电化学氢泵马来酸加氢产物催化层传质强化

发布时间：2021-05-21 22:11

　　生物质燃料是与化石燃料组成相近的液体燃料,环境友好、可再生,被视为替代化石能源的最佳选择之一。但是生物质油的低热值、低稳定性、组成复杂等缺点,必须经过加氢精制才能转化为清洁、高能量密度的生物质燃料。传统的生物质油加氢精制采用三相反应器,需要在高氢分压以及高温条件下进行。电化学氢泵反应器通过外加电压,在阴极催化剂表面原位生成吸附态氢原子,能够在常温常压条件下实现高速率的生物质加氢过程。但其催化层的微孔结构限制了加氢产物的向外传质,使电化学氢泵反应器加氢过程中出现严重的产物抑制现象,亟待解决。本文以马来酸作为生物质油模型化合物,提出将乙醇作为竞争吸附剂,减弱了马来酸加氢过程中出现的产物抑制现象,将10 h平均反应速率提高了46.1%。并且进一步探究了不同乙醇浓度、马来酸浓度、电流密度、温度条件下,乙醇对电化学氢泵加氢性能的影响。添加少量乙醇就可以将电化学泵反应器加氢转化率、反应速率以及电流效率提高18.3%。并且添加乙醇后,电化学氢泵反应更适合在大电流条件下操作,在电流密度为132.3 mA cm-2时,电化学氢泵反应器的转化率、反应速率以及电流效率提高了83.1%。进而,通过对电化学氢泵... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 电化学氢泵反应器（EHPR）
        1.1.1 EHPR反应器结构
        1.1.2 EHPR核心技术
        1.1.3 EHPR加氢反应机理
    1.2 生物质油加氢精制
        1.2.1 生物质能源
        1.2.2 高温高压三相反应器生物质加氢
        1.2.3 电解池反应器生物质加氢
        1.2.4 电化学氢泵反应器生物质加氢
    1.3 载体吸附性质对催化性能影响
        1.3.1 吸附作用对多孔传质的影响
        1.3.2 吸附作用的影响因素
        1.3.3 亲/疏水催化剂载体应用
    1.4 论文选题意义以及研究内容
2 实验部分
    2.1 实验仪器与药品
        2.1.1 实验仪器及设备
        2.1.2 实验材料及药品
    2.2 膜电极组件的制备
        2.2.1 薄层膜电极
        2.2.2 膜电极组件制备
    2.3 电化学氢泵生物质模型化合物加氢流程
    2.4 吸附实验
        2.4.1 吸附动力学实验
        2.4.2 等温吸附实验
    2.5 分析与表征方法
        2.5.1 电化学氢泵反应加氢反应器性能评价
        2.5.2 接触角测量
        2.5.3 催化层表征
        2.5.4 吸附量计算
    2.6 本章小结
3 乙醇对电化学氢泵反应器加氢反应的影响
    3.1 引言
    3.2 乙醇对反应速率的影响
    3.3 添加乙醇的电化学氢泵马来酸加氢
        3.3.1 乙醇浓度
        3.3.2 马来酸浓度
        3.3.3 电流密度
        3.3.4 温度
    3.4 EHPR催化层稳定性
    3.5 本章小结
4 乙醇竞争吸附减弱产物抑制机理
    4.1 引言
    4.2 薄层膜电极催化层结构与性质
        4.2.1 催化层以及催化剂结构
        4.2.2 催化层与不同浓度乙醇水溶液的表面相互作用
    4.3 碳载体对琥珀酸和马来酸的吸附作用
    4.4 乙醇对碳载体吸附作用的影响
    4.5 乙醇减弱催化层产物抑制机理
    4.6 本章小结
5 考虑产物抑制的EHPR反应动力学模型
    5.1 引言
    5.2 反应动力学建模
    5.3 等温吸附模型参数求取
    5.4 模型验证
    5.5 本章小结
结论
创新点与展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3200462