微波强化过碳酸钠氧化降解邻苯二甲酸二丁酯的研究

发布时间：2017-04-08 23:10

  本文关键词：微波强化过碳酸钠氧化降解邻苯二甲酸二丁酯的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：邻苯二甲酸酯(PAEs)是一类广泛使用的环境激素类化合物,对生物内分泌产生干扰,影响生物的生殖、发育。PAEs在环境中较稳定,广泛存在于水体、大气、土壤、底泥和食品等环境介质中,PAEs引起的环境污染已受到全球性关注,其中又以邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)最常见。鉴于此,本文通过采集不同土地使用功能的土壤样品,分析土壤受PAEs的污染程度,探究PAEs污染与土壤粒径及有机质含量的相关性,并以具有代表性的PAEs化合物—DBP为目标污染物,探索微波强化过碳酸钠(SPC)去除DBP的最佳反应条件,探索MW-SPC氧化有机物的协同作用机理,为化学处理PAEs提供科学依据与技术参考。主要成果如下：1.广州番禺金山蔬菜基地、番禺农科所菜地与清远市龙塘镇民平村水稻田3种耕地土壤都能检测到PAEs,6种PAEs的浓度总和为1.046～1.830mg/kg,平均浓度为1.330mg/kg, DBP和DEHP为主要PAEs污染物,两者分别占总浓度的68.08%-82.05%。2.清远市龙塘镇民平村电子垃圾手工拆解集散地土壤6种PAEs化合物检出率为56.25%-100%,其中DBP和DEHP 100%检出,∑6PAEs浓度范围为6.233-21.516mg/kg.随着粒径的减小,∑6PAEs浓度、有机碳逐渐增大,DEHP与有机碳之间呈正相关。3.微波强化SPC降解DBP的主要影响因素有反应温度、反应时间、SPC投加量以及初始pH值,最佳反应条件：SPC/DBP(摩尔比)为250,初始pH为12.0,温度85。C,反应时间为40 min,最佳反应条件下DBP降解率为85.52%;SPC与微波对DBP的降解具有协同作用。4.微波-SPC体系对DBP的降解符合一级动力学模型,反应温度的适当提高有助于产生更多的活性位点,激发更多的氧化性基团,提高DBP的降解率,体系的反应活化能为46.76kJ/mol。随着DBP初始浓度增大,降解率增大,DBP浓度由80增加到2000μg/L时,对应的反应速率常数由0.021增加到0.038；微波强化SPC体系中HO·对DBP的降解贡献率为66.67%,O2对DBP的降解贡献率为18.52%。DBP的降解产物主要有邻苯二甲酸单丁酯,其降解途径可能为：邻苯二甲酸二丁酯断裂了一条碳链从而生成了邻苯二甲酸单丁酯,而后邻苯二甲酸单丁酯在一系列反应后最终降解为CO_2与H_2O
【关键词】：过碳酸钠 微波 邻苯二甲酸二丁酯
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X505
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 绪论14-28
• 1.1 邻苯二甲酸酯概况14-15
• 1.1.1 邻苯二甲酸酯的理化性质14
• 1.1.2 邻苯二甲酸酯的用途与危害14-15
• 1.2 邻苯二甲酸酯的污染与处理现状15-24
• 1.2.1 邻苯二甲酸酯的污染现状15-22
• 1.2.2 邻苯二甲酸酯的处理研究现状22-24
• 1.3 微波强化高级氧化技术研究现状24-26
• 1.4 过碳酸钠在环境修复中的研究现状26
• 1.5 目的意义与研究内容26-28
• 1.5.1 目的与意义26-27
• 1.5.2 研究内容27-28
• 第二章 不同使用功能土壤PAEs的污染现状调查28-41
• 2.1 材料与方法28-31
• 2.1.1 研究区域28-30
• 2.1.2 样品采集30
• 2.1.3 样品分析30-31
• 2.2 结果与讨论31-40
• 2.2.1 三种耕地土壤中PAEs含量与分布31-33
• 2.2.2 电子垃圾手工拆解集散地土壤中PAEs含量、土壤粒径及有机质含量33-40
• 2.3 小结40-41
• 第三章 微波协同过碳酸钠处理DBP废水的工况与效能41-48
• 3.1 材料与方法41-42
• 3.1.1 仪器41
• 3.1.2 试剂41
• 3.1.3 实验方法41-42
• 3.2 结果与讨论42-47
• 3.2.1 单因素实验42-45
• 3.2.2 正交实验45-47
• 3.2.3 对比实验47
• 3.3 小结47-48
• 第四章 微波协同过碳酸钠对DBP的降解机理48-57
• 4.1 仪器、试剂48
• 4.1.1 仪器48
• 4.1.2 试剂48
• 4.2 实验方法48-49
• 4.2.1 微波协同过碳酸钠对DBP的降解动力学48-49
• 4.2.2 自由基猝灭实验49
• 4.2.3 DBP降解历程49
• 4.2.4 DBP及降解产物分析49
• 4.3 结果与讨论49-55
• 4.3.1 微波协同SPC对DBP的降解动力学49-53
• 4.3.2 自由基猝灭53-54
• 4.3.3 微波协同过碳酸钠对DBP降解中间产物的探索54-55
• 4.4 DBP降解机理分析55-56
• 4.5 小结56-57
• 结论与展望57-59
• 5.1 结论57-58
• 5.2 展望58-59
• 参考文献59-69
• 攻读学位期间发表的学术成果69-71
• 致谢71

【参考文献】

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本文编号：293900