ZSM-22复合分子筛催化剂的选择加氢裂化/异构化
发布时间：2021-10-05 12:40
生物质油是一种可再生、可持续、清洁高效的绿色能源,利用动植物油脂转化制造生物航空煤油是其中最具代表性的技术之一。生物航空煤油制造过程中的重要步骤之一为烷烃的选择加氢裂化/异构化,这也是本文的研究重点。实验采用固定床反应器,以正十二烷为模拟原料,ZSM-22分子筛为主要催化剂。通过一系列改性措施提高ZSM-22分子筛的催化性能,这些改性措施包括酸碱改性、磷化处理、钝化处理和贵金属Pt负载。同时将ZSM-22分子筛与其它分子筛混合制成复合催化剂,复合催化剂具有许多特殊的性质,有利于提高目标产物收率。实验最后对反应条件进行调优,寻找最佳的反应温度及压力。结论如下:（1）在H-ZSM-22分子筛中额外添加一定量晶粒较大的Na-ZSM-22分子筛,这部分分子筛不具有催化活性,但其孔道结构改变了反应体系的平衡。反应物转化率和产物收率均得到提高,其中转化率从82.78%最高提升到96.91%,收率从37.79%提升到42.23%。（2）H-Y分子筛具备不同于H-ZSM-22分子筛的三维孔道和笼式结构,混合两种分子筛制备ZSM-22丨Y复合催化剂,混入的H-Y具有催化活性。复合催化剂建立了一种独特的反...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
第1章 文献综述
1.1 背景与现状
1.1.1 应用背景
1.1.2 生物质油合成技术的发展历史
1.1.3 动植物油制备生物航空煤油工艺
1.2 ZSM-22 沸石分子筛概述
1.2.1 沸石分子筛的发展历史
1.2.2 ZSM-22 分子筛的结构
1.2.3 ZSM-22 分子筛的合成
1.3 长链烷烃在Pt/ZSM-22 双功能催化剂上的反应机理
1.3.1 ZSM-22 双功能催化剂介绍
1.3.2 长链烷烃在双功能催化剂上的反应网络
1.3.3 孔口催化和钥匙-锁催化机理
第2章 实验部分
2.1 实验方法和设备
2.2 催化剂的表征
2.2.1 X射线衍射分析（XRD）
2.2.2 扫描电镜（SEM）
2.2.3 程序升温脱附（NH3-TPD）
2.3 催化剂的改性与制备
2.4 ZSM-22 分子筛催化性能评价
2.4.1 反应装置与操作
2.4.2 产物分析
第3章 ZSM-22 与无酸性催化活性分子筛的协同作用
3.1 引言
3.2 H-ZSM-22 与Na-ZSM-22 在反应中的协同作用
3.2.1 催化剂制备与表征
3.2.2 结果与讨论
3.3 H-ZSM-22 与Na-ZSM-35、Na-Y的协同作用
3.3.1 催化剂制备与表征
3.3.2 结果与讨论
3.4 本章小结
第4章 正十二烷在混合催化剂上的加氢裂化/异构化反应
4.1 引言
4.2 H-ZSM-22 与H-Y复合分子筛
4.2.1 催化剂制备与表征
4.2.2 结果与讨论
4.3 H-ZSM-22 与H-ZSM-35 复合分子筛
4.3.1 催化剂制备与表征
4.3.2 结果与讨论
4.4 本章小结
第5章 ZSM-22 分子筛的改性及负载
5.1 引言
5.2 钝化改性对催化裂化/异构化反应的影响
5.2.1 催化剂制备与表征
5.2.2 结果与讨论
5.3 贵金属Pt负载量对催化裂化/异构化反应的影响
5.4 复合分子筛反应条件优化
5.4.1 反应温度的调优
5.4.2 反应压力的调优
5.4.3 进料方式对反应的影响
5.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]FRIPP加氢裂化预处理催化剂的开发及应用[J]. 杨占林,姜虹,唐兆吉,温德荣,彭绍忠,王继锋. 当代石油石化. 2015(11)
[2]NiW?USY分子筛催化剂的煤焦油加氢裂化性能[J]. 张增辉,石垒,邱泽刚,赵亮富. 石油炼制与化工. 2015(05)
[3]正构生物烷烃在Pt/ZSM-5催化剂上选择性加氢裂化制备液体生物燃料[J]. 胡心悦,陈平,刘学军,陆磊刚,张海燕,卢美贞,于凤文,计建炳. 化工进展. 2015(04)
[4]十元环分子筛在甲醇芳构化反应中催化性能的研究[J]. 耿蕊,董梅,王浩,牛宪军,樊卫斌,王建国,秦张峰. 燃料化学学报. 2014(09)
[5]“地沟油”变身航空油的困境与出路[J]. 贾怀东. 中国军转民. 2014(03)
[6]加氢法制备生物航煤的现状及发展建议[J]. 董平,佟华芳,李建忠,何玉莲. 石化技术与应用. 2013(06)
[7]生物航空煤油的发展现状[J]. 张玉玺. 当代化工. 2013(09)
[8]反应条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃的影响[J]. 王从新,刘千河,刘雪斌,阎立军,罗琛,王磊,王炳春,田志坚. 催化学报. 2013(06)
[9]生物航油的减排估算及CDM项目展望[J]. 云冀涛,王文华. 科技信息. 2013(16)
[10]生物喷气燃料制备技术研究进展[J]. 李毅,张哲民,渠红亮,孟祥堃. 石油学报(石油加工). 2013(02)
博士论文
[1]一维中孔分子筛的合成及其对烷烃临氢异构性能的影响[D]. 梁君.哈尔滨工业大学 2011
硕士论文
[1]长链正构烷烃在ZSM-22催化剂上的加氢选择裂化/异构化性能研究[D]. 尚明达.大连理工大学 2015
[2]正十八烷在ZSM-22上选择性裂化异构化反应研究[D]. 王国青.大连理工大学 2013
[3]ZSM-22分子筛的合成及其催化性能的研究[D]. 吴卓.大连理工大学 2009
本文编号：3419759
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
第1章 文献综述
1.1 背景与现状
1.1.1 应用背景
1.1.2 生物质油合成技术的发展历史
1.1.3 动植物油制备生物航空煤油工艺
1.2 ZSM-22 沸石分子筛概述
1.2.1 沸石分子筛的发展历史
1.2.2 ZSM-22 分子筛的结构
1.2.3 ZSM-22 分子筛的合成
1.3 长链烷烃在Pt/ZSM-22 双功能催化剂上的反应机理
1.3.1 ZSM-22 双功能催化剂介绍
1.3.2 长链烷烃在双功能催化剂上的反应网络
1.3.3 孔口催化和钥匙-锁催化机理
第2章 实验部分
2.1 实验方法和设备
2.2 催化剂的表征
2.2.1 X射线衍射分析（XRD）
2.2.2 扫描电镜（SEM）
2.2.3 程序升温脱附（NH3-TPD）
2.3 催化剂的改性与制备
2.4 ZSM-22 分子筛催化性能评价
2.4.1 反应装置与操作
2.4.2 产物分析
第3章 ZSM-22 与无酸性催化活性分子筛的协同作用
3.1 引言
3.2 H-ZSM-22 与Na-ZSM-22 在反应中的协同作用
3.2.1 催化剂制备与表征
3.2.2 结果与讨论
3.3 H-ZSM-22 与Na-ZSM-35、Na-Y的协同作用
3.3.1 催化剂制备与表征
3.3.2 结果与讨论
3.4 本章小结
第4章 正十二烷在混合催化剂上的加氢裂化/异构化反应
4.1 引言
4.2 H-ZSM-22 与H-Y复合分子筛
4.2.1 催化剂制备与表征
4.2.2 结果与讨论
4.3 H-ZSM-22 与H-ZSM-35 复合分子筛
4.3.1 催化剂制备与表征
4.3.2 结果与讨论
4.4 本章小结
第5章 ZSM-22 分子筛的改性及负载
5.1 引言
5.2 钝化改性对催化裂化/异构化反应的影响
5.2.1 催化剂制备与表征
5.2.2 结果与讨论
5.3 贵金属Pt负载量对催化裂化/异构化反应的影响
5.4 复合分子筛反应条件优化
5.4.1 反应温度的调优
5.4.2 反应压力的调优
5.4.3 进料方式对反应的影响
5.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]FRIPP加氢裂化预处理催化剂的开发及应用[J]. 杨占林,姜虹,唐兆吉,温德荣,彭绍忠,王继锋. 当代石油石化. 2015(11)
[2]NiW?USY分子筛催化剂的煤焦油加氢裂化性能[J]. 张增辉,石垒,邱泽刚,赵亮富. 石油炼制与化工. 2015(05)
[3]正构生物烷烃在Pt/ZSM-5催化剂上选择性加氢裂化制备液体生物燃料[J]. 胡心悦,陈平,刘学军,陆磊刚,张海燕,卢美贞,于凤文,计建炳. 化工进展. 2015(04)
[4]十元环分子筛在甲醇芳构化反应中催化性能的研究[J]. 耿蕊,董梅,王浩,牛宪军,樊卫斌,王建国,秦张峰. 燃料化学学报. 2014(09)
[5]“地沟油”变身航空油的困境与出路[J]. 贾怀东. 中国军转民. 2014(03)
[6]加氢法制备生物航煤的现状及发展建议[J]. 董平,佟华芳,李建忠,何玉莲. 石化技术与应用. 2013(06)
[7]生物航空煤油的发展现状[J]. 张玉玺. 当代化工. 2013(09)
[8]反应条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃的影响[J]. 王从新,刘千河,刘雪斌,阎立军,罗琛,王磊,王炳春,田志坚. 催化学报. 2013(06)
[9]生物航油的减排估算及CDM项目展望[J]. 云冀涛,王文华. 科技信息. 2013(16)
[10]生物喷气燃料制备技术研究进展[J]. 李毅,张哲民,渠红亮,孟祥堃. 石油学报(石油加工). 2013(02)
博士论文
[1]一维中孔分子筛的合成及其对烷烃临氢异构性能的影响[D]. 梁君.哈尔滨工业大学 2011
硕士论文
[1]长链正构烷烃在ZSM-22催化剂上的加氢选择裂化/异构化性能研究[D]. 尚明达.大连理工大学 2015
[2]正十八烷在ZSM-22上选择性裂化异构化反应研究[D]. 王国青.大连理工大学 2013
[3]ZSM-22分子筛的合成及其催化性能的研究[D]. 吴卓.大连理工大学 2009
本文编号：3419759
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