重金属离子对厌氧氨氧化颗粒污泥的影响及其修复策略研究

发布时间：2017-04-07 12:23

  本文关键词：重金属离子对厌氧氨氧化颗粒污泥的影响及其修复策略研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：一些重金属是微生物生长必需的微量营养元素,然而过量的重金属也会抑制甚至毒害废水生物处理的功能微生物。鉴于厌氧氨氧化(Anammox)技术在垃圾渗滤液、禽畜养殖废水、化肥生产废水、半导体加工废水等高氨氮废水处理领域的应用前景,相当量的重金属势必会引入Anammox反应器中。本文首先研究了重金属Cu2+、Zn2+混合物对Anammox颗粒污泥的短期影响及其机理；然后以Cu2+为代表考察了重金属在Anammox颗粒污泥反应器中的行为和归趋；最后基于以上研究结果,分别提出生化和物化法两种修复策略并验证了其可行性。主要结果如下：(1)采用中心设计响应曲面建模描绘了二元重金属混合物(Cu2+和Zn2+)对Anammox颗粒污泥的联合作用。两者联合作用是复杂多变的,随着浓度的增加依次表现为协同、相加、独立和拮抗作用。当Cu2+和Zn2+浓度分别为16.3和20.0 mg L-1时,联合抑制作用最强,抑制率约80%。间歇暴露驯化可以降低重金属离子的蓄积毒性。无基质存在时,Cu2+预暴露会严重抑制厌氧氨氧化活性(SAA)。但NO2-的单独存在会加剧Cu2+的抑制作用。(2)解析了重金属Cu2+与Anammox颗粒污泥的相互作用过程。试验发现,随污染龄的增加,颗粒污泥中铜的空间分布由胞外聚合物(EPS)逐渐迁移至内部细胞,铜的形态由弱结合态转向强结合态。Anammox颗粒污泥反应器耐受铜负荷的上限为0.24 g L-1d-1。Person相关性分析和三维荧光光谱分析表明EPS中蛋白的增加是Anammox颗粒污泥抵御铜侵害的自卫反应。EDTA清洗和超声强化的EDTA清洗能够弱化铜在泥液两相的分配系数(从5.8 mg-1SS分别降至3.41mg-1 SS和0.45 L mg-1 SS),导致铜在颗粒污泥中的空间和形态重分配。(3)论证了EDTA清洗结合Ca2+调控修复策略的可行性。采用2 mM EDTA振荡清洗(液固体积比为10)210 min后,SAA增加74.7%且Cu一次清洗去除率达到80.5%。EDTA存在时,颗粒污泥中Cu的解吸为非均质扩散(两步解吸)过程。清洗后的颗粒污泥可在20 d左右将内化的Cu(14.7%)洗出反应器。此后,添加82 mg L-1Ca2+能促进厌氧氨氧化菌(AnAOB)的增殖(比生长速率从0.018d-1增加为0.054 d-1)。反应器总氮容积去除负荷(NRR)和颗粒特性能够在90 d时恢复到原始水平。(4)验证了超声强化EDTA清洗修复策略的可行性。低强度超声(频率28kHz,时间1.9 min,强度0.7 w cm-2)能够强化EDTA清洗效果,SAA增加107%,脱氢酶活性增加47.7%,且Cu一次清洗去除率达到84.9%。清洗后的颗粒污泥在20 d左右时能将内化的Cu(12.7%)洗出反应器。此后,间隔8d的超声辐射能加速反应器的性能恢复,NRR日均恢复速度从0.0773 kgN m-3 d-2增加至0.1971kgN m-3 d-2,64 d时,反应器NRR和颗粒特性恢复到原始水平。
【关键词】：厌氧氨氧化 颗粒污泥 重金属 抑制 修复 颗粒特性
【学位授予单位】：杭州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 致谢6-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-15
• 1 引言15-33
• 1.1 氮素污染及其危害15
• 1.2 废水生物脱氮工艺15-18
• 1.2.1 传统生物脱氮工艺15-16
• 1.2.2 新型生物脱氮工艺16-18
• 1.3 厌氧氨氧化工艺18-28
• 1.3.1 厌氧氨氧化菌18-21
• 1.3.2 厌氧氨氧化工艺的应用现状21-22
• 1.3.3 厌氧氨氧化颗粒污泥22-28
• 1.4 重金属离子的来源及对厌氧氨氧化工艺的影响28-31
• 1.5 本课题的研究目的、意义和内容31-33
• 1.5.1 研究目的和意义31
• 1.5.2 研究内容31-33
• 2 重金属离子对厌氧氨氧化颗粒污泥的短期影响33-53
• 2.1 概述33-34
• 2.2 材料与方法34-41
• 2.2.1 接种污泥34
• 2.2.2 模拟废水34-35
• 2.2.3 联合抑制批次试验设计和数据分析35-37
• 2.2.5 联合作用的判定37-38
• 2.2.6 蓄积毒性试验和毒性等级判定38-39
• 2.2.7 预暴露试验39-41
• 2.2.8 分析项目和方法41
• 2.3 结果与讨论41-52
• 2.3.1 联合抑制模型拟合和统计分析41-43
• 2.3.2 Cu~(2+)和Zn~(2+)的联合抑制作用分析43-47
• 2.3.3 Cu~(2+)和Zn~(2+)的蓄积毒性47-48
• 2.3.4 预暴露于重金属严重抑制颗粒污泥活性48-50
• 2.3.5 预暴露抑制机理分析50-52
• 2.4 小结52-53
• 3 重金属铜离子在厌氧氨氧化颗粒污泥反应器中的行为和归趋53-75
• 3.1 概述53
• 3.2 材料与方法53-58
• 3.2.1 反应器装置和运行策略53-54
• 3.2.2 颗粒污泥中铜形态分析54-55
• 3.2.3 EPS提取和三维荧光光谱(3D-EEM)扫描55
• 3.2.4 EDTA清洗和超声强化的EDTA清洗55-56
• 3.2.5 反应器中铜的解吸动态模型56-57
• 3.2.6 Heme c的提取和测定57
• 3.2.7 脱氢酶活性测定57-58
• 3.2.8 分析项目和方法58
• 3.3 结果和讨论58-73
• 3.3.1 反应器中Cu的行为和归趋58-62
• 3.3.2 铜在颗粒污泥中的分布和形态变化62-66
• 3.3.3 铜过载对颗粒污泥的长期影响66-69
• 3.3.4 修复策略探究69-73
• 3.4 小结73-75
• 4 EDTA清洗结合Ca~(2+)调控重启动厌氧氨氧化颗粒污泥反应器的可行性75-91
• 4.1 概述75-76
• 4.2 材料与方法76-77
• 4.2.1 批次优化试验76
• 4.2.2 反应器装置和运行策略76
• 4.2.3 反应器脱氮潜能预测模型76-77
• 4.2.4 分析项目和方法77
• 4.3 结果77-86
• 4.3.1 EDTA清洗对颗粒污泥的短期影响77-81
• 4.3.2 EDTA清洗结合钙离子添加对颗粒污泥反应器脱氮性能影响81-83
• 4.3.3 颗粒污泥的物化特性变化83-85
• 4.3.4 颗粒污泥的生理特性变化85-86
• 4.4 分析和讨论86-90
• 4.4.1 铜在反应器中的行为和归趋86
• 4.4.2 铜和颗粒污泥的作用机理86-88
• 4.4.3 EDTA清洗的解毒机理88-89
• 4.4.4 Ca~(2+)修复颗粒污泥的机理89-90
• 4.5 小结90-91
• 5 超声强化EDTA清洗策略重启动厌氧氨氧化颗粒污泥反应器的可行性91-109
• 5.1 概述91-92
• 5.2 材料与方法92-93
• 5.2.1 批次优化试验92
• 5.2.2 反应器装置和运行策略92
• 5.2.3 反应器恢复动力学模型92-93
• 5.2.4 分析项目和方法93
• 5.3 结果和讨论93-107
• 5.3.1 超声强化EDTA清洗对颗粒污泥的短期影响93-97
• 5.3.2 EDTA清洗结合钙离子添加对颗粒污泥反应器脱氮性能影响97-101
• 5.3.3 反应器脱氮性能恢复的定量和定性表征101-103
• 5.3.4 颗粒污泥的物化特性103-107
• 5.4 小结107-109
• 6 结论与创新点109-111
• 6.1 结论109-110
• 6.2 创新点110-111
• 参考文献111-128
• 攻读硕士学位期间取得的主要成果128-132

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