生物质富氮热解过程中氮的迁移转化及含氮目标产物调控研究
发布时间:2021-12-29 16:26
生物质热解制备高附加值产品是生物质利用的重要发展方向。生物质中含有丰富的含氧官能团,若用氮取代氧,则可得到丰富的含氮化学品,如:吡咯、吡啶、吲哚等,可用于合成药物、香料等。而掺氮碳含有较高活性的含氮官能团,如吡啶-N、吡咯-N、季-N和吡啶-N-氧化物,可应用于催化、吸附、储能等领域。本文重点探讨了高含氮生物质热解过程中氮素迁移转化机理,外源氮素引入过程中含氮液体油和掺氮碳的形成机理,及生物质富氮热解联产高值的含氮液体油和掺氮碳材料机理,有利于实现生物质废弃物高效高质利用。主要研究工作如下:首先选取了三种组分及含氮量差异显著的藻类生物质(浒苔藻、螺旋藻、拟微绿球藻),利用固定床反应系统(400-800°C)探究了高含氮藻类生物质本体富氮的热解多联产特性,并讨论了组分差异对热解产物的影响。400-600°C时,浒苔藻糖分解产生大量呋喃类物质,螺旋藻中蛋白质热解生成丰富的含氮化合物及酚类物质,拟微绿球藻中的脂裂解生成了大量长链脂肪酸、脂肪烃和酯。热解焦含有丰富的C-O/C-O-C/C=N,C=O/C-N和COO-官能团。700-800°C时,焦炭及反应中间体脱氧、脱氮、芳香烃、环化及芳香化...
【文章来源】:华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:154 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
生物质富氮热解制备含氮化学品和掺氮碳材料
华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文要气体组分。Li 等将苯丙氨酸和酪氨酸分解分为两个阶段:初期阶段主要为应、C-C 键断裂、脱氨和脱水反应;第二阶段主要为环二肽键的断裂[35]。Ch36]研究了 20 种氨基酸单体的热解机理,发现精氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、组氨酸和苯丙氨酸可以生成环形产品,这些环形产品通常为 5-,6-或 7-元环结构。酸、天冬氨酸、谷氨酸、组氨酸和苯丙氨酸只能生成 5-,6-元环产品,而赖氨生成 6-或 7-元环化合物。Ren 和 Zhao[37]探究了不同气氛下苯丙氨酸、天冬氨酸热解过程中氮素在气体中的迁移转化规律,发现氧气的存在会促进 NCO 的形成,而 CO2气氛下,HCN 和 HNCO 的形成则会受到抑制。
甘油转化为吡啶的反应路径[55]
【参考文献】:
期刊论文
[1]NH3气氛下温度对生物质富氮热解产物特性的影响[J]. 陈伟,杨海平,何涛,闻明,陈应泉,王贤华,张世红,陈汉平. 农业工程学报. 2016(13)
[2]生物质热解制备富氮活性焦炭的研究进展[J]. 闻明,张世红,邵敬爱,陈应泉,王贤华,杨海平,陈汉平. 能源与环境. 2015(05)
[3]Breakthrough CO2 adsorption in bio-based activated carbons[J]. Sepideh Shahkarami,Ramin Azargohar,Ajay K.Dalai,Jafar Soltan. Journal of Environmental Sciences. 2015(08)
[4]温度对竹屑热解多联产产物特性的影响[J]. 陈伟,杨海平,刘标,李开志,陈应泉,李顺,陈旭,陈汉平. 农业工程学报. 2014(22)
[5]生物质热解液化与美拉德反应[J]. 朱锡锋,朱昌朋. 燃料化学学报. 2013(08)
[6]超级电容器用含氮多孔炭电极材料的研究进展[J]. 王晓娇,张传祥,邢宝林. 材料导报. 2011(07)
[7]甘蔗渣基纳米孔碳在超级电容器中的应用(英文)[J]. 司维江,吴小中,邢伟,周晋,禚淑萍. 无机材料学报. 2011(01)
[8]含氮杂环及其衍生物的氮氧化方法研究进展[J]. 李再峰,罗富英. 有机化学. 2002(04)
博士论文
[1]生物质热化学催化氨化制备含氮芳香性杂环的研究[D]. 徐禄江.中国科学技术大学 2017
[2]改性生物焦联合捕集碳硫氮污染物气体实验及机理研究[D]. 张雄.华中科技大学 2016
[3]基于复杂组分的生物质热裂解行为及影响机制研究[D]. 茹斌.浙江大学 2016
[4]铁—钙基调理剂对市政污泥深度脱水及干化气化的影响机理研究[D]. 刘欢.华中科技大学 2014
[5]海藻生物质热解与燃烧的试验与机理研究[D]. 王爽.上海交通大学 2010
[6]油棕废弃物热解的实验及机理研究[D]. 杨海平.华中科技大学 2005
本文编号:3556475
【文章来源】:华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:154 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
生物质富氮热解制备含氮化学品和掺氮碳材料
华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文要气体组分。Li 等将苯丙氨酸和酪氨酸分解分为两个阶段:初期阶段主要为应、C-C 键断裂、脱氨和脱水反应;第二阶段主要为环二肽键的断裂[35]。Ch36]研究了 20 种氨基酸单体的热解机理,发现精氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、组氨酸和苯丙氨酸可以生成环形产品,这些环形产品通常为 5-,6-或 7-元环结构。酸、天冬氨酸、谷氨酸、组氨酸和苯丙氨酸只能生成 5-,6-元环产品,而赖氨生成 6-或 7-元环化合物。Ren 和 Zhao[37]探究了不同气氛下苯丙氨酸、天冬氨酸热解过程中氮素在气体中的迁移转化规律,发现氧气的存在会促进 NCO 的形成,而 CO2气氛下,HCN 和 HNCO 的形成则会受到抑制。
甘油转化为吡啶的反应路径[55]
【参考文献】:
期刊论文
[1]NH3气氛下温度对生物质富氮热解产物特性的影响[J]. 陈伟,杨海平,何涛,闻明,陈应泉,王贤华,张世红,陈汉平. 农业工程学报. 2016(13)
[2]生物质热解制备富氮活性焦炭的研究进展[J]. 闻明,张世红,邵敬爱,陈应泉,王贤华,杨海平,陈汉平. 能源与环境. 2015(05)
[3]Breakthrough CO2 adsorption in bio-based activated carbons[J]. Sepideh Shahkarami,Ramin Azargohar,Ajay K.Dalai,Jafar Soltan. Journal of Environmental Sciences. 2015(08)
[4]温度对竹屑热解多联产产物特性的影响[J]. 陈伟,杨海平,刘标,李开志,陈应泉,李顺,陈旭,陈汉平. 农业工程学报. 2014(22)
[5]生物质热解液化与美拉德反应[J]. 朱锡锋,朱昌朋. 燃料化学学报. 2013(08)
[6]超级电容器用含氮多孔炭电极材料的研究进展[J]. 王晓娇,张传祥,邢宝林. 材料导报. 2011(07)
[7]甘蔗渣基纳米孔碳在超级电容器中的应用(英文)[J]. 司维江,吴小中,邢伟,周晋,禚淑萍. 无机材料学报. 2011(01)
[8]含氮杂环及其衍生物的氮氧化方法研究进展[J]. 李再峰,罗富英. 有机化学. 2002(04)
博士论文
[1]生物质热化学催化氨化制备含氮芳香性杂环的研究[D]. 徐禄江.中国科学技术大学 2017
[2]改性生物焦联合捕集碳硫氮污染物气体实验及机理研究[D]. 张雄.华中科技大学 2016
[3]基于复杂组分的生物质热裂解行为及影响机制研究[D]. 茹斌.浙江大学 2016
[4]铁—钙基调理剂对市政污泥深度脱水及干化气化的影响机理研究[D]. 刘欢.华中科技大学 2014
[5]海藻生物质热解与燃烧的试验与机理研究[D]. 王爽.上海交通大学 2010
[6]油棕废弃物热解的实验及机理研究[D]. 杨海平.华中科技大学 2005
本文编号:3556475
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