连理工大学 2011
[2]生物质炭催化重整热解焦油技术研究[D]. 尤占平.天津大学 2010
[3]农作物秸秆微波热解实验及机理研究[D]. 赵希强.山东大学 2010
[4]Ni金属催化剂催化甲烷部分氧化制合成气的研究[D]. 洪学斌.天津大学 2009
[5]生物质流化床热解液化实验研究及应用[D]. 王贤华.华中科技大学 2007
[6]复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D]. 郭建军.浙江大学 2005
硕士论文
[1]炭基催化体系下CH4-CO2重整反应活性的研究[D]. 李彦军.西北大学 2011
[2]炭催化CH4/CO2重整过程中积炭的研究[D]. 张猛.太原理工大学 2009
[3]炭催化CH4-CO2重整及炭催化剂中灰分和官能团特性研究[D]. 张卫东.太原理工大学 2009
[4]生物质焦油催化转化试验研究[D]. 孙海权.山东理工大学 2009
[5]生物质热解油气化实验与模拟研究[D]. 贺瑞雪.华中科技大学 2008
[6]整包秸秆的微波热解特性研究[D]. 王涛.山东大学 2008
[7]Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 田玲.天津大学 2008
[8]生物质焦油模型化合物催化转化研究[D]. 徐鑫.山东理工大学 2008
[9]煤半焦在焦炉煤气转化制备合成气中的作用[D]. 张华伟.太原理工大学 2005
本文编号：2932442
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：162 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 选题背景与意义
4转化合成气技术"> 1.2 CH4转化合成气技术
1.2.1 蒸汽重整
1.2.2 部分氧化
2重整CH4"> 1.2.3 CO2重整CH4
1.3.1 催化剂研究现状
1.3.2 反应机理研究
1.3.3 催化剂失活研究
1.3.4 炭催化剂研究
1.3.5 微波加热应用于重整反应的研究
1.4 焦油的催化转化
1.4.1 炭催化剂研究
1.4.2 微波加热应用于焦油转化的研究
1.5 本文研究目的和研究内容
1.6 本章小结
2
2.1 引言
2.2 热力学模拟
2.2.1 主要反应
2.2.2 吉布斯自由能
2.2.3 模型建立
2.3 模拟结果与分析
2/CH4比值的影响"> 2.3.1 反应温度和CO2/CH4比值的影响
2.3.2 反应压力的影响
2O/CH4比值的影响"> 2.3.3 H2O/CH4比值的影响
2.4 本章小结
2微波重整CH4转化合成气研究">第3章 CO2微波重整CH4转化合成气研究
3.1 引言
3.2 装置与方法
3.2.1 试验装置
3.2.2 试验材料
3.2.3 试验流程
3.2.4 评价指标
3.2.5 主要反应
3.3 制焦条件的影响
3.3.1 制焦原料的影响
3.3.2 制焦功率的影响
3.3.3 原料脱灰的影响
3.3.4 添加物的影响
3.4 反应条件的影响
3.4.1 床层升温特性
3.4.2 粒径的影响
3.4.3 微波功率的影响
2与CH4摩尔比的影响"> 3.4.4 CO2与CH4摩尔比的影响
3.4.5 空速的影响
3.4.6 重整反应特性
3.4.7 生物质焦重量变化特性
3.4.8 裂解、重整和气化反应比较
3.5 生物质焦分析表征
3.5.1 比表面积和孔结构特性
3.5.2 微观形貌
3.5.3 官能团
3.6 动力学分析
3.6.1 动力学方程
3.6.2 动力学试验
3.6.3 模型筛选
3.6.4 参数计算
3.7 本章小结
2/H2O联合重整CH4转化合成气研究">第4章 微波辐照下CO2/H2O联合重整CH4转化合成气研究
4.1 引言
4.2 装置与方法
4.2.1 装置与流程
4.2.2 试验材料
4.2.3 评价指标
4.2.4 主要反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 水蒸汽携带浓度测试
4.3.2 水蒸汽浓度的影响
4.3.3 微波功率的影响
2与CH4摩尔比的影响"> 4.3.4 CO2与CH4摩尔比的影响
4.3.5 空速的影响
4.3.6 联合重整反应特性
2重整的比较"> 4.4 联合重整与CO2重整的比较
4.4.1 反应特性的比较
4.4.2 生物质焦损耗的比较
4.5 生物质焦分析表征
4.5.1 比表面积和孔结构特性
4.5.2 微观形貌
4.5.3 官能团
4.6 本章小结
第5章 焦油模型化合物微波转化合成气研究
5.1 引言
5.2 装置与方法
5.2.1 装置与流程
5.2.2 试验材料
5.2.3 携带量测试
5.2.4 评价指标
5.3 反应机理与主要反应
5.3.1 反应机理
5.3.2 主要反应
5.4 结果与讨论
5.4.1 微波功率对甲苯和苯裂解的影响
5.4.2 空速对甲苯和苯裂解的影响
2通入比例对甲苯和苯转化的影响"> 5.4.3 CO2通入比例对甲苯和苯转化的影响
2和CO2气氛中甲苯转化特性"> 5.4.4 N2和CO2气氛中甲苯转化特性
2和CO2气氛中苯转化特性"> 5.4.5 N2和CO2气氛中苯转化特性
5.5 生物质焦分析表征
5.5.1 比表面积
5.5.2 微观形貌
5.5.3 官能团
5.6 本章小结
第6章 生物质微波转化合成气经济性分析
6.1 引言
6.2 能量转化效率
6.3 经济性分析
6.3.1 费用构成
6.3.2 成本估算
6.4 经济性动态分析
6.5 生物质多联产综合利用的技术路线
6.6 本章小结
第7章 全文总结与展望
7.1 全文总结
7.2 主要创新点
7.3 未来工作的建议
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表的论文
ENGLISH PAPERS
4 with CO2 over biomass char for syngas production"> Paper Ⅰ. Experimental study on microwave-assisted reforming of CH4 with CO2 over biomass char for syngas production
2 reforming of CH4 for syngas production over activated carbon"> Paper Ⅱ. Microwave-assisted CO2 reforming of CH4 for syngas production over activated carbon
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】：
期刊论文
[1]对我国生物质能源发展现状和趋势的分析[J]. 王朝华. 农业经济. 2011(10)
[2]基于活性炭的微波辐射CO2重整CH4的研究[J]. 李龙之,宋占龙,李中庆,赵希强,马春元. 燃烧科学与技术. 2011(05)
[3]甲烷重整制合成气机理研究的进展[J]. 龙威,徐文媛. 河北师范大学学报(自然科学版). 2011(04)
[4]由杉木锯屑生物质制合成气:镍基整体式催化剂的表征及催化性能[J]. 鲁敏,吕鹏梅,袁振宏,李惠文,许敬亮. 催化学报. 2011(06)
[5]Hydrogen and syngas production from two-step steam reforming of methane over CeO2-Fe2O3 oxygen carrier[J]. 祝星,王华,魏永刚,李孔斋,程显名. Journal of Rare Earths. 2010(06)
[6]生物质焦油组分甲苯在镍/凹凸棒石上的二氧化碳催化重整[J]. 施培超,陈天虎,张先龙,陈冬,宋磊,李金虎. 催化学报. 2010(10)
[7]微波加热与常规加热方式下甲苯的裂解实验研究[J]. 彭军霞,赵增立,王小玲,李海滨. 燃料化学学报. 2010(04)
[8]生物质焦制备条件对甲苯裂解特性的影响[J]. 彭军霞,赵增立,李海滨,王小玲. 农业工程学报. 2010(06)
[9]甲烷二氧化碳催化重整制合成气研究进展[J]. 郝世雄,余祖孝,刘兴勇. 化学世界. 2010(05)
[10]生物质焦催化裂解萘和苯酚的实验[J]. 彭军霞,赵增立,潘守聚,李海滨. 农业机械学报. 2010(05)
博士论文
[1]Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 张安杰.大连理工大学 2011
[2]生物质炭催化重整热解焦油技术研究[D]. 尤占平.天津大学 2010
[3]农作物秸秆微波热解实验及机理研究[D]. 赵希强.山东大学 2010
[4]Ni金属催化剂催化甲烷部分氧化制合成气的研究[D]. 洪学斌.天津大学 2009
[5]生物质流化床热解液化实验研究及应用[D]. 王贤华.华中科技大学 2007
[6]复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D]. 郭建军.浙江大学 2005
硕士论文
[1]炭基催化体系下CH4-CO2重整反应活性的研究[D]. 李彦军.西北大学 2011
[2]炭催化CH4/CO2重整过程中积炭的研究[D]. 张猛.太原理工大学 2009
[3]炭催化CH4-CO2重整及炭催化剂中灰分和官能团特性研究[D]. 张卫东.太原理工大学 2009
[4]生物质焦油催化转化试验研究[D]. 孙海权.山东理工大学 2009
[5]生物质热解油气化实验与模拟研究[D]. 贺瑞雪.华中科技大学 2008
[6]整包秸秆的微波热解特性研究[D]. 王涛.山东大学 2008
[7]Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 田玲.天津大学 2008
[8]生物质焦油模型化合物催化转化研究[D]. 徐鑫.山东理工大学 2008
[9]煤半焦在焦炉煤气转化制备合成气中的作用[D]. 张华伟.太原理工大学 2005
本文编号：2932442
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/xnylw/2932442.html
