氮掺杂碳基酸性离子液体的形貌调控及其在催化转化生物质反应中的应用研究
发布时间：2022-01-14 20:31
能源与环境问题是绿色化学的研究热点之一,化石能源的逐渐枯竭以及汽柴油燃烧产生的碳氢化合物、氮氧化合物和硫氧化合物对大气环境的污染是21世纪世界范围内面临的严峻问题。因此,开发以廉价生物质及其衍生物为原料合成化石能源替代品（生物燃料）和高附价值化学品具有重要意义。生物燃料具有高热能、低污染排放和生物可降解等优点,它们可在一定程度上替代化石能源。近年来,研究以生物质及其衍生物为原料生产生物燃料受到了广泛关注。生物燃料生产过程的关键科学问题是设计制备高效、稳定和环境友好的固体酸催化剂,从而有效克服传统液体强酸催化剂存在的腐蚀设备、污染环境和高处理费用等限制以上过程实际应用的缺点。围绕设计制备新型、高效、稳定和可循环使用的用于生物质转化过程的环境友好型固体酸催化剂并研究其催化性能,本论文开发了一系列具有不同优异形貌的固载型酸性离子液体催化剂,选用价格低廉的碳材料作为酸性离子液体的载体,并在载体的骨架中掺杂氮原子,同时进行形貌调控,再通过酸性离子液体对氮掺杂的碳载体进行功能化,成功将具有强Br?nsted酸性的离子液体化学键合到载体上,分别获得了棒状、中空球状以及海胆球形氮掺杂碳基酸性离子液体纳...
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：133 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
绿色化学12项原则[6]
图 1-2 各种生物质原料[10]不同种类的生物质可经过多种转化过程获得种类丰富的燃料和化学品。三酸甘油可用于生产生物柴油或脂肪酸单酯（FAME）[10, 11]；富蛋白质和糖类的生物质可进步萃取或转化为高附加值的产品：如生物柴油（或 FAME）、食品添加剂、抗生素以营养食品等[12]；萜烯类化合物被认为是大量中草药中的有效成分，普遍具有特殊的理活性，同时，它们也可以作为香料或染料投入生产，是化妆品和食品工业中不可缺的重要原料。木质纤维素的再利用难度要高于上述几种生物质原料，但其优点在于，木质纤维并不可食用，因此对其进行再利用能够在一定程度上缓解食品压力[10]。对木质纤维生物质原料的利用，无论目标产品是液体生物燃料还是高附加值化学品，都首先必对其进行解聚、脱氧或部分脱氧。目前，实现这一目标的几种方法路径如下（图 1-3）13]。第一种途径是将木质纤维素生物质原料气化，从而获得合成气体；第二种途径是木质纤维素生物质原料进行液化热解，从而合成热解生物油；第三种途径是对木质维素生物质原料进行液相重整，从而获得 C5（如木糖）或 C6（如葡萄糖）糖及木质。木质素经催化转化可合成芳香烃类化合物；而木糖可催化转化为糠醇，糠醇进一
图 1-3 木质纤维素合成生物燃料和化学品路径[13]1.2 固体酸催化剂及其在生物质转化反应中的应用在有关生物质转化的反应中，超过90%以上都需要使用催化剂。现代工业生大规模投入使用的催化剂包括酸催化剂和碱催化剂，二者在催化效果方面都有表现[14]。常见的传统均相酸催化剂包括具有强酸性的 HCl、H2SO4、对甲基苯HF 等，这些催化剂在催化生物质转化的相关反应中发挥了巨大作用。然而，相酸催化剂催化效率高，但它们却存在着腐蚀设备、副反应多、资源浪费（难收）和污染环境等严重的问题。因此，从环境和经济角度出发，开发新型、高循环使用的环境友好型固体酸催化剂可提高原子经济性，有重要学术价值和实意义。1.2.1 基于有机磺酸的固体酸催化剂基于有机磺酸的固体酸催化剂具有强 Br nsted 酸性，它们在催化生物质转应中具有广泛的应用，例如，生产高效生物柴油过程中的催化酯化高级脂肪酸三酯的酯交换以及催化纤维素水解转化为糖类的各种反应。固体酸催化剂的优
【参考文献】：
期刊论文
[1]绿色化学与可持续发展[J]. 高鹏,李维俊. 北方环境. 2011(09)
本文编号：3589164
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：133 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
绿色化学12项原则[6]
图 1-2 各种生物质原料[10]不同种类的生物质可经过多种转化过程获得种类丰富的燃料和化学品。三酸甘油可用于生产生物柴油或脂肪酸单酯（FAME）[10, 11]；富蛋白质和糖类的生物质可进步萃取或转化为高附加值的产品：如生物柴油（或 FAME）、食品添加剂、抗生素以营养食品等[12]；萜烯类化合物被认为是大量中草药中的有效成分，普遍具有特殊的理活性，同时，它们也可以作为香料或染料投入生产，是化妆品和食品工业中不可缺的重要原料。木质纤维素的再利用难度要高于上述几种生物质原料，但其优点在于，木质纤维并不可食用，因此对其进行再利用能够在一定程度上缓解食品压力[10]。对木质纤维生物质原料的利用，无论目标产品是液体生物燃料还是高附加值化学品，都首先必对其进行解聚、脱氧或部分脱氧。目前，实现这一目标的几种方法路径如下（图 1-3）13]。第一种途径是将木质纤维素生物质原料气化，从而获得合成气体；第二种途径是木质纤维素生物质原料进行液化热解，从而合成热解生物油；第三种途径是对木质维素生物质原料进行液相重整，从而获得 C5（如木糖）或 C6（如葡萄糖）糖及木质。木质素经催化转化可合成芳香烃类化合物；而木糖可催化转化为糠醇，糠醇进一
图 1-3 木质纤维素合成生物燃料和化学品路径[13]1.2 固体酸催化剂及其在生物质转化反应中的应用在有关生物质转化的反应中，超过90%以上都需要使用催化剂。现代工业生大规模投入使用的催化剂包括酸催化剂和碱催化剂，二者在催化效果方面都有表现[14]。常见的传统均相酸催化剂包括具有强酸性的 HCl、H2SO4、对甲基苯HF 等，这些催化剂在催化生物质转化的相关反应中发挥了巨大作用。然而，相酸催化剂催化效率高，但它们却存在着腐蚀设备、副反应多、资源浪费（难收）和污染环境等严重的问题。因此，从环境和经济角度出发，开发新型、高循环使用的环境友好型固体酸催化剂可提高原子经济性，有重要学术价值和实意义。1.2.1 基于有机磺酸的固体酸催化剂基于有机磺酸的固体酸催化剂具有强 Br nsted 酸性，它们在催化生物质转应中具有广泛的应用，例如，生产高效生物柴油过程中的催化酯化高级脂肪酸三酯的酯交换以及催化纤维素水解转化为糖类的各种反应。固体酸催化剂的优
【参考文献】：
期刊论文
[1]绿色化学与可持续发展[J]. 高鹏,李维俊. 北方环境. 2011(09)
本文编号：3589164
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/xnylw/3589164.html
