钙基脱硫剂在冶炼烟气循环脱硫中的研究
发布时间：2020-05-22 10:27
【摘要】：冶炼烟气产生的二氧化硫是目前造成大气污染的主要来源之一,冶炼行业中的炼钢、炼铜行业现阶段主要采用富氧燃烧,氧气与硫矿石中的硫反应生成二氧化硫,大气中的二氧化硫易形成酸雨、酸雾等灾害,危害农田、土壤。因此,二氧化硫污染问题已经成为我国环境治理方面亟待解决的问题。本课题把化学链燃烧技术与脱硫方法相结合,以硫化钙为脱硫剂,在石英固定床反应器中将模拟冶炼烟气中的二氧化硫气体还原,从而得到硫单质,实现冶炼烟气脱硫。固体产物硫酸钙与还原性气体H2反应可实现CaS脱硫剂的再生,实现脱硫剂循环脱硫,主要研究内容和研究结论如下：(1)在石英制固定床中考察了CaS脱硫剂脱除模拟冶炼烟气中的SO2过程的最佳工艺条件。结果表明：当S02浓度为3.45%,反应温度为500℃,反应空速为250h-1,颗粒粒径为62-90 u m时,S02脱除率在前30分钟可达99.5%,反应100分钟后降至91%。反应中主要生成S2蒸汽,冷却后硫单质最终形态为斜方硫(α-S8)。(2)采用未反应收缩核模型描述CaS与S02反应过程,进行了动力学研究,得到脱硫反应的活化能Ea=8.55kJ· mol-1。(3)用密度泛函数理论,在B3LYP/6-311G++(d,p)水平上,利用Gaussian 09软件优化反应物的稳定构型,通过计算得到了中间体、过渡态、产物的稳定构型和对应结构的能量值。理论计算结果表明,固体CaS与S02气体反应时,先络合生成具有链状的中间体的IM1,随后经过S原子与O原子成键,生成过渡态TS。TS经过分子重排和能量重新排布生成中间体IM2、IM3、IM4,最后生成产物CaSO4和硫单质。且由中间体IM4到产物P1的过程能垒最大,是反应的速率控制步骤。
【图文】：
２N１实验装置逡逑脱硫剂脱硫活性的评价是在恒温固定床反应器中进行的，实验装置流程图如图逡逑２－１所示。该装置由气体钢瓶、转子流量计、固定床反应器、管式电阻炉、温控仪、逡逑冷却系统、气相色谱仪等仪器组成。逡逑
逦己０逦１００逡逑ｐｏｒｅ邋ｄｉａｍｅｔｅｒ，ｎｍ逡逑图２－１１不同循坏次数下脱硫剂孔容及礼径分布图逡逑Ｆｉｇ－２－ｌ邋１邋Ｐｏｒｅ邋ｖｏｌｕｍｅ邋ａｎｄ邋ｐｏｒｅ邋ｒａｄｉｕｓ邋ｏｆ邋ｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚｃｒａｔ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｎｕｍｂｅｒｓ邋ｏｆ邋ｃｙｃｌｅｓ逡逑匿２－１１是不同循环次数下脱硫剂化容及孔径分布，，随着循环次数的增加，脱硫逡逑剂的孔容在２？１００邋ｎｍ内的分布逐渐减小，峰值随循环次数的增加明显向更大孔径方逡逑向移动。其中，中孔主要提供气体扩散通道和脱硫反应场所。随着循环次数的增加，逡逑脱硫剂中孔和孔容积均呈下降趋势，不利于Ｓ0２气体的扩散及脱硫反应的进行。因逡逑此，随着循环次数的X椉樱蚜蚵氏陆怠ｅ义希玻罚餐蚜蚣亮６确治鲥义稀俊澹妫颍澹螅桢义峡阱澹危妫珏危玻睿溴澹簦椋恚邋义
本文编号：2675861
【图文】：
２N１实验装置逡逑脱硫剂脱硫活性的评价是在恒温固定床反应器中进行的，实验装置流程图如图逡逑２－１所示。该装置由气体钢瓶、转子流量计、固定床反应器、管式电阻炉、温控仪、逡逑冷却系统、气相色谱仪等仪器组成。逡逑
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