填充床介质阻挡放电脱除气化燃气中苯的研究
发布时间：2021-07-25 20:27
以生物质气化焦油典型组分——苯作为模型物,采用填充床介质阻挡放电（DBD）对气化燃气氛围中的苯进行脱除。考察了燃气组成、填充物种类、反应温度及催化剂还原方式对苯脱除的影响。结果表明,反应温度200℃时,空气气化燃气与水蒸气气化燃气氛围内的苯脱除率比较接近,但燃气中存在少量O2会导致脱除率明显下降。并且,提高放电能量密度,使用高介电常数、高比表面积及孔容积的填充物能提高苯脱除率。采用传统还原和等离子体还原两种方式分别制得Ni/γ-Al2O3（C）、Ni/γ-Al2O3（P）催化剂,以Ni/γ-Al2O3（C）为DBD填充物,反应温度在230-330℃时,苯脱除率随温度升高而下降,330℃时达到最低脱除率11. 6%;温度高于330℃,苯脱除率随温度急剧上升且在430℃达到最大值85. 4%。等离子体还原可制得大比表面积及高分散性的Ni/γ-Al2O3（P）,其苯脱除率随温度变化的趋势与Ni/γ...
【文章来源】：燃料化学学报. 2019,47(04)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
DBD焦油脱除实验装置示意图
载体间的相互作用，又可分为β1和β2型。峰温540与710℃可分别归属于β1型和β2型NiO物种。高温还原峰810℃归属于γ型NiO物种，这种粒子具有稳定的镍铝尖晶石结构。表1不同填充物的比表面积和孔结构Table1SpecificsurfaceareaandporestructureofpackingmaterialsPackingmaterialSpecificsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Averagediameterd/nmGlasspellets＜1－－γ-Al2O3940．3437．3Ni/γ-Al2O3(P)840．3117．4Ni/γ-Al2O3(C)790．3127．8图25%NiO/γ-Al2O3催化剂的H2-TPＲ谱图Figure2H2-TPＲprofilesof5%NiO/γ-Al2O3可以看出，NiO/γ-Al2O3催化剂上存在多种镍的氧化态物种，催化剂还原活化后可以获得不同种类的镍活性物种。此外，反应过程中等离子体放电也能够将氧化态的镍还原，获得活性中心［20］。在等离子体催化过程中，等离子体与不同种类镍活性中心之间的相互作用，可望产生协同作用，提高对燃气中焦油的脱除效果。2．2燃气组成的影响生物质气化燃气的组成与气化介质种类、气化反应条件紧密相关，典型的气化介质有空气、水蒸气等［21］。为了考察气化燃气组成对等离子体脱除苯的影响，实验中采用了四种不同组分燃气，其组成见表2。选用γ-Al2O3小球作为DBD反应器的填充物，反应温度设定为200℃，实验结果见图3。表2不同类型的燃气组成Table2GascomponentsofdifferentgasificationfuelgasesGasmixtureComponentφ/%H2COCO2CH4N2O2Air-gasificationfuelgas11518121．553．5－Air-gasificationfuelgas2102215350－Steam-gasificationfuelgas40252582－Oxygen-contain
图3不同燃气氛围对等离子体脱除苯的影响Figure3Effectofcarriergasonthebenzeneremovalefficiencyasafunctionofspecificenergyinputreactionconditions:reactiontemperature=200℃，packingmaterial:γ-Al2O3pellets通常生物质气化燃气中会含有少量O2。为了考察O2对等离子体脱除苯的影响，选用了含氧燃气(表2)进行实验。由图3可知，O2的存在导致苯脱除率下降明显。能量密度为750J/L时，空气气化燃气2中的苯脱除率可达54．1%，然而含氧燃气中的苯脱除率却仅为37．3%。这是因为O2是一种电负性气体，会限制放电过程中的电子密度［25］。同时燃气中的O2还会消耗放电中产生的活性物质，例如激发态N2［25］。因此，O2的加入会导致等离子体过程中苯脱除率的下降。2．3填充物的影响分别以玻璃珠、γ-Al2O3小球和Ni/γ-Al2O3(C)催化剂作为DBD反应器的填充物，选用空气气化燃气1作为载气，在反应温度200℃时考察了不同填充物对介质阻挡等离子体脱除苯的影响，实验结果见图4。由图4可知，玻璃珠作为填充物时的苯脱除率低于以γ-Al2O3小球为填充物的脱除率。当能量密度为750J/L时，填充γ-Al2O3小球时苯脱除率为52．5%，而填充玻璃珠的苯脱除率只有31．2%。这是因为γ-Al2O3具有比玻璃更高的相对介电常数，能在单个放电周期中存储更多能量，增强放电强度，从而促进了放电过程中苯脱除反应;此外，γ-Al2O3小球的比表面积及孔体积都明显大于玻璃珠(表1)。这些特点可延长反应物和放电产生的活性物质在放电区域的停留时间，增大两者之间有效碰撞几率，从而提高苯的脱除率［26］。镍基催化剂由于其较高的催化活性及便宜的价格被广泛用于生物
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni/γ-Al2O3甲烷化催化剂提高生物质气化燃气低位热值的实验（英文）[J]. 董新新,金保昇,王妍艳,牛淼淼. Journal of Southeast University（English Edition）. 2017(04)
[2]二氧化碳甲烷化反应中等离子体与Ni/ZSM-5催化剂的协同作用[J]. 黄秋实,兰俐颖,王安杰,王瑶. 石油化工. 2017(11)
[3]生物质合成气甲烷化催化剂研究进展[J]. 符世龙,陈应泉,杨海平. 沈阳农业大学学报. 2017(04)
[4]等离子体技术对CO2甲烷化用Ni/SiO2催化剂的改性作用[J]. 张旭,孙文晶,储伟. 燃料化学学报. 2013(01)
[5]生物质气化制备合成天然气技术的研究进展[J]. 武宏香,赵增立,王小波,郑安庆,李海滨,何方. 化工进展. 2013(01)
[6]低温等离子体与MnOx/γ-Al2O3协同催化降解正己醛[J]. 陈春雨,刘彤,王卉,于琴琴,范杰,肖丽萍,郑小明. 催化学报. 2012(06)
[7]常压高频冷等离子体炬制备的CH4/CO2重整用Ni/γ-Al2O3催化剂的表征[J]. 柴晓燕,尚书勇,刘改焕,陶旭梅,李祥,白玫瑰,戴晓雁,印永祥. 催化学报. 2010(03)
本文编号：3302721
【文章来源】：燃料化学学报. 2019,47(04)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
DBD焦油脱除实验装置示意图
载体间的相互作用，又可分为β1和β2型。峰温540与710℃可分别归属于β1型和β2型NiO物种。高温还原峰810℃归属于γ型NiO物种，这种粒子具有稳定的镍铝尖晶石结构。表1不同填充物的比表面积和孔结构Table1SpecificsurfaceareaandporestructureofpackingmaterialsPackingmaterialSpecificsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Averagediameterd/nmGlasspellets＜1－－γ-Al2O3940．3437．3Ni/γ-Al2O3(P)840．3117．4Ni/γ-Al2O3(C)790．3127．8图25%NiO/γ-Al2O3催化剂的H2-TPＲ谱图Figure2H2-TPＲprofilesof5%NiO/γ-Al2O3可以看出，NiO/γ-Al2O3催化剂上存在多种镍的氧化态物种，催化剂还原活化后可以获得不同种类的镍活性物种。此外，反应过程中等离子体放电也能够将氧化态的镍还原，获得活性中心［20］。在等离子体催化过程中，等离子体与不同种类镍活性中心之间的相互作用，可望产生协同作用，提高对燃气中焦油的脱除效果。2．2燃气组成的影响生物质气化燃气的组成与气化介质种类、气化反应条件紧密相关，典型的气化介质有空气、水蒸气等［21］。为了考察气化燃气组成对等离子体脱除苯的影响，实验中采用了四种不同组分燃气，其组成见表2。选用γ-Al2O3小球作为DBD反应器的填充物，反应温度设定为200℃，实验结果见图3。表2不同类型的燃气组成Table2GascomponentsofdifferentgasificationfuelgasesGasmixtureComponentφ/%H2COCO2CH4N2O2Air-gasificationfuelgas11518121．553．5－Air-gasificationfuelgas2102215350－Steam-gasificationfuelgas40252582－Oxygen-contain
图3不同燃气氛围对等离子体脱除苯的影响Figure3Effectofcarriergasonthebenzeneremovalefficiencyasafunctionofspecificenergyinputreactionconditions:reactiontemperature=200℃，packingmaterial:γ-Al2O3pellets通常生物质气化燃气中会含有少量O2。为了考察O2对等离子体脱除苯的影响，选用了含氧燃气(表2)进行实验。由图3可知，O2的存在导致苯脱除率下降明显。能量密度为750J/L时，空气气化燃气2中的苯脱除率可达54．1%，然而含氧燃气中的苯脱除率却仅为37．3%。这是因为O2是一种电负性气体，会限制放电过程中的电子密度［25］。同时燃气中的O2还会消耗放电中产生的活性物质，例如激发态N2［25］。因此，O2的加入会导致等离子体过程中苯脱除率的下降。2．3填充物的影响分别以玻璃珠、γ-Al2O3小球和Ni/γ-Al2O3(C)催化剂作为DBD反应器的填充物，选用空气气化燃气1作为载气，在反应温度200℃时考察了不同填充物对介质阻挡等离子体脱除苯的影响，实验结果见图4。由图4可知，玻璃珠作为填充物时的苯脱除率低于以γ-Al2O3小球为填充物的脱除率。当能量密度为750J/L时，填充γ-Al2O3小球时苯脱除率为52．5%，而填充玻璃珠的苯脱除率只有31．2%。这是因为γ-Al2O3具有比玻璃更高的相对介电常数，能在单个放电周期中存储更多能量，增强放电强度，从而促进了放电过程中苯脱除反应;此外，γ-Al2O3小球的比表面积及孔体积都明显大于玻璃珠(表1)。这些特点可延长反应物和放电产生的活性物质在放电区域的停留时间，增大两者之间有效碰撞几率，从而提高苯的脱除率［26］。镍基催化剂由于其较高的催化活性及便宜的价格被广泛用于生物
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni/γ-Al2O3甲烷化催化剂提高生物质气化燃气低位热值的实验（英文）[J]. 董新新,金保昇,王妍艳,牛淼淼. Journal of Southeast University（English Edition）. 2017(04)
[2]二氧化碳甲烷化反应中等离子体与Ni/ZSM-5催化剂的协同作用[J]. 黄秋实,兰俐颖,王安杰,王瑶. 石油化工. 2017(11)
[3]生物质合成气甲烷化催化剂研究进展[J]. 符世龙,陈应泉,杨海平. 沈阳农业大学学报. 2017(04)
[4]等离子体技术对CO2甲烷化用Ni/SiO2催化剂的改性作用[J]. 张旭,孙文晶,储伟. 燃料化学学报. 2013(01)
[5]生物质气化制备合成天然气技术的研究进展[J]. 武宏香,赵增立,王小波,郑安庆,李海滨,何方. 化工进展. 2013(01)
[6]低温等离子体与MnOx/γ-Al2O3协同催化降解正己醛[J]. 陈春雨,刘彤,王卉,于琴琴,范杰,肖丽萍,郑小明. 催化学报. 2012(06)
[7]常压高频冷等离子体炬制备的CH4/CO2重整用Ni/γ-Al2O3催化剂的表征[J]. 柴晓燕,尚书勇,刘改焕,陶旭梅,李祥,白玫瑰,戴晓雁,印永祥. 催化学报. 2010(03)
本文编号：3302721
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