碱处理脱硅介孔分子筛催化脱氧断键制生物航油研究
发布时间：2021-10-24 08:37
采用NaOH处理Y分子筛脱硅改性为梯度介孔分子筛,并负载镍制成双功能催化剂转化脂肪酸甲酯脱氧断键制成生物航油。微观测试表明:NaOH脱硅分子筛有效形成2～10 nm介孔,并造成一定程度的晶体结构膨胀。镍负载于NaOH处理1 h的脱硅梯度介孔Y分子筛作催化剂时,比表面积和孔容显著提高到554.9 m2/g和0.340 cm3/g。催化十六酸甲酯得到航油产物的选择性达到65.8%,并含有较高的异构烷烃（19.1%）及合适的芳香烃（12.8%）,展现出良好的燃料特性。作为脱氧断键反应的副产物,气相产物中CH4选择性高达25.2%,CO2稳定在12%左右。虽然航油产物的整体选择性随NaOH处理时间变化较大,但各组分含量相对稳定,说明NaOH脱硅处理的梯度介孔Y分子筛保持了良好的催化转化制航油性能。
【文章来源】：化工学报. 2019,70(08)北大核心EICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
经过不同时间NaOH处理的Y分子筛的TEM图Fig.2TEMimagesofYzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations
绕?移，在4hNaOH处理后达到2θ=6.207°,10.16°,15.69°,23.73°。根据布拉格方程计算得到的晶面间距也相应从1.417、0.8672、0.5628、0.3740nm增长到1.423、0.8694、0.5643、0.3746nm。这是由于随着硅原子被脱去，分子筛骨架中的Si—O断裂形成空位，导致空间结构内的原子间相互作用力减弱，整体结构变得松散。而根据大约2θ=44.3°（hkl=111）处的Ni元素衍射特征峰计算得到的Ni粒子的平均尺寸在16~22nm之间，与SEM图中观察到的情况图310%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙结构数据Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH处理时间/h0.250.5124BET比表面积/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296图410%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂XRD谱图Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂晶体结构数据Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations处理时间物相Y分子筛Ni晶面参数(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未处理2θ/(°)6.28910.2512.0
降那榭?图310%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙结构数据Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH处理时间/h0.250.5124BET比表面积/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296图410%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂XRD谱图Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂晶体结构数据Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations处理时间物相Y分子筛Ni晶面参数(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未处理2θ/(°)6.28910.2512.0315.8118.8720.5523.8727.2931.0331.6944.45d/nm1.4040.86220.73520.56010.46990.43180.37250.32650.28800.28210.203715min2θ/(°)6.23110.1911.9715.7318.7920.4723.7727.1930.9131.5744.39d/nm1.4170.86720.73900.56280.47190.43350.37400.32770.28910.28320.203930min2θ/(°)6.21110.1711.9515.7318.7720.4723.7727.1730.9131.5744.35d/nm1.4220.86890.74010.56300.4727
【参考文献】：
期刊论文
[1]分子筛孔结构对轻烃催化裂解性能的影响[J]. 韩蕾,欧阳颖,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2018(06)
[2]Pt/ZSM-5-Al2O3催化的脂肪酸甲酯加氢脱氧反应[J]. 吴煜,刘学军,张怡,景一操,王红卫,计建炳. 石油学报(石油加工). 2018(05)
[3]Pt/Al2O3-beta催化脂肪酸甲酯加氢脱氧制备第二代生物柴油[J]. 欧阳仟,姚静雯,黄进,杨妮,刘学军. 石油化工. 2018(09)
[4]航空生物燃料制备技术及其应用研究进展[J]. 孙晓英,刘祥,赵雪冰,杨明,刘德华. 生物工程学报. 2013(03)
[5]微藻生物质可再生能源的开发利用[J]. 缪晓玲,吴庆余. 可再生能源. 2003(03)
博士论文
[1]微藻细胞先酯交换再萃取制生物柴油的机理研究[D]. 黄睿.浙江大学 2016
本文编号：3454959
【文章来源】：化工学报. 2019,70(08)北大核心EICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
经过不同时间NaOH处理的Y分子筛的TEM图Fig.2TEMimagesofYzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations
绕?移，在4hNaOH处理后达到2θ=6.207°,10.16°,15.69°,23.73°。根据布拉格方程计算得到的晶面间距也相应从1.417、0.8672、0.5628、0.3740nm增长到1.423、0.8694、0.5643、0.3746nm。这是由于随着硅原子被脱去，分子筛骨架中的Si—O断裂形成空位，导致空间结构内的原子间相互作用力减弱，整体结构变得松散。而根据大约2θ=44.3°（hkl=111）处的Ni元素衍射特征峰计算得到的Ni粒子的平均尺寸在16~22nm之间，与SEM图中观察到的情况图310%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙结构数据Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH处理时间/h0.250.5124BET比表面积/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296图410%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂XRD谱图Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂晶体结构数据Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations处理时间物相Y分子筛Ni晶面参数(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未处理2θ/(°)6.28910.2512.0
降那榭?图310%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂孔隙结构数据Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH处理时间/h0.250.5124BET比表面积/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296图410%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂XRD谱图Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni负载于不同时间NaOH处理所得的梯度介孔Y分子筛催化剂晶体结构数据Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations处理时间物相Y分子筛Ni晶面参数(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未处理2θ/(°)6.28910.2512.0315.8118.8720.5523.8727.2931.0331.6944.45d/nm1.4040.86220.73520.56010.46990.43180.37250.32650.28800.28210.203715min2θ/(°)6.23110.1911.9715.7318.7920.4723.7727.1930.9131.5744.39d/nm1.4170.86720.73900.56280.47190.43350.37400.32770.28910.28320.203930min2θ/(°)6.21110.1711.9515.7318.7720.4723.7727.1730.9131.5744.35d/nm1.4220.86890.74010.56300.4727
【参考文献】：
期刊论文
[1]分子筛孔结构对轻烃催化裂解性能的影响[J]. 韩蕾,欧阳颖,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2018(06)
[2]Pt/ZSM-5-Al2O3催化的脂肪酸甲酯加氢脱氧反应[J]. 吴煜,刘学军,张怡,景一操,王红卫,计建炳. 石油学报(石油加工). 2018(05)
[3]Pt/Al2O3-beta催化脂肪酸甲酯加氢脱氧制备第二代生物柴油[J]. 欧阳仟,姚静雯,黄进,杨妮,刘学军. 石油化工. 2018(09)
[4]航空生物燃料制备技术及其应用研究进展[J]. 孙晓英,刘祥,赵雪冰,杨明,刘德华. 生物工程学报. 2013(03)
[5]微藻生物质可再生能源的开发利用[J]. 缪晓玲,吴庆余. 可再生能源. 2003(03)
博士论文
[1]微藻细胞先酯交换再萃取制生物柴油的机理研究[D]. 黄睿.浙江大学 2016
本文编号：3454959
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