稀有金属材料钯湿法回收的研究进展
发布时间：2022-01-03 21:42
从不同废弃物中回收贵金属钯的湿法回收方法,明确了钯回收的重要价值,但存在体系成分复杂,含量极低,且未经处理直接排放,造成资源浪费的问题。湿法回收依据回收过程作用机理的不同,以吸附法、离子交换法、络合-萃取法、沉淀法等进行分类阐述。在4种方法中,吸附法的应用逐渐增加,故以吸附法为主进行详细介绍。吸附材料可分为金属氧化物复合吸附材料、碳基复合吸附材料、MOFs复合吸附材料、生物质复合吸附材料。而复合吸附材料通常以功能性配体与载体通过嫁接法或浸渍法等进行复配合成,因而相对普通的吸附剂具有更高的吸附容量与选择性,且吸附迅速。指出在未来的发展方向中,为推进贵金属钯回收的高选择性、高回收率,吸附法将成为首选,同时可实现回收的绿色环保。
【文章来源】：功能材料. 2020,51(11)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
钯回收流程图
表1 硅化物复合材料性能对比表[31-33,17,8,34-35]Table 1 Performance comparison table of silicide composite materials[31-33,17,8,34-35] 材料配体 检出限/μg·L-1 单层最大吸附量/mg·g-1 洗脱剂 N,N(辛烷-1,8-二异丁烯)二(2-羟基-3,5-二甲基苯胺)(DHDM) 0.14 213.67 0.20 mol/L HCl与0.20 mol/L硫脲 (4-氯-2-巯基苯基)氨基甲二硫酸酯(ACMPC) 1.17 157.23 0.10 mol/L HCl与0.20 mol/L硫脲 ((3-(3-甲氧羰基)苄基)肼基)苯甲酸 0.11 184.50 0.10 mol/L HCl与0.10 mol/L硫脲 大环聚醚异构体顺式-二(氨基环己基)-18-冠-6 — 83.0 酸性硫脲 二苯基二酮-单硫代氨基硫脲 5.00 76.92 2.0 mol/L HCl与0.50mol/L硫脲 苯偶单吡啶酰腙 0.1 69.17 0.50 mol/L HCl与0.5%硫脲 2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3-基)吡啶(BTP) — 75.56 0.10 mol/L HNO3与0.10 mol/L硫脲Wu等[37]通过一种含双(异戊基)硫化物的纳米MnO2吸附剂从硫化铜镍矿石的复杂浸出液中钯的回收发现,pH为2.0时,回收效果最佳。试验表明,化学吸附是最重要的吸附机制,因吸附剂上有大量的S原子,与Pd(Ⅱ)产生强螯合力,此外,氢键和静电相互作用对吸附也有重要影响。同时,在金属铁氧化物[38]制备的吸附材料中,Jin等[39]研究在制备催化剂时,即考虑循环利用、回收等问题,通过结合溶胶-凝胶和喷雾热解的新方法成功地制备了嵌入磁铁矿纳米颗粒(MNP)[40-41]的球形介孔γ-Al2O3(γ-Al)颗粒,后利用湿浸渍法将Pd纳米颗粒浸渍于MNP/γ-Al颗粒的表面上,再进行催化反应,回收时,MNPs携带Pd,在外加磁场作用下即可从水溶液中分离出来。Rizk等[42]通过反共沉淀法制备Fe3O4磁性颗粒,使用二甘醇(DEG)或乙二醇(EG)进行磁性物质的包覆。在此试验中,pH为4.5～5.0时,以EG-MNPs效能最好,测得最大单层吸附量qm为26.32 mg·g-1。使用后不需过滤或离心,只需将提取收集后的MNPs进行钯洗脱,即可实现循环再生。此法利用磁性纳米材料的化学稳定性及良好的吸附性能[43]进行钯的回收,但难以实现工业化的应用。
离子交换通常以树脂为载体,通过树脂的交换作用或吸附作用达到金属回收的目的。改性后树脂充分提高钯的回收效率,作用完成后以洗脱剂进行洗脱,洗脱剂组成常为酸或者酸化的硫脲等,其中酸为不同适应条件下的硝酸或盐酸,也可因情况添加NH4Cl、MgCl2等物质,以提高洗脱的选择性[62],或加入乙二胺,进行特定混合液的高选择性洗脱[63]。Nikoloski等[64]提出一种含季铵盐官能团的树脂(LewatitMonoPlus (M+) MP 600)、一种含多胺官能团的树脂(Purolite S985)以及一种含硫离子官能团的树脂(XUS 43600.00)对酸浸液中钯进行选择性回收。发现在三种树脂中,含硫离子官能团的树脂相对另外两种树脂而言,对Pd(Ⅱ)有着更好的吸附性能。进一步,Abdollahi等[65]通过Lewatit TP-214 与Duolite GT-73两种型号的含有硫供体原子的离子交换树脂从氯化物以及氯化物-硝酸盐溶液中进行钯回收的试验中,指出在pH > 1时,两种树脂均保持着较好的稳定性;而在pH < 1 时,Duolite GT‐73树脂的性能优于Lewatit TP-214树脂,稳定性下降,可能的原因是硫官能团在硝酸和盐酸的混合溶液中逐渐转化为硫酸根离子所致。Yi 等[66]研究通过以柿子单宁[67-68]与甲醛交联制备一种天然树脂,命名为“PPF”,发现该材料在323 K时,qm为259.7 mg·g-1。在硝酸介质中,柿子单宁[69]作为典型的缩合单宁,含有大量相邻的多羟基苯基官能团。Pd(Ⅱ)的吸附分为两个步骤:首先PPF树脂和Pd(Ⅱ)物种之间优先快速地形成表面配合物,后PPF树脂的羟基被氧化成醌羰基,同时一些吸附的钯络合物被还原成金属形式,如图3所示。综上,离子交换法用于酸性废液中钯的回收,具有操作简单,回收率高的突出优势。2.2 络合-萃取法
【参考文献】：
期刊论文
[1]磁性纳米材料处理含铀废水的研究进展[J]. 阳鹏飞,黎杰鑫,朱春霞. 化工进展. 2020(01)
[2]金属有机框架材料吸附分离水中铀的应用[J]. 彭莹,张晓文,李密,张宇,吴晓燕. 化工进展. 2019(07)
[3]银电解液中钯的定向分离试验研究[J]. 孔德颂,王鹏程,叶钟林,段建锋. 矿冶工程. 2019(02)
[4]季铵功能化的碳纳米管吸附碱性氰化液中钯[J]. 陈慕涵,叶群,蒋绍松,邵敏,金次,黄章杰. 云南大学学报(自然科学版). 2019(02)
[5]超薄钯纳米片/非晶氮化碳共面复合结构的控制生长及其可见光驱动下的光催化产氢性能研究（英文）[J]. 唐永华,周鹏,晁玉广,林斐,赖建平,李红星,郭少军. Science China Materials. 2019(03)
[6]吸附分离富集ICP-OES测定痕量铂和钯的研究[J]. 吴少尉,杨宝宏,张丹,程洋,廖红华,魏世勇. 离子交换与吸附. 2018(04)
[7]控制电位还原法回收氯化浸出液中的贵金属[J]. 胡意文,何强,王日,汪秋雨,黄绍勇. 中国有色金属学报. 2017(03)
[8]从炭载体废催化剂回收铂钯[J]. 刘时杰. 贵金属. 2014(01)
[9]从铂钯精矿中回收Au、Pt、Pd[J]. 王靖坤,汪云华,赵家春,吴晓峰,李博捷,昝林寒,范兴祥. 湿法冶金. 2012(01)
博士论文
[1]储氢材料钯铑基二氢化合金稳定性与力学性质研究[D]. 杨潇.燕山大学 2018
硕士论文
[1]微生物回收的二次贵金属修饰物催化环境污染物降解与转化研究[D]. 康乃馨.华南理工大学 2018
[2]氨基功能化多孔材料的制备及其CO2吸附性能研究[D]. 孔童童.青岛科技大学 2016
[3]低温焙烧—高温熔炼法回收废旧线路板中有价金属[D]. 李宏鹏.安徽工业大学 2016
[4]印制线路板化学镀铜活化剂—胶体钯的研制[D]. 丁雨.长沙理工大学 2012
本文编号：3567029
【文章来源】：功能材料. 2020,51(11)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
钯回收流程图
表1 硅化物复合材料性能对比表[31-33,17,8,34-35]Table 1 Performance comparison table of silicide composite materials[31-33,17,8,34-35] 材料配体 检出限/μg·L-1 单层最大吸附量/mg·g-1 洗脱剂 N,N(辛烷-1,8-二异丁烯)二(2-羟基-3,5-二甲基苯胺)(DHDM) 0.14 213.67 0.20 mol/L HCl与0.20 mol/L硫脲 (4-氯-2-巯基苯基)氨基甲二硫酸酯(ACMPC) 1.17 157.23 0.10 mol/L HCl与0.20 mol/L硫脲 ((3-(3-甲氧羰基)苄基)肼基)苯甲酸 0.11 184.50 0.10 mol/L HCl与0.10 mol/L硫脲 大环聚醚异构体顺式-二(氨基环己基)-18-冠-6 — 83.0 酸性硫脲 二苯基二酮-单硫代氨基硫脲 5.00 76.92 2.0 mol/L HCl与0.50mol/L硫脲 苯偶单吡啶酰腙 0.1 69.17 0.50 mol/L HCl与0.5%硫脲 2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3-基)吡啶(BTP) — 75.56 0.10 mol/L HNO3与0.10 mol/L硫脲Wu等[37]通过一种含双(异戊基)硫化物的纳米MnO2吸附剂从硫化铜镍矿石的复杂浸出液中钯的回收发现,pH为2.0时,回收效果最佳。试验表明,化学吸附是最重要的吸附机制,因吸附剂上有大量的S原子,与Pd(Ⅱ)产生强螯合力,此外,氢键和静电相互作用对吸附也有重要影响。同时,在金属铁氧化物[38]制备的吸附材料中,Jin等[39]研究在制备催化剂时,即考虑循环利用、回收等问题,通过结合溶胶-凝胶和喷雾热解的新方法成功地制备了嵌入磁铁矿纳米颗粒(MNP)[40-41]的球形介孔γ-Al2O3(γ-Al)颗粒,后利用湿浸渍法将Pd纳米颗粒浸渍于MNP/γ-Al颗粒的表面上,再进行催化反应,回收时,MNPs携带Pd,在外加磁场作用下即可从水溶液中分离出来。Rizk等[42]通过反共沉淀法制备Fe3O4磁性颗粒,使用二甘醇(DEG)或乙二醇(EG)进行磁性物质的包覆。在此试验中,pH为4.5～5.0时,以EG-MNPs效能最好,测得最大单层吸附量qm为26.32 mg·g-1。使用后不需过滤或离心,只需将提取收集后的MNPs进行钯洗脱,即可实现循环再生。此法利用磁性纳米材料的化学稳定性及良好的吸附性能[43]进行钯的回收,但难以实现工业化的应用。
离子交换通常以树脂为载体,通过树脂的交换作用或吸附作用达到金属回收的目的。改性后树脂充分提高钯的回收效率,作用完成后以洗脱剂进行洗脱,洗脱剂组成常为酸或者酸化的硫脲等,其中酸为不同适应条件下的硝酸或盐酸,也可因情况添加NH4Cl、MgCl2等物质,以提高洗脱的选择性[62],或加入乙二胺,进行特定混合液的高选择性洗脱[63]。Nikoloski等[64]提出一种含季铵盐官能团的树脂(LewatitMonoPlus (M+) MP 600)、一种含多胺官能团的树脂(Purolite S985)以及一种含硫离子官能团的树脂(XUS 43600.00)对酸浸液中钯进行选择性回收。发现在三种树脂中,含硫离子官能团的树脂相对另外两种树脂而言,对Pd(Ⅱ)有着更好的吸附性能。进一步,Abdollahi等[65]通过Lewatit TP-214 与Duolite GT-73两种型号的含有硫供体原子的离子交换树脂从氯化物以及氯化物-硝酸盐溶液中进行钯回收的试验中,指出在pH > 1时,两种树脂均保持着较好的稳定性;而在pH < 1 时,Duolite GT‐73树脂的性能优于Lewatit TP-214树脂,稳定性下降,可能的原因是硫官能团在硝酸和盐酸的混合溶液中逐渐转化为硫酸根离子所致。Yi 等[66]研究通过以柿子单宁[67-68]与甲醛交联制备一种天然树脂,命名为“PPF”,发现该材料在323 K时,qm为259.7 mg·g-1。在硝酸介质中,柿子单宁[69]作为典型的缩合单宁,含有大量相邻的多羟基苯基官能团。Pd(Ⅱ)的吸附分为两个步骤:首先PPF树脂和Pd(Ⅱ)物种之间优先快速地形成表面配合物,后PPF树脂的羟基被氧化成醌羰基,同时一些吸附的钯络合物被还原成金属形式,如图3所示。综上,离子交换法用于酸性废液中钯的回收,具有操作简单,回收率高的突出优势。2.2 络合-萃取法
【参考文献】：
期刊论文
[1]磁性纳米材料处理含铀废水的研究进展[J]. 阳鹏飞,黎杰鑫,朱春霞. 化工进展. 2020(01)
[2]金属有机框架材料吸附分离水中铀的应用[J]. 彭莹,张晓文,李密,张宇,吴晓燕. 化工进展. 2019(07)
[3]银电解液中钯的定向分离试验研究[J]. 孔德颂,王鹏程,叶钟林,段建锋. 矿冶工程. 2019(02)
[4]季铵功能化的碳纳米管吸附碱性氰化液中钯[J]. 陈慕涵,叶群,蒋绍松,邵敏,金次,黄章杰. 云南大学学报(自然科学版). 2019(02)
[5]超薄钯纳米片/非晶氮化碳共面复合结构的控制生长及其可见光驱动下的光催化产氢性能研究（英文）[J]. 唐永华,周鹏,晁玉广,林斐,赖建平,李红星,郭少军. Science China Materials. 2019(03)
[6]吸附分离富集ICP-OES测定痕量铂和钯的研究[J]. 吴少尉,杨宝宏,张丹,程洋,廖红华,魏世勇. 离子交换与吸附. 2018(04)
[7]控制电位还原法回收氯化浸出液中的贵金属[J]. 胡意文,何强,王日,汪秋雨,黄绍勇. 中国有色金属学报. 2017(03)
[8]从炭载体废催化剂回收铂钯[J]. 刘时杰. 贵金属. 2014(01)
[9]从铂钯精矿中回收Au、Pt、Pd[J]. 王靖坤,汪云华,赵家春,吴晓峰,李博捷,昝林寒,范兴祥. 湿法冶金. 2012(01)
博士论文
[1]储氢材料钯铑基二氢化合金稳定性与力学性质研究[D]. 杨潇.燕山大学 2018
硕士论文
[1]微生物回收的二次贵金属修饰物催化环境污染物降解与转化研究[D]. 康乃馨.华南理工大学 2018
[2]氨基功能化多孔材料的制备及其CO2吸附性能研究[D]. 孔童童.青岛科技大学 2016
[3]低温焙烧—高温熔炼法回收废旧线路板中有价金属[D]. 李宏鹏.安徽工业大学 2016
[4]印制线路板化学镀铜活化剂—胶体钯的研制[D]. 丁雨.长沙理工大学 2012
本文编号：3567029
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