硝酸盐依赖亚铁氧化的生物和非生物过程研究

发布时间：2017-04-17 02:14

  本文关键词：硝酸盐依赖亚铁氧化的生物和非生物过程研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：铁是地壳中含量第四丰富的元素,是重要的氧化还原变价金属,其循环是土壤生物地球化学过程的重要驱动力。铁循环过程能耦合污染物的降解、重金属的迁移转化以及生源要素循环等。硝酸盐依赖亚铁氧化微生物作用下的亚铁氧化耦合NO3-还原过程是环境中Fe-N元素循环的重要纽带。该微生物能在厌氧无光照的条件下以NO3-为电子受体氧化Fe(II)。Fe(II)氧化产生的Fe(III)亦可作为铁还原微生物的电子受体继续参与铁还原过程;而NO3-还原有助于生物圈中固定的N返回大气维持全球氮平衡。以往的研究认为硝酸盐依赖亚铁氧化微生物作用下的Fe-N元素循环耦合过程是单一的生物作用过程,但热力学分析显示,Fe(II)与NO3-/NO2-可发生非生物作用氧化还原反应。因此该过程可能同时存在生物和非生物作用,但具体过程尚不明确。本文以自养型硝酸盐依赖亚铁氧化微生物Pseudogulbenkiania sp.Strain 2002为目标微生物,采用反应动力学、N同位素分馏、矿物表征等方法详细解析了反应过程中的生物和非生物作用。主要结论如下:(1)Pseudogulbenkiania sp.strain 2002参与的硝酸盐依赖亚铁氧化过程中,外源Fe(II)和体内有机物均可作为电子供体还原NO3-和NO2-,这是单一的生物作用过程;反应过程中还存非生物作用下的Fe(II)与NO2-的氧化还原反应,因此硝酸盐依赖亚铁氧化过程中,NO2-的还原过程存在生物和非生物共同作用。(2)生物作用下,Fe(II)为电子供体时氧化产物以纤铁矿为主(70%),主要包裹于细胞表面,而影响微生物的新陈代谢活性,导致NO3-和NO2-还原速率低于体内有机物为电子供体时;而Fe(II)与NO2-非生物作用反应产物为针铁矿,主要沉积于细胞周围。本实验详细的解析了Strain 2002参与的硝酸盐依赖亚铁氧化的生物和非生物作用过程,两种作用方式在反应过程中同时进行难以分割,区分并评价其相对贡献将会是下一步研究的重点。
【关键词】：Pseudogulbenkiania sp.Strain 2002 Fe-N元素循环耦合 反应动力学 N稳定同位素
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X17;X132
【目录】：

• 致谢5-7
• 摘要7-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 引言13-43
• 第一节 铁循环及其环境意义14-21
• 一、自然环境中的铁循环14-15
• 二、微生物介导下的Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环15-18
• 三、铁循环的环境意义18-21
• 第二节 微生物与氮循环21-27
• 一、固氮作用22-24
• 二、硝化与反硝化作用24-25
• 三、厌氧氨氧化作用25-26
• 四、异化硝酸盐还原成铵作用26-27
• 第三节 嗜中性亚铁氧化微生物27-35
• 一、微氧型亚铁氧化微生物27-30
• 二、光合型亚铁氧化微生物30-32
• 三、硝酸盐依赖亚铁氧化微生物32-35
• 第四节 硝酸盐依赖亚铁氧化过程中Fe-N耦合作用35-41
• 一、硝酸盐依赖亚铁氧化过程中的生物和非生物作用36-37
• 二、硝酸盐依赖亚铁氧化微生物的生物成矿机制37-40
• 三、Pseudogulbenkiania sp. Strain 2002研究现状40-41
• 第五节 本论文的研究意义、目的和内容41-43
• 一、研究目的和意义41-42
• 二、研究内容42-43
• 第二章 材料与方法43-51
• 第一节 实验器材与化学试剂43-45
• 一、实验器材43-44
• 二、常用化学试剂44-45
• 第二节 硝酸盐依赖亚铁氧化动力学实验45-48
• 一、菌株来源和好氧培养45-46
• 二、菌悬液的制备46
• 三、菌体厌氧培养实验46-48
• 第三节 分析测试方法48-51
• 一、动力学参数测试48-49
• 二、矿物表征49
• 三、N-同位素分馏49
• 四、外膜细胞色素c的测试与定量49-51
• 第三章 结果与分析51-81
• 第一节 模式菌培养条件的优化及性能的鉴定51-55
• 一、Pseudogulbenkiania sp. Strain 2002的培养51-52
• 二、不同初始菌浓度的Fe(Ⅱ)氧化和NO_3~-还原动力学52-53
• 三、中性和酸性条件下Fe~(2+)和 NO_3~-/NO_2~-的化学反应53-55
• 第二节 硝酸盐依赖亚铁氧化过程中的生物和非生物作用55-62
• 一、生物和非生物作用下Fe(Ⅱ)氧化和NO_3~-还原动力学55-59
• 二、生物和非生物作用下N同位素分馏59-62
• 第三节 硝酸盐依赖亚铁氧化过程中生物和非生物成矿62-72
• 一、生物和非生物成矿SEM和EDS表征62-67
• 二、生物和非生物成矿TEM表征67
• 三、生物和非生物成矿FTIR表征67-70
• 四、生物和非生物成矿XRD表征70-72
• 第四节 硝酸盐依赖亚铁氧化电子传递机制的研究72-74
• 一、Strain.2002 的外膜细胞色素 c72
• 二、不同微生物的外膜细胞色素c与Fe(Ⅱ)氧化动力学72-73
• 三、微生物外膜细胞色素c含量与Fe(Ⅱ)氧化速率的关系73-74
• 第五节 结果与讨论74-81
• 一、非生物作用下Fe(Ⅱ)氧化耦合NO_3~-和NO_2~-还原74-76
• 二、生物作用下Fe(Ⅱ)氧化耦合NO_3~-和NO_2~-还原76-77
• 三、硝酸盐依赖亚铁氧化过程中的生物和非生物作用Fe-N耦合过程77-78
• 四、硝酸盐依赖亚铁氧化过程和机理的研究78-81
• 第四章 主要结论、创新之处及研究展望81-83
• 第一节 主要结论81
• 第二节 创新之处81
• 第三节 存在问题与展望81-83
• 参考文献83-93
• 附录A93-95
• 作者简介及在学期间发表的学术论文与研究成果95-96

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本文编号：312196