离子交换型Mazzite及Levyne沸石储氢性能的理论研究
发布时间：2020-12-25 01:25
理论计算可以获得体系的微观结构、宏观热力学性质以及传递性质,目前在化学、材料、生物和医药等领域起着越来越重要的作用。氢气作为未来取代化石燃料最好的新洁净能源之一,近年来氢能经济已被众多国家提到发展日程上。多孔材料在氢气储存方面有着潜在的应用价值,尤其是沸石材料因具有规则而均匀的孔道结构,较大的孔容和比表面积,高的热稳定性,低廉的价格和优异的储氢性能而备受关注。本文采用巨正则系综蒙特卡洛方法（GCMC）和分子动力学方法（MD）研究了氢气在Mazzite和Levyne沸石中的吸附和扩散性能,并进一步应用密度泛函理论方法对氢气在上述两类沸石中的吸附位点进行研究,旨在寻求沸石储氢的微观原因。本文的研究内容和结论如下：根据无机晶体数据库ICSD中Mazzite和Levyne沸石的XRD衍射数据,构建了相应的结构模型。进一步应用Materials Studio 4.1软件包中Sorption模块的Locate选项卡,分别在Mazzite和Levyne沸石中引入阳离子H+、Li+Na+、K+、Mg2+和Ca2+,建立不同的离子交换模型。采用GCMC方法,对氢气在沸石中的吸附研究表明：Levyne沸石...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：106 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
吸附剂内粒子和粒子源之间粒子和能量交换{“0]
类沸石中吸附的差异，研究温度、压力、沸石骨架结构和阳离子类型对沸石吸附氢气的影响。3.2模型和模拟细节3.2.1Mazzite沸石的结构模型Mazzite沸石的典型晶胞组成为:Nalo{A]，。5126072]·28H20。Mazzite沸石属P63/rnmc空间群，晶胞参数为:a=].8215nm，b=l.8215nm，e=0.7634nLm，a=90000，p=90.000，丫一120.00“。Mazzite沸石由十四面体的钠菱沸石笼组成。Mazzite沸石单元晶胞含36个T(Al或Si)原子(l2个Tl处于6元环位置，24个TZ处于4元环位置)和72个氧原子(o1二06)。孔道系统含有较宽的12元环孔道(直径o.74nm)和较狭窄的扭曲的8元环孔道(o.3lxo.3lnm)[’4]。本章研究了六种阳离子(H+，Li+，Na+，K+，Mg，+，eaZ+)交换的Mazzite沸石，其基本结构如图3一1所示。
Fig.3一2SehematierePresentationoftheframeworkofLevyne一tyPezeo]ite表3一ZLevyne沸石的孔容和孔隙率Table3一2ThefreevolulneandPorosityofzeoliteLevyneMode1H一LEVLi一LEVNa一LEVK一LEVMg一LEVCa一LEVFreevolume0.2970.2600.1930，11402750·260(mL/g)Porosity(%)47.1642.5934.4322，04463745.75由表3一2可知，H一LEv沸石由于质子H+离子半径较小，在所研究的Levyne沸石中孔容和孔隙率最大:r离子由于离子半径最大，占据了较多的孔空间，因而孔容和孔隙率最小;Li一LEv、Mg一LEv和ca一LEv则由于离子半径小或阳离子数量减半等原因较Na一LEV沸石的孔容和孔隙率有不同程度的增加。3.2.3GCMC方法原理本章采用商业软件MaterialsStudio4.1构建Mazzite和Levyne沸石的晶体结构，其
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢气在A和X型沸石上超临界吸附的格子密度函数模型(英文)[J]. 杜晓明,吴尔冬. 物理化学学报. 2009(09)
[2]氧气在聚丙烯内吸附和扩散的分子模拟[J]. 陶长贵,冯海军,周健,吕玲红,陆小华. 物理化学学报. 2009(07)
[3]Ag+交换沸石分子筛吸附小分子的结构与电子性质的密度泛函理论研究[J]. 吕仁庆,张妮娜,李美蓉. 鲁东大学学报(自然科学版). 2009(02)
[4]金属-有机骨架材料的计算化学研究[J]. 阳庆元,刘大欢,仲崇立. 化工学报. 2009(04)
[5]氢在沸石上的吸附行为[J]. 杜晓明,吴尔冬. 物理化学学报. 2009(03)
[6]水分子在HZSM-5沸石原子簇上吸附的密度泛函研究[J]. 杨金枝,朱爱梅,吴建洋,刘庆林. 分子催化. 2009(01)
[7]几种吡啶衍生物在八面沸石中吸附的分子模拟[J]. 熊秀章,沈喜洲,周涵,杨忠军,肖芸. 计算机与应用化学. 2008(12)
[8]含有微孔的介孔分子筛的合成与水热稳定性评价[J]. 张艳荣,吴秀文,马鸿文,张林涛,李志宏. 硅酸盐通报. 2008(03)
[9]几种新型分子筛对催化裂化汽油的改质性能研究[J]. 曹庚振,庞新梅,张莉,杨一青,王宝杰,马燕青. 石化技术与应用. 2008(02)
[10]硫醇分子在HMOR分子筛中吸附的量子化学研究[J]. 刘洁翔,王延吉,董梅,王建国. 石油学报(石油加工). 2007(06)
博士论文
[1]金属—有机骨架材料中流体吸附与扩散的分子模拟研究[D]. 薛春瑜.北京化工大学 2009
硕士论文
[1]氢气在类沸石咪唑酯骨架多孔材料中的吸附研究[D]. 周敏.浙江大学 2010
本文编号：2936680
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：106 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
吸附剂内粒子和粒子源之间粒子和能量交换{“0]
类沸石中吸附的差异，研究温度、压力、沸石骨架结构和阳离子类型对沸石吸附氢气的影响。3.2模型和模拟细节3.2.1Mazzite沸石的结构模型Mazzite沸石的典型晶胞组成为:Nalo{A]，。5126072]·28H20。Mazzite沸石属P63/rnmc空间群，晶胞参数为:a=].8215nm，b=l.8215nm，e=0.7634nLm，a=90000，p=90.000，丫一120.00“。Mazzite沸石由十四面体的钠菱沸石笼组成。Mazzite沸石单元晶胞含36个T(Al或Si)原子(l2个Tl处于6元环位置，24个TZ处于4元环位置)和72个氧原子(o1二06)。孔道系统含有较宽的12元环孔道(直径o.74nm)和较狭窄的扭曲的8元环孔道(o.3lxo.3lnm)[’4]。本章研究了六种阳离子(H+，Li+，Na+，K+，Mg，+，eaZ+)交换的Mazzite沸石，其基本结构如图3一1所示。
Fig.3一2SehematierePresentationoftheframeworkofLevyne一tyPezeo]ite表3一ZLevyne沸石的孔容和孔隙率Table3一2ThefreevolulneandPorosityofzeoliteLevyneMode1H一LEVLi一LEVNa一LEVK一LEVMg一LEVCa一LEVFreevolume0.2970.2600.1930，11402750·260(mL/g)Porosity(%)47.1642.5934.4322，04463745.75由表3一2可知，H一LEv沸石由于质子H+离子半径较小，在所研究的Levyne沸石中孔容和孔隙率最大:r离子由于离子半径最大，占据了较多的孔空间，因而孔容和孔隙率最小;Li一LEv、Mg一LEv和ca一LEv则由于离子半径小或阳离子数量减半等原因较Na一LEV沸石的孔容和孔隙率有不同程度的增加。3.2.3GCMC方法原理本章采用商业软件MaterialsStudio4.1构建Mazzite和Levyne沸石的晶体结构，其
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢气在A和X型沸石上超临界吸附的格子密度函数模型(英文)[J]. 杜晓明,吴尔冬. 物理化学学报. 2009(09)
[2]氧气在聚丙烯内吸附和扩散的分子模拟[J]. 陶长贵,冯海军,周健,吕玲红,陆小华. 物理化学学报. 2009(07)
[3]Ag+交换沸石分子筛吸附小分子的结构与电子性质的密度泛函理论研究[J]. 吕仁庆,张妮娜,李美蓉. 鲁东大学学报(自然科学版). 2009(02)
[4]金属-有机骨架材料的计算化学研究[J]. 阳庆元,刘大欢,仲崇立. 化工学报. 2009(04)
[5]氢在沸石上的吸附行为[J]. 杜晓明,吴尔冬. 物理化学学报. 2009(03)
[6]水分子在HZSM-5沸石原子簇上吸附的密度泛函研究[J]. 杨金枝,朱爱梅,吴建洋,刘庆林. 分子催化. 2009(01)
[7]几种吡啶衍生物在八面沸石中吸附的分子模拟[J]. 熊秀章,沈喜洲,周涵,杨忠军,肖芸. 计算机与应用化学. 2008(12)
[8]含有微孔的介孔分子筛的合成与水热稳定性评价[J]. 张艳荣,吴秀文,马鸿文,张林涛,李志宏. 硅酸盐通报. 2008(03)
[9]几种新型分子筛对催化裂化汽油的改质性能研究[J]. 曹庚振,庞新梅,张莉,杨一青,王宝杰,马燕青. 石化技术与应用. 2008(02)
[10]硫醇分子在HMOR分子筛中吸附的量子化学研究[J]. 刘洁翔,王延吉,董梅,王建国. 石油学报(石油加工). 2007(06)
博士论文
[1]金属—有机骨架材料中流体吸附与扩散的分子模拟研究[D]. 薛春瑜.北京化工大学 2009
硕士论文
[1]氢气在类沸石咪唑酯骨架多孔材料中的吸附研究[D]. 周敏.浙江大学 2010
本文编号：2936680
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