光催化与生物降解直接耦合体系的优化及共代谢调控

发布时间：2017-04-21 15:10

  本文关键词：光催化与生物降解直接耦合体系的优化及共代谢调控，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：以苯酚和氯酚为代表的酚类废水具有较高生物抑制性,来源广泛,易随环境变化发生迁移转化,直接威胁人类用水安全及生态环境。光催化氧化-生物降解直接耦合技术(ICPB)创新地将光催化技术的高效性和生物降解技术的经济安全优势相结合,同时大幅度弱化各自在矿化度、投入成本和反应周期方面的劣势。相对高级氧化-生物降解联用技术,ICPB具有空间利用集约及调控更为简易的特点,近年来在抑制性废水处理领域极具吸引力。但目前ICPB的相关研究均依赖于仅占太阳能谱4%的紫外光的激发,且微生物在紫外光照射下易发生脱落和裂解,影响出水水质。本论文首次提出使用资源丰富的可见光替代紫外光激发ICPB,旨在改变光照环境和光催化强度、保护微生物活性以强化生物降解作用,优化ICPB对抑制性废水的处理效能,并在此基础上探索适宜的共代谢基质,用以调控降解过程,进一步提高ICPB对抑制性废水的处理能力,为技术投入实际应用提供理论基础。本论文主要研究内容如下:建立可见光催化氧化-生物降解直接耦合体系(VPCB),并与紫外光激发下的直接耦合体系(UPCB)进行对比。以50 mg/L苯酚为目标污染物,通过苯酚的去除效率、溶解性有机碳浓度(DOC)、中间产物的变化分析苯酚在不同体系中的降解行为,通过观察生物量、生物膜的分布、胞外聚合物(EPSs)的分泌、细菌种类的变化,解析在不同条件下生物膜从数量到结构不同层次的响应,最终结合出水中可溶性大分子物质的分布规律和可生化性,探究VPCB相对于UPCB的区别和优势。实验结果表明:ICPB体现了单独光催化(VPC,UPC)与单独生物降解(B)协同作用的特点,解除了苯酚对生物的抑制。ICPB中可见光激发相对于紫外光优势明显。16 h VPCB中苯酚的去除率达到98.8%,而UPCB中仅为67.7%。UPCB中产生了更多吸附性较弱的中间产物,并且在紫外光作用下生物膜和EPSs的脱落以及细胞裂解释放出大量的可溶性产物(SMPs),导致UPCB中的矿化程度较差。相比之下,可见光催化作用不仅提供了较为温和的氧化环境,而且避免了光对微生物的直接伤害,生物量和生物群落结构得到良好的保护,保证了生物降解作用的发挥。VPCB条件下DOC去除率为64.0%,高出UPCB中DOC的去除率42.3%,可生化性也明显高于UPCB。选用银掺杂可见光催化剂(Ag-TiO2)替代上转换催化剂应用于VPCB体系,分别以苯酚、邻苯二酚、醋酸钠共代谢20 mg/L 4CP,通过4CP去除效率、脱氯程度、中间产物的类别分析4CP的降解效率及代谢过程,对比不同条件下生物量、生物膜分布和生物活性的差异,探究VPCB体系下不同共代谢基质对4CP降解的作用和代谢机理。实验结果表明,不同条件下生物量和活性均保持在较高的水平,再次证明可见光在对氯苯酚降解过程中对生物的保护作用。但是不同条件4CP的降解和转化效率差异较大。醋酸钠作为生物易降解的碳源在投加后使得4CP的去除速率先升后降,反应结束时4CP去除率为69.4%。苯酚共代谢与4CP作为唯一碳源条件下的降解速率变化趋势相近,且由于苯酚的投加促进了4CP的降解,去除率为71.8%,高于单独4CP降解条件下去除率65.3%;脱氯程度为62.6%,高出单独4CP降解的脱氯程度15.9%。邻苯二酚的投加则使4CP的生物降解受到抑制,产生了较多的难生物降解中间产物,4CP降解速率一直停留在较低的水平,最终去除率为56.2%,脱氯程度仅为14.3%,为4CP单独降解条件的三分之一。以上结果说明VPCB体系下苯酚的投加明显加速4CP的去除和脱氯,而邻苯二酚的投加则显著抑制了降解过程。
【关键词】：光催化氧化 生物降解 直接耦合 共代谢 苯酚 对氯苯酚
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 引言10-17
• 1.1 酚类废水的性质10-11
• 1.1.1 酚类废水的来源10
• 1.1.2 酚类废水的性质10-11
• 1.1.3 酚类废水的毒性及致癌性11
• 1.2 酚类废水处理技术11-15
• 1.2.1 高级氧化技术11
• 1.2.2 生物降解技术11-12
• 1.2.3 高级氧化-生物降解联用技术12-13
• 1.2.4 光催化氧化-生物降解直接耦合技术13-15
• 1.3 研究目的与内容15-17
• 1.3.1 研究目的15
• 1.3.2 研究内容15-17
• 第2章 材料与方法17-24
• 2.1 配水及组分17
• 2.2 实验装置17-19
• 2.2.1 反应器结构与运行17-18
• 2.2.2 光源与光强18-19
• 2.3 催化剂的制备与负载19-21
• 2.3.1 上转换发光材料Er~(3+):YAlO_3的制备19-20
• 2.3.2 光催化剂Er~(3+):YAlO_3/TiO_2的制备20
• 2.3.3 银掺杂可见光催化剂的制备20-21
• 2.3.4 催化剂的负载21
• 2.4 微生物的接种与生物膜的负载21-22
• 2.5 分析项目与检测方法22-24
• 2.5.1 苯酚及中间产物测试方法22
• 2.5.2 DOC测试方法22
• 2.5.3 氯离子测试方法22
• 2.5.4 可溶性大分子物质测试方法22
• 2.5.5 扫描电镜预处理及表征方法22-23
• 2.5.6 多重荧光染色方法及共聚焦显微镜表征方法23
• 2.5.7 生物需氧量测试方法23
• 2.5.8 生物群落结构测试方法23-24
• 第3章 不同光带下直接耦合体系中苯酚的降解与生物膜的响应24-35
• 3.1 结果24-32
• 3.1.1 苯酚的降解与中间产物24-27
• 3.1.2 直接耦合体系中生物膜的响应27-32
• 3.2 讨论32-35
• 3.2.1 直接耦合体系中紫外光对苯酚降解的限制32
• 3.2.2 紫外光催化氧化和生物降解耦合作用中可溶性有机物的释放32-34
• 3.2.3 可见光在直接耦合降解苯酚中的优势34-35
• 第4章 可见光直接耦合体系下对氯苯酚共代谢调控35-45
• 4.1 结果35-42
• 4.1.1 对氯苯酚及共代谢基质的降解与矿化35-39
• 4.1.2 可见光直接耦合体系共代谢中生物膜的响应39-42
• 4.2 讨论42-45
• 4.2.1. 可见光直接耦合体系在共代谢过程中对生物的保护42
• 4.2.2 可见光直接耦合体系中不同共代谢基质对对氯苯酚降解的影响42-45
• 第5章 结论与建议45-47
• 5.1 主要结论45-46
• 5.2 建议46-47
• 参考文献47-57
• 作者简介及在学期间所取得的科研成果57-59
• 致谢59

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本文编号：320610