二次铂金属的生物回收方法及其产物制备氧还原反应催化剂的应用

发布时间：2020-06-21 06:02

【摘要】：贵金属铂有着独特的物理、化学和催化性能,被广泛的应用于工业催化剂、电子产品、传感器、生物制药、首饰等领域。经过多年的开采,大部分含铂矿源已从地下转移到地上,并以废弃物的形式存在人们周围,从废弃物中回收贵金属成为近年来的研究热点。通过微生物回收方法可以实现废弃物的无害化和资源化处理,在回收领域备受关注。本研究提出用粪肠球菌生物回收铂的思路,首先建立了粪肠球菌回收铂纳米颗粒的方法,然后探讨了回收过程主要步骤及还原过程可能的物质基础,在此基础上利用回收产物铂纳米颗粒和微生物菌体混合物制备氧还原反应催化剂,并且利用密度泛函理论解释了氧还原过程可能存在的步骤以及中间产物。主要成果如下:(1)通过控制变量法研究了回收条件对粪肠球菌回收铂纳米颗粒回收率的影响。结果表明,粪肠球菌Z5菌株可回收铂纳米颗粒。铂初始浓度为286.46mg2L-1、生物量为3.2g2L-1、温度50℃以及pH值为6时为其最佳回收条件。X射线衍射分析和透射电镜结果表明,回收产物为5nm左右粒径的铂纳米颗粒,主要分布于细胞周质;通过对回收体系不同时间内铂浓度变化监测和产物的理化性质的表征探讨了粪肠球菌回收铂纳米颗粒的主要过程和回收机制。结果表明,回收过程主要包括生物吸附和生物还原通过X射线电子能谱(XPS)分析显示,Pt(+4)首先被还原为Pt(+2),然后被还原为Pt(0),且从Pt(+2)还原成Pt(0)为限制步骤,傅里叶红外(FTIR)分析显示菌体表面的羟基和酰胺基官能团可能在回收过程中起作用。(2)利用还原得到的铂纳米颗粒和微生物菌体制备得到可用于催化氧还原反应的电催化剂。结果表明含铂氮氧掺杂生物碳电催化剂催化氧还原活性最好,石墨烯型和多孔型电催化剂在-0.182V和-0.22V(vs.Ag/AgCl)处各有一个明显的还原峰,极限电流密度为3.5mA/cm2和2.4 mA/cm2。相关结果不仅为合成高效电催化剂提供了新路径,也对微生物回收贵金属铂产物的高值化应用提供了新思路;通过构建含铂氮氧掺杂石墨烯型生物碳催化剂的分子模型,采用密度泛函理论方法分析了目标催化剂的氧还原机理。构建了Pt4负载在氮氧掺杂的石墨烯层上,通过密度泛函理论发现其催化活性主要源自Pt4与N、O掺杂的基底之间的相互作用;此外还利用分子模型分析了催化剂活性位点对于氧气分子的吸附过程,推导出催化氧还原反应可能存在的反应方程式。这对由生物碳制备金属负载的催化剂设计提供了新的理论基础。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TF833;O643.36;X70

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本文编号：2723635