广州市典型森林土壤多环芳烃分布及其吸附性能研究

发布时间：2020-07-05 08:47

【摘要】：多环芳烃(polycyclicaromatichydrocarbon,PAHs)是环境中重要的有机污染物(persistentorganicpollutants,POPs)，对城市环境的影响较大。研究主要集中在市区环境，以及郊区农田和蔬菜用地等，但目前对PAHs在城市森林土壤中的分布、吸附和降解作用研究较少。本文以广州市帽峰山、白云山常绿阔叶林为对象，采用定位观测及对比试验和模拟实验方法，对两个林区土壤PAHs的含量及土壤SOC、pH、TN、SOM等进行分层测定，分析PAHs及其与SOC、pH、TN、SOM的空间变化特征和相关关系，并对土壤吸附和降解PAHs进行模拟实验。从而研究广州市森林土壤的PAHs含量及空间分布特征，以及森林土壤对PAHs的吸附过程和降解能力。论文的主要结果为： (1)帽峰山森林土壤中各个PAHs的浓度均表现为0-20cm高于20-60cm。萘的含量在表层(0-20cm)土壤和下层(20-60cm)土壤的含量高于其他PAHs，同时其在次层土壤中的含量也最高，占次层含量的30%左右。在白云山土壤中，土壤中的分布特征与帽峰山基本类似。表层的PAHs浓度高于下层的浓度。表层和下层中各个环数的PAHs所占的比例随苯环数的增加，也呈现减小的趋势。而且下层中低环PAHs所占的比例明显增加，5-，6-环的PAHs所占比例则大幅减少。帽峰山森林土壤中的PAHs含量高于白云山土壤。帽峰山、白云山的表层和次表层的PAHs总量分别为123.5、30.10、95.62和14.80μg·g~(-1)。在帽峰山不同采样点森林土壤中，苯环数相同的PAH的浓度具有较强的相关性,4-6环的PAHs的相关系数R2在0.73~0.9之间(P0.01)。 (2)土壤中的PAHs含量与土壤有机碳(SOC)和全氮(TN)存在正相关关系(P0.01)。土壤阳离子交换量、粉粒含量、土壤脱氢酶与PAHs含量也存在显著的正相关关系(P0.01)。而土壤砂粒、粘粒和多酚氧化酶与总的PAHs含量在回归方程上并没有显著的相关性。 (3)吸附动力学试验表明3种PAHs达到吸附平衡需要的时间在48h左右，平衡后水相浓度基本不变。平衡时水相中的PAHs的浓度均显著减少，24h内的水相浓度下降较快。吸附过程用经典的吸附动力学模型拟合效果均较好。菲、蒽和苯并[a]芘的动力学模型拟合度(R2)的范围分别为0.316-0.936、0.603-0.858和0.532-0.898。总体来看，二级动力学模型对土壤吸附溶液中PAHs的过程拟合的最好，颗粒内扩散模型则好于一级动力学模型。二级动力学模型中，吸附速率常数K表现为苯并[a]芘菲蒽，与一级吸附动力学方程刚好相反。而在颗粒内扩散模型中，孔隙扩散速率K值则表现为菲蒽苯并[a]芘。 (4)在各个PAHs的吸附等温线模型中，菲、蒽和苯并[a]芘的吸附系数KF分别为0.7952、1.4381和1.211。蒽具有较高的KF，因此土壤对其吸附能力比菲强。Freundlich吸附等温模型和Langmuir单分子层吸附模型与吸附数据拟合较好，相关系数R~2在0.95以上。菲、蒽和苯并[a]芘的单层吸附量分别为6.15×10~(-4)、3.53×10~(-6)和0.25×10~(-7)mmol·g-01。 (5)在土壤培养基质中，森林土壤和所选取的6种微生物都存在降解PAHs的能力。土壤中菲、蒽、苯并[a]芘的浓度分别减少了9.6-32.6%、2.2-35.2%、0.6-19%。高环数的苯并[a]芘的降解率小于菲和蒽。降解率会因微生物的不同和底物PAHs的不同而有差异。
【学位授予单位】：中国林业科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：S714
【图文】：

图 3 -3 菲和 蒽的 Fr e u n dl ic h 吸附 等 温模 型 Fi g . 3 -3 T h e Fr e u n dl ic h so rp ti o n i so th e rm s o f p he n an th re ne a n d a nt hr a c e ne .苯 并 [a ] 芘 的 吸 附 等 温 线 模 型 见 图 3- 4 。 吸 附 系 数 KF为 1. 2 11 。 介 于 菲 和 蒽 之 间 。 模型 拟 合度 R2为 0 .9 6 ， 数据 拟 合 较好 。 用 于 模拟 的 浓 度梯 度 为 1 : 10 : 1 00 ， 中间 没有 取 更 多 的浓 度 点， 以 往大 多 数的 吸附 试 验中 ， Fr e un dl ic h 吸 附等 温 线的 拟 合都 能 达到 0 .9 以上 。 该 模 型 能 够 很 好 地 模 拟 不 同 PA H s 在 土 壤 和 水 相 间 的 吸 附 量 的 关 系 。 但 该 模 型 不 能 预 测饱和 吸 附量 。

图 3 -3 菲和 蒽的 Fr e u n dl ic h 吸附 等 温模 型 . 3 -3 T h e Fr e u n dl ic h so rp ti o n i so th e rm s o f p he n an th re ne a n d a nt hr a 吸 附 等 温 线 模 型 见 图 3- 4 。 吸 附 系 数 KF为 1. 2 11 。 介 于 .9 6 ， 数据 拟 合 较好 。 用 于 模拟 的 浓 度梯 度 为 1 : 10 : 1 00 ， 大 多 数的 吸附 试 验中 ， Fr e un dl ic h 吸 附等 温 线的 拟 合都 地 模 拟 不 同 PA H s 在 土 壤 和 水 相 间 的 吸 附 量 的 关 系 。 但

【参考文献】

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本文编号：2742384