磁性污泥基活性炭制备及除污染效能研究

发布时间：2017-03-30 15:21

  本文关键词：磁性污泥基活性炭制备及除污染效能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：污泥基活性炭(SAC)具有良好的除污染效能,但是由于其常为粉末状,难以回收利用,限制了其推广应用。本课题采用浸渍法以硝酸铁为磁源制备了磁性污泥基活性炭(MSAC),考察了其吸附去除水中重金属和催化臭氧氧化去除水中微量药物——布洛芬(IBP)的效能,重点对MSAC吸附Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)过程的动力学和吸附等温线以及MSAC催化臭氧氧化去除IBP的影响因素和反应机制进行了研究探讨。研究结果表明,浸渍液浓度对MSAC吸附去除Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)有显著影响。四种MSAC对Pb(Ⅱ)的平衡吸附量均高于SAC,MSAC对Pb(Ⅱ)的平衡吸附量最低为23.73 mg/g;MSAC对Cu(Ⅱ)则表现出不同的吸附规律,即较低的浸渍液浓度有利于提高MSAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量,当吸附反应时间为24 h时,MSAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量达到最高为13.49 mg/g,高于SAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量(9.17 mg/g)。吸附动力学和吸附等温线拟合结果表明,准二级动力学能够更好的拟合吸附结果,化学吸附是整个吸附反应的限制过程。MSAC催化臭氧氧化去除IBP实验结果表明,赋磁会影响SAC的催化活性,当浸渍液浓度不低于2.5 mol/L时,MSAC催化臭氧氧化对IBP的去除率高于SAC催化臭氧氧化。为了提高MSAC的催化活性,在MSAC制备过程中掺杂了过渡金属(Mn、Cu、Co、Ni),并控制硝酸铁和过渡金属的掺杂比例。结果表明,掺杂Mn和Co的MSAC具有较高的催化活性,在相同掺杂比例下,Mn掺杂的MSAC在反应初期具有更高的IBP去除率,当铁与掺杂过渡金属摩尔比为2：1、IBP初始浓度为600.0 μg/L、臭氧浓度为1.0 mg/L、催化剂投量为50.0 mg/L时,反应开始1.0min后,Mn掺杂的MSAC (MSAC-Mn2)对IBP的去除率比Co掺杂的MSAC高约10%。MSAC-Mn2结构表征结果表明,其比饱和磁化强度为3.12 emu/g,具有良好的磁分离性能；在催化剂表面可能存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)氧化还原电对,从而提高其催化活性。溶液pH值、臭氧和MSAC投量对IBP的去除率有较大的影响,溶液pH 7～8、臭氧投量1.0mg/L、MSAC投量50.0 mg/L是较为理想的反应运行参数。叔丁醇的抑制实验和反应体系中活性物种含量测定结果表明,在反应初期阶段IBP的快速去除是羟基自由基(·OH)在起主要作用,并且H202在·OH产生过程是重要的中间产物。通过对比不同改性MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能,得出MSAC表面碱性官能团和金属矿物组成是其主要的反应活性位点。
【关键词】：磁性污泥基活性炭 吸附 催化臭氧氧化 重金属 布洛芬
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 1 绪论10-20
• 1.1 课题来源与研究背景10-11
• 1.1.1 课题来源10
• 1.1.2 课题研究背景10-11
• 1.2 污泥基活性炭研究现状11-14
• 1.2.1 污泥基活性炭吸附去除有机物的研究现状11-12
• 1.2.2 污泥基活性炭吸附去除重金属的研究现状12-13
• 1.2.3 污泥基活性炭在催化氧化过程中的研究现状13-14
• 1.3 负载型活性炭催化臭氧氧化工艺研究现状14-15
• 1.4 磁性活性炭研究现状15-17
• 1.4.1 磁性活性炭制备概述15-16
• 1.4.2 磁性活性炭的研究现状16-17
• 1.5 磁性污泥基活性炭研究的必要性17
• 1.6 研究目的与意义、研究内容与技术路线17-20
• 1.6.1 研究目的与意义17
• 1.6.2 研究内容17-19
• 1.6.3 技术路线19-20
• 2 实验材料与方法20-26
• 2.1 实验试剂与仪器20-21
• 2.1.1 实验试剂20-21
• 2.1.2 试验仪器21
• 2.2 实验方法21-26
• 2.2.1 磁性污泥基活性炭制备方法21-22
• 2.2.2 磁性污泥活性炭吸附水中重金属实验方法22
• 2.2.3 磁性污泥基活性炭催化臭氧氧化实验方法22-23
• 2.2.4 磁性污泥基活性炭稳定性和重复利用实验方法23
• 2.2.5 水中IBP分析方法23
• 2.2.6 水中溶解性臭氧分析方法23-24
• 2.2.7 磁性污泥基活性炭表征方法24
• 2.2.8 MSAC催化臭氧氧化体系中活性物种测定方法24-26
• 3 MSAC吸附去除水中重金属的效能与动力学研究26-32
• 3.1 MSAC吸附去除水中重金属的效能研究26-27
• 3.2 MSAC吸附去除水中重金属的动力学研究27-29
• 3.3 MSAC吸附去除水中重金属的吸附等温线29-31
• 3.4 本章小结31-32
• 4 MSAC催化臭氧氧化去除IBP效能与结构表征32-50
• 4.1 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能32-33
• 4.2 过渡金属掺杂MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能33-34
• 4.3 MSAC-Mn2结构表征34-38
• 4.3.1 比表面积与孔径分析34-35
• 4.3.2 XRD图谱分析35-36
• 4.3.3 XPS元素分析36-37
• 4.3.4 磁性分析37-38
• 4.4 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的影响因素38-45
• 4.4.1 pH对IBP去除效能的影响38-39
• 4.4.2 臭氧投量对IBP去除效能的影响39-41
• 4.4.3 催化剂投量对IBP去除效能的影响41-42
• 4.4.4 反应物初始浓度对IBP去除效能的影响42-43
• 4.4.5 MSAC的稳定性与重复利用性研究43-45
• 4.5 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的反应机制45-48
• 4.5.1 叔丁醇对MSAC催化臭氧氧化反应的抑制作用45-46
• 4.5.2 MSAC催化臭氧氧化体系中活性物种的测定46-47
• 4.5.3 改性MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能47-48
• 4.6 本章小结48-50
• 5 结论50-51
• 参考文献51-59
• 个人简介59-60
• 导师简介60-61
• 获得成果清单61-62
• 致谢62

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5 刘s，

本文编号：277458