离子液体预处理秸秆生物质及其机理研究
发布时间：2023-04-05 16:46
作为一种蕴藏量大、分布广的可再生能源,生物质已被广泛应用于制备液体燃料和高附加值化学品。然而,生物质各组分间的结构复杂,使得生物质直接利用率较低。生物质预处理过程可以有效去除木质素、降低纤维素结晶度,大幅度提高纤维素酶解效率和生物质利用率。因此,生物质预处理已成为其高效利用的关键步骤。作为一种新型介质,离子液体具有良好的溶解性和稳定性,近年来逐渐被应用到生物质预处理中。清晰认识离子液体预处理生物质的机理,寻找高效的预处理方法是目前离子液体预处理生物质的两大难点。本论文以玉米和水稻秸秆为原料,采用离子液体复合体系预处理玉米秸秆,获得富纤维素材料(CRM),后经酶解或转化制备高附加值化学品；利用激光共聚焦显微镜、原子力显微镜、核磁共振等方法研究不同尺度上离子液体与水稻秸秆相互作用,揭示离子液体与秸秆的作用机理。主要研究内容及结果如下：(1)开展了离子液体+添加剂二元复合体系预处理玉米秸秆的研究。研究发现,在1-烯丙基-3-甲基咪唑醋酸盐([Amim][OAc])中加入1,5,7-三氮杂二环[4.4.0]癸-5-烯(TBD)可有效预处理玉米秸秆,获得良好的CRM。考察了离子液体种类,添加剂类...
【文章页数】：172 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 引言
1.2 生物质
1.2.1 生物质概述
1.2.2 生物质种类及来源
1.2.3 生物质利用技术
1.3 植物细胞壁组成及结构
1.3.1 纤维素及其结构
1.3.2 木质素及其结构
1.3.3 半纤维素及其结构
1.4 植物细胞壁解剖结构及超微机构
1.4.1 细胞壁的解剖结构
1.4.2 细胞壁的合成及分子结构
1.4.3 细胞壁结构表征新技术
1.5 生物质预处理
1.5.1 生物质预处理研究现状
1.5.2 传统生物质化学预处理方法
1.6 离子液体及其在生物质预处理中的应用
1.6.1 离子液体的性质及分类
1.6.2 离子液体的合成及纯化
1.6.3 离子液体预处理生物质研究现状
1.6.4 离子液体预处理生物质的机理研究现状
1.6.4.1 微米尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.6.4.2 纳米尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.6.4.3 分子尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.7 选题依据及研究内容
1.7.1 选题依据及意义
1.7.2 研究内容
2 复合离子液体体系预处理秸秆
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 主要仪器
2.2.2 主要原料和试剂
2.3 离子液体合成及表征
2.3.1 离子液体合成
2.3.2 离子液体核磁及红外表征结果分析
2.4 秸秆原料的处理
2.4.1 中性洗涤剂的配置
2.4.2 中性洗涤剂处理秸秆
2.5 单一离子液体体系预处理秸秆
2.6 离子液体+添加剂体系预处理秸秆
2.7 组分测定
2.7.1 组分测量方法
2.7.2 组分测量步骤
2.8 产物表征
2.9 产物酶解
2.10 结果与讨论
2.10.1 原料组分测定
2.10.2 单一[Amim][OAc]离子液体预处理秸秆
2.10.3 添加剂种类对秸秆预处理的影响
2.10.4 不同离子液体中TBD对秸秆预处理的影响
2.10.5 反应时间对秸秆预处理的影响
2.10.6 添加剂用量对秸秆预处理的影响
2.11 产物表征与分析
2.11.1 FT-IR分析
2.11.2 XRD分析
2.11.3 NMR分析
2.11.4 SEM分析
2.11.5 TGA分析
2.12 反应机理推测
2.13 酶解预处理产物
2.14 小结
3 两步离子液体法预处理秸秆
3.1 引言
3.2 实验仪器和试剂
3.2.1 主要仪器
3.2.2 主要原料和试剂
3.3 离子液体合成及表征
3.3.1 1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二甲酯离子液体([Emim][DMP])
3.3.2 1-乙基-3-甲基咪唑醋酸离子液体([Emim][OAc])
3.4 实验过程
3.4.1 氢氧化胆碱水溶液预处理秸秆
3.4.2 磷酸酯类离子液体预处理秸秆
3.4.3 两步离子液体法预处理秸秆
3.4.4 不同种类两步法对比
3.5 分析与表征
3.6 产物催化转化
3.7 结果与讨论
3.7.1 ChOH水溶液预处理秸秆
3.7.2 [Emim][DMP]离子液体预处理秸秆
3.7.3 ChOH-[Emim][DMP]离子液体两步法预处理秸秆
3.7.4 不同种类离子液体两步法预处理秸秆
3.8 产物表征
3.8.1 FT-IR分析
3.8.2 XRD分析
3.8.3 TGA分析
3.9 反应机理推测
3.9.1 ChOH与木质素的相互作用能模拟
3.9.2 ChOH-[Emim][DMP]两步离子液体法与秸秆的相互作用机理推测
3.10 再生产物的催化转化
3.11 小结
4 激光共聚焦显微镜观察离子液体预处理秸秆切片细胞
4.1 引言
4.2 实验仪器和试剂
4.2.1 实验仪器
4.2.2 实验试剂
4.3 离子液体的合成及表征
4.4 实验步骤
4.4.1 离子液体预处理水稻秸秆
4.4.2 水稻切片的制备
4.4.3 离子液体溶解水稻切片
4.5 结果与讨论
4.5.1 离子液体预处理水稻秸秆粉末
4.5.2 室温下[Emim][OAc]预处理正常水稻秸秆切片
4.5.3 室温下[Emim][OAc]预处理不同种类水稻秸秆切片
4.5.4 室温下常规酸碱溶液对水稻秸秆切片的作用
4.5.5 加热条件下[Emim][OAc]对正常水稻秸秆切片的作用
4.5.6 加热条件下[Emim][OAc]对不同水稻切片的作用
4.5.7 不同离子液体对水稻秸秆切片的作用
4.5.8 不同体系作用于水稻秸秆细胞的形貌变化归纳
4.6 小结
5 原子力显微镜观察离子液体预处理秸秆微纤维
5.1 引言
5.2 实验仪器和试剂
5.2.1 实验仪器
5.2.2 实验试剂
5.3 实验步骤
5.3.1 制备去木质素的水稻切片
5.3.2 离子液体与微纤维的相互作用
5.3.3 AFM观察离子液体与微纤维的相互作用
5.3.4 离子液体与微纤维模型作用模拟计算
5.4 结果与讨论
5.4.1 秸秆原材料的微纤维观察
5.4.2 不同AFM测试模式下离子液体对微纤维的作用
5.4.3 空气模式下离子液体对不同水稻材料微纤维的作用
5.4.4 空气模式下不同溶剂对纤维素微纤丝的作用
5.4.5 空气模式下不同离子液体对水稻微纤维的溶胀作用
5.4.6 不同体系作用于水稻微纤维的效果归纳
5.4.7 水稻微纤维的溶胀作用对后续利用的影响
5.5 小结
6 核磁共振表征离子液体预处理低聚糖及纤维素
6.1 引言
6.2 实验仪器和试剂
6.2.1 实验仪器
6.2.2 实验试剂
6.3 实验步骤
6.3.1 二维核磁HSQC测定[Emim][OAc]与水稻秸秆的相互作用
6.3.2 一维核磁表征离子液体与低聚糖的作用
6.3.3 一维核磁测定离子液体与纤维素的相互作用
6.3.4 离子液体与葡萄糖分子及葡萄糖链相互作用模拟
6.4 结果与讨论
6.4.1 二维核磁HSQC测定[Emim][OAc]与水稻秸秆的相互作用
6.4.2 一维核磁氘代溶剂及离子液体的筛选
6.4.3 一维核磁测定离子液体对葡萄糖构型的影响
6.4.4 模拟计算测定离子液体与葡萄糖相互作用能
6.4.5 一维核磁测定常规溶剂与葡萄糖的相互作用
6.4.6 一维核磁测定[Emim][OAc]与[Emim]Cl与低聚糖的作用
6.4.7 模拟计算测定[Emim][OAc]与[Emim]Cl对葡萄糖链的作用
6.5 离子液体预处理秸秆生物质机理推测
6.5.1 离子液体氢键及特性
6.5.2 不同尺度上离子液体预处理秸秆总结及机理推测
6.5.3 不同体系预处理水稻秸秆现象分析
6.6 小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
个人简历及发表文章目录
致谢
本文编号：3783765
【文章页数】：172 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 引言
1.2 生物质
1.2.1 生物质概述
1.2.2 生物质种类及来源
1.2.3 生物质利用技术
1.3 植物细胞壁组成及结构
1.3.1 纤维素及其结构
1.3.2 木质素及其结构
1.3.3 半纤维素及其结构
1.4 植物细胞壁解剖结构及超微机构
1.4.1 细胞壁的解剖结构
1.4.2 细胞壁的合成及分子结构
1.4.3 细胞壁结构表征新技术
1.5 生物质预处理
1.5.1 生物质预处理研究现状
1.5.2 传统生物质化学预处理方法
1.6 离子液体及其在生物质预处理中的应用
1.6.1 离子液体的性质及分类
1.6.2 离子液体的合成及纯化
1.6.3 离子液体预处理生物质研究现状
1.6.4 离子液体预处理生物质的机理研究现状
1.6.4.1 微米尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.6.4.2 纳米尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.6.4.3 分子尺度研究离子液体预处理生物质现状
1.7 选题依据及研究内容
1.7.1 选题依据及意义
1.7.2 研究内容
2 复合离子液体体系预处理秸秆
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 主要仪器
2.2.2 主要原料和试剂
2.3 离子液体合成及表征
2.3.1 离子液体合成
2.3.2 离子液体核磁及红外表征结果分析
2.4 秸秆原料的处理
2.4.1 中性洗涤剂的配置
2.4.2 中性洗涤剂处理秸秆
2.5 单一离子液体体系预处理秸秆
2.6 离子液体+添加剂体系预处理秸秆
2.7 组分测定
2.7.1 组分测量方法
2.7.2 组分测量步骤
2.8 产物表征
2.9 产物酶解
2.10 结果与讨论
2.10.1 原料组分测定
2.10.2 单一[Amim][OAc]离子液体预处理秸秆
2.10.3 添加剂种类对秸秆预处理的影响
2.10.4 不同离子液体中TBD对秸秆预处理的影响
2.10.5 反应时间对秸秆预处理的影响
2.10.6 添加剂用量对秸秆预处理的影响
2.11 产物表征与分析
2.11.1 FT-IR分析
2.11.2 XRD分析
2.11.3 NMR分析
2.11.4 SEM分析
2.11.5 TGA分析
2.12 反应机理推测
2.13 酶解预处理产物
2.14 小结
3 两步离子液体法预处理秸秆
3.1 引言
3.2 实验仪器和试剂
3.2.1 主要仪器
3.2.2 主要原料和试剂
3.3 离子液体合成及表征
3.3.1 1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二甲酯离子液体([Emim][DMP])
3.3.2 1-乙基-3-甲基咪唑醋酸离子液体([Emim][OAc])
3.4 实验过程
3.4.1 氢氧化胆碱水溶液预处理秸秆
3.4.2 磷酸酯类离子液体预处理秸秆
3.4.3 两步离子液体法预处理秸秆
3.4.4 不同种类两步法对比
3.5 分析与表征
3.6 产物催化转化
3.7 结果与讨论
3.7.1 ChOH水溶液预处理秸秆
3.7.2 [Emim][DMP]离子液体预处理秸秆
3.7.3 ChOH-[Emim][DMP]离子液体两步法预处理秸秆
3.7.4 不同种类离子液体两步法预处理秸秆
3.8 产物表征
3.8.1 FT-IR分析
3.8.2 XRD分析
3.8.3 TGA分析
3.9 反应机理推测
3.9.1 ChOH与木质素的相互作用能模拟
3.9.2 ChOH-[Emim][DMP]两步离子液体法与秸秆的相互作用机理推测
3.10 再生产物的催化转化
3.11 小结
4 激光共聚焦显微镜观察离子液体预处理秸秆切片细胞
4.1 引言
4.2 实验仪器和试剂
4.2.1 实验仪器
4.2.2 实验试剂
4.3 离子液体的合成及表征
4.4 实验步骤
4.4.1 离子液体预处理水稻秸秆
4.4.2 水稻切片的制备
4.4.3 离子液体溶解水稻切片
4.5 结果与讨论
4.5.1 离子液体预处理水稻秸秆粉末
4.5.2 室温下[Emim][OAc]预处理正常水稻秸秆切片
4.5.3 室温下[Emim][OAc]预处理不同种类水稻秸秆切片
4.5.4 室温下常规酸碱溶液对水稻秸秆切片的作用
4.5.5 加热条件下[Emim][OAc]对正常水稻秸秆切片的作用
4.5.6 加热条件下[Emim][OAc]对不同水稻切片的作用
4.5.7 不同离子液体对水稻秸秆切片的作用
4.5.8 不同体系作用于水稻秸秆细胞的形貌变化归纳
4.6 小结
5 原子力显微镜观察离子液体预处理秸秆微纤维
5.1 引言
5.2 实验仪器和试剂
5.2.1 实验仪器
5.2.2 实验试剂
5.3 实验步骤
5.3.1 制备去木质素的水稻切片
5.3.2 离子液体与微纤维的相互作用
5.3.3 AFM观察离子液体与微纤维的相互作用
5.3.4 离子液体与微纤维模型作用模拟计算
5.4 结果与讨论
5.4.1 秸秆原材料的微纤维观察
5.4.2 不同AFM测试模式下离子液体对微纤维的作用
5.4.3 空气模式下离子液体对不同水稻材料微纤维的作用
5.4.4 空气模式下不同溶剂对纤维素微纤丝的作用
5.4.5 空气模式下不同离子液体对水稻微纤维的溶胀作用
5.4.6 不同体系作用于水稻微纤维的效果归纳
5.4.7 水稻微纤维的溶胀作用对后续利用的影响
5.5 小结
6 核磁共振表征离子液体预处理低聚糖及纤维素
6.1 引言
6.2 实验仪器和试剂
6.2.1 实验仪器
6.2.2 实验试剂
6.3 实验步骤
6.3.1 二维核磁HSQC测定[Emim][OAc]与水稻秸秆的相互作用
6.3.2 一维核磁表征离子液体与低聚糖的作用
6.3.3 一维核磁测定离子液体与纤维素的相互作用
6.3.4 离子液体与葡萄糖分子及葡萄糖链相互作用模拟
6.4 结果与讨论
6.4.1 二维核磁HSQC测定[Emim][OAc]与水稻秸秆的相互作用
6.4.2 一维核磁氘代溶剂及离子液体的筛选
6.4.3 一维核磁测定离子液体对葡萄糖构型的影响
6.4.4 模拟计算测定离子液体与葡萄糖相互作用能
6.4.5 一维核磁测定常规溶剂与葡萄糖的相互作用
6.4.6 一维核磁测定[Emim][OAc]与[Emim]Cl与低聚糖的作用
6.4.7 模拟计算测定[Emim][OAc]与[Emim]Cl对葡萄糖链的作用
6.5 离子液体预处理秸秆生物质机理推测
6.5.1 离子液体氢键及特性
6.5.2 不同尺度上离子液体预处理秸秆总结及机理推测
6.5.3 不同体系预处理水稻秸秆现象分析
6.6 小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
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致谢
本文编号：3783765
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