生物质催化制备甲烷的反应路径和催化剂研究进展

发布时间：2021-03-25 06:10

　　甲烷是氢碳比最高的烃,也是一种具有较高燃烧热值的清洁能源。在生物质制备甲烷的方法中,生物质发酵法和生物质合成气发酵法因活性菌的温度敏感性而受到限制。因此,本文介绍了近年来生物质合成气催化制备甲烷的反应机理及相应的催化剂体系研究进展,重点讨论了合成气中CO甲烷化和CO₂甲烷化反应机理,以及催化剂中活性成分、载体、助剂对甲烷化的影响。同时,介绍了反应条件温和的生物质催化水热法,简述了反应路线及近年来的研究现状。最后,从技术的角度对该甲烷化的反应机理和高效、稳定的催化剂研究进行了展望。 

【文章来源】：林产化学与工业. 2019,39(03)北大核心CSCD

【文章页数】：9 页

【部分图文】：

CO甲烷化反应示意图［8］Fig．1SchematicillustrationofCOmethanation［8］

基。总体来说，多数研究倾向于氢助解离观点，特别是近几年来，很多研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算研究CO甲烷化机理，也支持这一观点。但此观点目前也存在争议，后期需要研究人员在本质上进一步阐述其反应的具体机理。1．2．2CO2甲烷化机理CO2甲烷化的机理主要有2种观点［8］，如图2所示。一种观点认为CO2分解为游离态的CO和O，然后游离态的CO再氢化为甲烷;另一种观点则认为CO2与H原子形成甲酸盐等含氧化合物中间产物，然后再氢化为甲烷。图2CO2甲烷化反应示意图［8］Fig．2SchematicillustrationofCO2methanation［8］Eckle等［6］通过同位素实验揭示了在Ｒu/Al2O3催化剂作用下13CO2先解离成13CO，13CO再进一步加氢生成甲烷。Leitenburg等［9］以贵金属负载二氧化铈的催化剂催化CO2甲烷化，发现较高温度还原的载体促进CO2转化为更多的CO，证明该反应载体提供可以吸附的羰基化合物。Akamaru等［10］以DFT方法研究Ｒu-TiO2催化CO2甲烷化，计算表明CO2在催化剂作用下分解为游离态的羰基和氧。但近年来较多学者研究表明甲酸盐等含氧化合物是CO2甲烷化的中间产物。Aldana等［11］根据原位傅里叶变换红外光谱观察发现在Ni/Ce0．5Zr0．5O2催化剂作用下，CO2甲烷化中间产物是碳酸盐、甲酸盐。Upham等［12］用瞬态实验发现CO2甲烷化中间产物为甲酸盐等。综上，对于CO2甲烷化机理，越来越多观点认为含氧酸根是其中间产物。1．3合成气甲烷化催化剂1．3．1常用甲烷?

【参考文献】：
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本文编号：3099180