木质素解聚新工艺及机理研究

发布时间：2022-02-14 09:49

　　近年来，采用木质生物质资源生产高价值精细化学品和燃料引起了广泛的关注，以期部分取代日益枯竭的化石资源。目前，大部分的研究集中在构成木质生物质的三种主要成分（纤维素、半纤维素和木质素）中较容易转化的纤维素和半纤维素上。相反，利用木质素转化为高价值化学品的研究尚未引起足够的重视。木质素转化为高价值化学品，可解决生物质中木质素残渣难以有效利用的难题，从而实现生物质全组分的高效高值化利用。基于木质素特殊的化学结构，将其转化为高价值酚类化合物是一条非常有前景的利用途径。利用木质素制备高价值酚类化合物的挑战在于开发高产率木质素解聚产物的温和工艺过程以及确保目标产物的高选择性。本文首先提取高纯度木质素，然后直接以分离得到的木质素溶液作为进料进行水热处理，通过考察木质素的解聚机理，在水热反应体系中引入加氢催化剂，从而获得高选择性的高价值酚类化合物，最后初步探讨了木质素催化氢解的机理。以（蒸汽爆破）玉米秸秆酶解残渣为原料，以乙醇/水为溶剂，在无催化剂的条件下提取高纯度木质素，制备木质素溶液直接用于木质素水热解聚的原料。研究结果表明，最佳分离条件为：乙醇浓度65%（体积百分比，下同），萃取温度318K，萃... 

【文章来源】：华南理工大学广东省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：128 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
Abstract
CONTENTS
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 木质素的来源及化学结构
        1.2.1 木质素的来源
        1.2.2 木质素的化学结构
    1.3 木质素的解聚方法
        1.3.1 木质素的热裂解
        1.3.2 木质素的加氢解聚
        1.3.3 木质素的氧化解聚
        1.3.4 木质素解聚生产精细化学品的进展
    1.4 木质素解聚产物的特征
    1.5 木质素解聚机理
    1.6 木质素解聚产物的分析方法
    1.7 选题目的、意义和主要研究内容
        1.7.1 选题目的和意义
        1.7.2 主要研究内容
第二章 有机溶剂萃取分离木质素
    2.1 引言
    2.2 实验
        2.2.1 实验原料
        2.2.2 萃取流程
        2.2.3 产物表征
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 木质素分离
        2.3.2 木质素的性质及表征
    2.4 本章小结
第三章 木质素的水热解聚及其产物特性
    3.1 引言
    3.2 实验
        3.2.1 实验原料
        3.2.2 水热处理和分离流程
        3.2.3 产物分析
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 木质素水热解聚产物分布
        3.3.2 木质素水热解聚液体产物组成特性
        3.3.3 木质素水热解聚液体产物的平均分子量
        3.3.4 木质素水热解聚产物的红外光谱分析
    3.4 本章小结
第四章 木质素水热解聚过程机理初探
    4.1 引言
    4.2 实验
        4.2.1 实验原料
        4.2.2 水热处理和分离流程
        4.2.3 产物分析
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 模型化合物的降解
        4.3.2 禾本科木质素的解聚机理
    4.4 本章小结
第五章 一锅法木质素缓和催化氢解选择性生产 4-乙基酚类化合物
    5.1 引言
    5.2 实验
        5.2.1 实验原料
        5.2.2 氢解和分离流程
        5.2.3 产物分析
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 催化剂的影响
        5.3.2 反应条件对 4-乙基酚类化合物产率的影响
        5.3.3 木质素种类的影响
        5.3.4 催化剂的稳定性
        5.3.5 与石油基路线的比较
    5.4 本章小结
第六章 木质素缓和催化氢解机理初探
    6.1 引言
    6.2 实验
        6.2.1 实验原料
        6.2.2 氢解和分离流程
        6.2.3 产物分析
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 PCA 及 FA 的催化氢解
        6.3.2 DMCA 和 FAEE 的催化氢解
        6.3.3 HP 及 GP 的催化氢解
        6.3.4 GG 的催化氢解
        6.3.5 木质素的催化氢解机理
    6.4 本章小结
全文总结与展望
    1 全文总结
    2 本文创新之处
    3 展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]ZnCl2催化木质素加氢液化工艺研究[J]. 叶俊,李广学,曹从伟,杨和彦,姜丰,李家鸣.  应用化工. 2011(05)
[2]CoMo/Al2O3催化木质素加氢液化工艺的研究[J]. 曹从伟,李广学,叶俊,李家鸣.  应用化工. 2011(02)
[3]愈创木基型多聚体木素模型物合成工艺条件的优化[J]. 邓日灵,周学飞.  造纸科学与技术. 2009(01)
[4]Pd/C催化下碱木质素的高压加氢反应[J]. 叶结旺,方桂珍.  中国造纸学报. 2008(04)
[5]工业碱木素热裂解特性研究[J]. 武书彬,向冰莲,刘江燕,郭伊丽,孙润仓.  北京林业大学学报. 2008(05)
[6]LaFeO3催化剂在木质素湿法氧化合成芳香醛反应中的活性与稳定性[J]. 邓海波,林鹿,孙勇,庞春生,庄军平,欧阳平凯,李静江.  催化学报. 2008(08)
[7]氧化铜/活性炭催化还原碱木质素的研究[J]. 徐凤英,谭广慧,方桂珍,王德利.  黑龙江八一农垦大学学报. 2008(02)
[8]白腐菌对秸秆中木质素生物降解的研究[J]. 戴永鑫,王海宽,刘逸寒,路福平.  天津科技大学学报. 2007(04)
[9]工业木质素的热裂解试验研究[J]. 岳金方,应浩.  农业工程学报. 2006(S1)
[10]木质素快速热裂解试验研究[J]. 谭洪,王树荣,骆仲泱,余春江,岑可法.  浙江大学学报(工学版). 2005(05)



本文编号：3624328