木质纤维素热化学转化机理及裂解气体CO 2 和H 2 吸附分离的分子模拟研究
发布时间：2022-02-22 11:00
生物质作为一种绿色的可再生能源在解决当今世界能源与环境问题中扮演越来越重要的角色。生物质不仅可以通过直接热解液化方式生成生物油以在将来代替化石燃料提供便捷的能源供应,而且由于生物质是碳基有机物,其丰富的结构成分通过一定的生物或化学转化可以生成生活和化工生产中的化学化工产品。为了提高转化利用效率,这就需要对其转化过程有微观上的深入认识。然而在木质纤维素转化过程中的反应机理还不为人熟知。本文应用量子化学理论方法对纤维素模型化合物纤维二糖、吡喃葡萄糖及木质素的模型化合物聚创木酚的热解过程进行深入研究分析,揭示纤维素和木质素微观热解机理。并探索在碱金属催化条件下以及在超临界水环境中纤维素的化学转化反应过程。最后采用基于黑磷新型材料的多孔和孔膜结构针对生物质裂解气体CO2和H2,分别从理论上探索了CO2从CO2/CH4混合气体的吸附分离研究和H2的孔分离过程。主要研究内容及结果如下:（1）纤维素初期热解反应过程及反应机理。采用纤维二糖作为纤维素模型化合物,利用量子化...
【文章来源】：重庆大学重庆市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 世界能源现状及发展趋势
1.2 生物质能源概述
1.2.1 生物质能的定义及特点
1.2.2 生物质组分及结构简介
1.2.3 生物质开发利用技术
1.2.4 生物质开发利用的意义
1.3 生物质能利用研究进展
1.3.1 纤维素热解机理研究
1.3.2 木质素热解机理研究
1.3.3 碱金属催化剂在纤维素热解过程中的作用
1.3.4 纤维素在超临界水中的分解
1.4 本文的主要研究方法、目的、内容
1.4.1 研究方法
1.4.2 研究目的
1.4.3 研究内容
1.4.4 创新点
2 理论研究方法
2.1 分子模拟概述
2.2 量子化学计算
2.2.1 从头算方法
2.2.2 半经验计算方法
2.2.3 密度泛函理论方法
3 纤维素初期热解机理研究
3.1 引言
3.2 纤维素热解模型的建立
3.3 理论计算方法
3.4 纤维二糖的分子结构
3.5 纤维二糖初期热解反应路径
3.6 结果与讨论
3.6.1 反应物、中间体、产物和过渡态的几何优化参数
3.6.2 各反应路径的热力学分析
3.6.3 各反应路径的动力学分析
3.7 本章小结
4 β-D吡喃葡萄糖热解机理研究
4.1 引言
4.2 模型化合物的选取
4.3 反应路径的设计
4.4 理论计算方法
4.5 结果与讨论
4.5.1 反应物、中间体、产物和过渡态的几何优化结构
4.5.2 反应路径的热力学分析
4.5.3 反应路径的动力学分析
4.6 本章小结
5 木质素模型化合物的热解机理研究
5.1 前言
5.2 反应路径
5.3 理论计算方法
5.4 结果与讨论
5.4.1 反应物、产物、中间体和过渡态的优化后的几何结构
5.4.2 反应路径的热力学分析
5.4.3 反应路径的动力学分析
5.5 本章小结
6 碱金属元素在纤维素热解中的作用机理研究
6.1 前言
6.2 局部催化模型的建立
6.3 反应路径
6.4 理论计算方法
6.5 结果与讨论
6.5.1 反应路径 1
6.5.2 反应路径 2~4
6.5.3 反应路径 5~8
6.6 本章小结
7 吡喃葡萄糖在超临界水中的分解机理研究
7.1 前言
7.2 分解反应路径
7.3 理论计算方法
7.4 结果与讨论
7.4.1 葡萄糖的脱水反应
7.4.2 葡萄糖的分解反应机理
7.5 本章小结
8 基于新型二维材料的CH_4和H_2的吸附与分离研究
8.1 前言
8.2 基于黑磷的多孔材料对CO_2的吸附与分离的研究
8.2.1 DFT计算模型及方法
8.2.2 蒙特卡洛(GCMC)计算模型及方法
8.2.3 CO_2和CH_4在黑磷表面的吸附作用
8.2.4 CH_4和CO_2的吸附等温线
8.2.5 CO_2/CH_4混合气体在黑磷表面的吸附
8.3 基于黑磷的单层孔膜材料对H_2分离的研究
8.3.1 理论模型及计算方法
8.3.2 黑磷孔膜的稳定性
8.3.3 气体分子吸附
8.3.4 气体分离研究
8.4 本章小结
9 结论与展望
9.1 本文的主要结论
9.2 后续研究工作的展望
致谢
参考文献
附录
A. 攻读博士期间学位期间发表的学术论文
B. 攻读博士学位期间参加的科研项目
C. 第六章中补充材料
本文编号：3639316
【文章来源】：重庆大学重庆市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 世界能源现状及发展趋势
1.2 生物质能源概述
1.2.1 生物质能的定义及特点
1.2.2 生物质组分及结构简介
1.2.3 生物质开发利用技术
1.2.4 生物质开发利用的意义
1.3 生物质能利用研究进展
1.3.1 纤维素热解机理研究
1.3.2 木质素热解机理研究
1.3.3 碱金属催化剂在纤维素热解过程中的作用
1.3.4 纤维素在超临界水中的分解
1.4 本文的主要研究方法、目的、内容
1.4.1 研究方法
1.4.2 研究目的
1.4.3 研究内容
1.4.4 创新点
2 理论研究方法
2.1 分子模拟概述
2.2 量子化学计算
2.2.1 从头算方法
2.2.2 半经验计算方法
2.2.3 密度泛函理论方法
3 纤维素初期热解机理研究
3.1 引言
3.2 纤维素热解模型的建立
3.3 理论计算方法
3.4 纤维二糖的分子结构
3.5 纤维二糖初期热解反应路径
3.6 结果与讨论
3.6.1 反应物、中间体、产物和过渡态的几何优化参数
3.6.2 各反应路径的热力学分析
3.6.3 各反应路径的动力学分析
3.7 本章小结
4 β-D吡喃葡萄糖热解机理研究
4.1 引言
4.2 模型化合物的选取
4.3 反应路径的设计
4.4 理论计算方法
4.5 结果与讨论
4.5.1 反应物、中间体、产物和过渡态的几何优化结构
4.5.2 反应路径的热力学分析
4.5.3 反应路径的动力学分析
4.6 本章小结
5 木质素模型化合物的热解机理研究
5.1 前言
5.2 反应路径
5.3 理论计算方法
5.4 结果与讨论
5.4.1 反应物、产物、中间体和过渡态的优化后的几何结构
5.4.2 反应路径的热力学分析
5.4.3 反应路径的动力学分析
5.5 本章小结
6 碱金属元素在纤维素热解中的作用机理研究
6.1 前言
6.2 局部催化模型的建立
6.3 反应路径
6.4 理论计算方法
6.5 结果与讨论
6.5.1 反应路径 1
6.5.2 反应路径 2~4
6.5.3 反应路径 5~8
6.6 本章小结
7 吡喃葡萄糖在超临界水中的分解机理研究
7.1 前言
7.2 分解反应路径
7.3 理论计算方法
7.4 结果与讨论
7.4.1 葡萄糖的脱水反应
7.4.2 葡萄糖的分解反应机理
7.5 本章小结
8 基于新型二维材料的CH_4和H_2的吸附与分离研究
8.1 前言
8.2 基于黑磷的多孔材料对CO_2的吸附与分离的研究
8.2.1 DFT计算模型及方法
8.2.2 蒙特卡洛(GCMC)计算模型及方法
8.2.3 CO_2和CH_4在黑磷表面的吸附作用
8.2.4 CH_4和CO_2的吸附等温线
8.2.5 CO_2/CH_4混合气体在黑磷表面的吸附
8.3 基于黑磷的单层孔膜材料对H_2分离的研究
8.3.1 理论模型及计算方法
8.3.2 黑磷孔膜的稳定性
8.3.3 气体分子吸附
8.3.4 气体分离研究
8.4 本章小结
9 结论与展望
9.1 本文的主要结论
9.2 后续研究工作的展望
致谢
参考文献
附录
A. 攻读博士期间学位期间发表的学术论文
B. 攻读博士学位期间参加的科研项目
C. 第六章中补充材料
本文编号：3639316
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