石墨烯负载羟基氧化铁吸附水中氟的研究

发布时间：2017-04-16 18:00

  本文关键词：石墨烯负载羟基氧化铁吸附水中氟的研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：氟是人体骨骼和牙齿的必要组成元素,人类饮用高氟水会影响人体健康、导致疾病。世界各地的水体氟化物污染越来越严重。如何高效、节能、环保地处理氟污染的水体是全球面临急需解决的环境问题。本文研究以氯化铁或者硫酸亚铁和氧化石墨为原材料合成复合纳米材料α-FeOOH负载还原石墨烯(α-FeOOH@rGO)和β-FeOOH负载氧化石墨烯(β-FeOOH@GO)作为吸附剂应用在饮用水去除氟中。本文通过批量吸附实验研究这两种吸附剂及除氟性能,影响因素包括pH值、初始浓度、反应接触时间、温度、共存离子(SO42-, Cl-, NO3-, HCO3-,SiO32-,PO43-,HA)和重复利用实验。动力学研究结果表明,准二级动力学模型更适合描述氟化物的吸附动力学,主要进行化学吸附,吸附过程中能快速去除饮用水中的氟。热力学研究结果表明,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO在氟离子的吸附过程中符合Langmuir等温式模型,呈现化学吸附的特性,对氟有高度亲和力,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO最大氟吸附容量分别是24.67 mg/g、17.67 mg/g。吉布斯自由能、焓、熵的研究结果表明氟离子从溶液中吸附到吸附剂表面,α-FeOOH@rGO吸附氟离子反应过程不是熵推动自发进行的吸热过程,β-FeOOH@GO吸附氟离子反应过程是熵推动自发进行的放热过程。pH的研究结果表明,pH值对α-FeOOH@rGO吸附氟几乎无影响,只当pH12.13,去除率降低10%。当pH9.94时,β-FeOOH@GO去除氟有影响,在酸性和中性条件下无影响。吸附剂在中性和酸性环境里,形成带正电荷的表面,通过静电吸引吸附氟离子。当pH增大到碱性时,形成带负电荷的表面,排斥氟离子引起吸附能力下降。共存离子对吸附影响研究结果表明,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO具有着很好的抗干扰性。共存离子对α-FeOOH@rGO和{-FeOOH@GO除氟效果无明显影响,只有高浓度的HC03-和HA会引起少量的去除氟量降低。连续六次酸洗脱和碱洗脱循环实验研究结果表明,第一次吸附后,吸附剂表面多处位点被氟化,随着吸附实验的继续,吸附剂表面可利用的位点逐渐减少,吸附剂的吸附量相应减少。洗脱中酸洗脱效果比碱洗脱更好。XRD分析显示铁氧化物特征峰明显,表明制备的材料晶型好、纯度高,与α-FeOOH或β-FeOOH特征峰完全一样。SEM和TEM表明颗粒均匀的分散在石墨烯片层上。通过FTIR和XPS分析表明吸附机理是离子交换过程,氟离子的吸附主要是通过与α-FeOOH@rGO表面的硫酸根离子或β-FeOOH@GO表面的氯离子交换实现的。
【关键词】：氟 吸附 石墨烯 α-FeOOH β-FeOOH 离子交换
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;TU991.2
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 绪论12-24
• 1.1 氟污染12-15
• 1.1.1 氟的性质、氟污染概述12-13
• 1.1.2 氟对人体的影响13-14
• 1.1.3 饮用水除氟的技术方法发展14-15
• 1.2 吸附方法15-17
• 1.2.1 吸附材料的发展15-16
• 1.2.2 铁基吸附材料16-17
• 1.3 石墨烯17-22
• 1.3.1 石墨烯的性质17-18
• 1.3.2 石墨烯应用的发展18-22
• 1.4 本课题的研究意义及研究内容22-24
• 第二章 α-FeOOH@rGO吸附水中氟的研究24-48
• 2.1 实验试剂及材料24-25
• 2.2 实验仪器及检测方法25-26
• 2.2.1 实验仪器25
• 2.2.2 检测方法25-26
• 2.3 溶液的配备26-27
• 2.3.1 氟离子储备液的配备26-27
• 2.3.2 混合显色剂的配备27
• 2.4 吸附剂的制备27-28
• 2.4.1 氧化石墨烯(GO)的制备27
• 2.4.2 α-FeOOH的制备27
• 2.4.3 α-FeOOH@rGO的制备27-28
• 2.5 静态吸附实验方法28-30
• 2.5.1 接触时间对氟去除率的影响28
• 2.5.2 pH值对氟去除率的影响28
• 2.5.3 吸附热力学研究28-29
• 2.5.4 吸附动力学研究29
• 2.5.5 共存离子对氟离子吸附的影响29-30
• 2.5.6 重复利用实验30
• 2.6 结果与讨论30-41
• 2.6.1 吸附剂的优化30
• 2.6.2 接触时间对氟去除率的影响30-31
• 2.6.3 pH值对氟去除率的影响31-33
• 2.6.4 吸附热力学研究33-37
• 2.6.5 吸附动力学研究37-39
• 2.6.6 共存离子对氟离子吸附的影响39-40
• 2.6.7 重复利用实验40-41
• 2.7 吸附剂的表征41-48
• 2.7.1 扫面电子显微镜(SEM)与透射电子显微镜(TEM)分析41-43
• 2.7.2 X射线衍射(XRD)分析43
• 2.7.3 傅立叶红外光谱(FTIR)分析43-45
• 2.7.4 X射线光电子能谱(XPS)分析45-48
• 第三章 β-FeOOH@GO吸附水中氟的研究48-67
• 3.1 实验试剂及材料48
• 3.2 实验仪器及检测方法48
• 3.3 溶液的配备48
• 3.4 吸附剂的制备48-49
• 3.4.1 β-FeOOH的制备48
• 3.4.2 β-FeOOH@GO的制备48-49
• 3.5 静态吸附实验方法49-51
• 3.5.1 接触时间对氟去除率的影响49
• 3.5.2 pH值对氟去除率的影响49
• 3.5.3 吸附热力学实验49-50
• 3.5.4 吸附动力学实验50
• 3.5.5 共存离子对氟离子吸附的影响50-51
• 3.5.6 重复利用实验51
• 3.6 结果与讨论51-62
• 3.6.1 吸附剂的优化51-52
• 3.6.2 接触时间对氟去除率的影响52-53
• 3.6.3 pH值对氟去除率的影响53-54
• 3.6.4 吸附热力学研究54-59
• 3.6.5 吸附动力学研究59-60
• 3.6.6 共存离子对氟离子吸附的影响60-62
• 3.6.7 重复利用实验62
• 3.7 吸附剂的表征62-67
• 3.7.1 扫面电子显微镜(SEM)与透射电子显微镜(TEM)分析62-63
• 3.7.2 X射线衍射(XRD)分析63-64
• 3.7.3 傅立叶红外光谱(FTIR)分析64-65
• 3.7.4 X射线光电子能谱(XPS)分析65-67
• 第四章 全文总结67-70
• 4.1 论文结论67-68
• 4.2 主要创新点68-69
• 4.3 展望69-70
• 参考文献70-77
• 附录77-78
• 致谢78

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