改性聚苯乙烯微球负载纳米铁对硝基芳烃类有毒物质的吸附降解研究

发布时间：2017-03-31 06:56

  本文关键词：改性聚苯乙烯微球负载纳米铁对硝基芳烃类有毒物质的吸附降解研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：硝基芳烃(NACs)属于有毒有害物质,因其化学性质稳定,较难被生物降解,容易在环境水体或土壤中不断累积残留,一旦进入食物链,极易被生物体富集产生放大作用,对生态安全和公众健康都构成重大威胁。本研究拟建立一种高效、经济、无害化的降解NACs的新型技术方法。采用无皂乳液聚合法制备出氯甲基聚苯乙烯(PS)微球,并通过三乙胺对其季胺化改性后作为载体,采用液相还原法负载纳米铁,制备出负载型纳米铁材料(NZVI-PS);基于载体良好的吸附性与纳米零价铁高效的还原性,以有毒有害硝基苯(NB)为主要研究对象,对NZVI-PS材料协同降解硝基芳烃化合物的最佳工艺参数条件和机理等进行了优化,通过对微球种类、材料用量、离子强度、温度、pH等六种影响因素的实验研究,成功设计出集成物理吸附作用与化学还原作用两者于一体的复合处理方法。将NZVI-PS应用于目标物质硝基苯的降解实验,结果表明:在最佳条件下,1 g NZVI-PS对250 mL,123.1 mg/L NB溶液的降解效率达到了99.5%,且最终产物为苯胺,是一种极易生物降解的低毒物质;同时,通过对产物中可造成二次污染的二价铁离子(Fe2+)进行检测,结果显示:最佳条件下,降解结束后的反应液中已无Fe2+残留。另外,本文还研究了载体微球的重复再生使用性能,在其循环使用四次后,对NB的去除效率依然较高,仍具有很高的使用价值,体现出NZVI-PS材料环保经济的优势。将NZVI-PS拓展应用于降解其他四种硝基芳烃。最佳条件下,对4-硝基苯酚(4-NP)、4-氯硝基苯(4-CNB)、间二硝基苯(DNB)和三硝基甲苯(TNT)的降解率依次为99.94%、99.70%、86.76%和84.80%,体现出NZVI-PS材料优异的降解能力;动力学研究表明,降解反应符合一级反应动力学模型,NACs降解反应速率常数k值分别为:-0.722 min-1、-0.388 min-1、-0.064 min-1、-0.040 min-1,与NB的反应速率常数k(-0.197 min-1)一起比较,发现:NACs降解的难易程度与其苯环上取代基的数量及种类相关,硝基取代基数量越多,硝基芳烃越难降解。
【关键词】：氯甲基化聚苯乙烯微球 负载 纳米零价铁 硝基芳烃 吸附还原
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ325.2;X505
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-24
• 1.1 论文研究背景13-14
• 1.2 国内外硝基芳烃处理方法14-18
• 1.2.1 物理法14-15
• 1.2.2 化学法15-17
• 1.2.3 微生物降解法17
• 1.2.4 复合处理方法17-18
• 1.3 复合处理方法研究现状及本文采用的复合方法18-21
• 1.3.1 不同载体材料负载纳米铁处理18-20
• 1.3.2 聚苯乙烯为载体负载纳米铁处理20-21
• 1.3.3 本文采用的复合方法21
• 1.4 本文研究目的意义、主要内容和技术路线21-24
• 1.4.1 本文的目的与意义21
• 1.4.2 主要研究内容21-22
• 1.4.3 本文研究创新点及技术路线22-24
• 第二章 载体合成机理及负载型纳米铁的制备24-28
• 2.1 载体微球合成24-26
• 2.1.1 无皂乳液聚合机理24-25
• 2.1.2 PS微球制备及改性25-26
• 2.2 负载型纳米铁的制备26-28
• 2.2.1 液相还原法26
• 2.2.2 纳米铁的负载26-28
• 第三章 NZVI-PS的合成及表征28-38
• 3.1 实验部分28-31
• 3.1.1 试剂仪器28-29
• 3.1.2 PS-CH_2-Cl微球的制备及季胺化29
• 3.1.3 纳米铁的负载29-30
• 3.1.4 材料的表征方法30-31
• 3.2 结果与讨论31-36
• 3.2.1 载体制备结果讨论31-34
• 3.2.2 材料负载铁结果讨论34-36
• 3.3 本章小结36-38
• 第四章 NZVI-PS降解硝基苯38-58
• 4.1 实验部分38-46
• 4.1.1 试剂与仪器38-39
• 4.1.2 实验方法39-46
• 4.2 实验结果讨论46-51
• 4.2.1 正交实验结果46-47
• 4.2.2 数据分析47-48
• 4.2.3 影响因素的确定48-51
• 4.3 降解机理分析51-56
• 4.3.1 物理吸附机理51-52
• 4.3.2 氧化还原机理52
• 4.3.3 降解NB反应产物分析52-55
• 4.3.4 降解NB反应动力学55-56
• 4.4 载体微球再生利用56-57
• 4.5 本章小结57-58
• 第五章 NZVI-PS降解其他硝基芳烃58-64
• 5.1 实验部分58-61
• 5.1.1 试剂与仪器58
• 5.1.2 实验方法58-61
• 5.2 实验数据分析61-63
• 5.2.1 NACs降解难易度分析61-62
• 5.2.2 NACs降解反应动力学62-63
• 5.3 本章小结63-64
• 第六章 结论与展望64-66
• 6.1 结论64-65
• 6.2 展望65-66
• 参考文献66-72
• 发表或已录用的论文72-73
• 致谢73

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