氨基硅油的生态毒性及其在废水中的脱除与降解研究

发布时间：2021-08-06 14:22

　　中国作为全球纺织品生产和消费大国,纺织印染产业在国民经济中占有重要地位。氨基硅油（Poly（dimethylaminostyrene）, PDMAS）作为重要的纺织印染助剂,生产和使用量都十分巨大,在生产和使用过程中氨基硅油可随废水排放进入环境,威胁环境安全。曾同样作为重要纺织印染助剂的二甲基硅油（Polydimethylsiloxane, PDMS）,在环境行为等方面已有较为系统的研究报道,但针对氨基硅油的研究国内外却开展不多。鉴于此,本论文较为系统的研究了氨基硅油环境生态毒性、氨基硅油ASBR厌氧生物降解性、氨基硅油Fenton氧化脱除机制与降解途径,主要研究结果如下：1、氨基硅油的发光菌发光抑制、蚯蚓急性毒性、白菜种子发芽和根伸长抑制等毒性试验结果表明：对于各检测终点,在氨基硅油微乳液暴露浓度为0.05～2.5mg/mL及氨基硅油暴露浓度为0.01-1.0mg/g范围内,均有明显的剂量-效应关系。同时,氨基硅油的氨值和粘度在三种毒性测试试验中表现出不尽相同的影响：高氨值氨基硅油微乳液比低氨值氨基硅油微乳液对发光细菌表现出更显著的发光强度抑制作用,这可能与氨基硅油侧链上氨烃基及其质... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：142 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 有机硅柔软剂
        1.1.1 有机硅柔软剂的发展历程
        1.1.2 第一代有机硅柔软剂—二甲基硅油
        1.1.3 第二代有机硅柔软剂—氨基硅油
    1.2 二甲基硅油及氨基硅油的环境行为研究进展
        1.2.1 二甲基硅油进入环境的主要途径
        1.2.2 水环境中二甲基硅油的环境行为
            1.2.2.1 污水处理过程中二甲基硅油的迁移转化
            1.2.2.2 二甲基硅油在沉积物中的迁移转化
        1.2.3 土壤环境中二甲基硅油的环境行为
            1.2.3.1 土壤中二甲基硅油的降解机制
            1.2.3.2 土壤中二甲基硅油降解速率的影响因素
            1.2.3.3 降解中间产物二甲基硅二醇的迁移转化
        1.2.4 二甲基硅油的环境生态效应
            1.2.4.1 水环境中二甲基硅油的生态效应
            1.2.4.2 土壤环境中二甲基硅油生态效应
        1.2.5 氨基硅油废水处理技术与工艺相关研究
    1.3 有机物生物降解性评价方法及选择
        1.3.1 好氧生物降解性评价方法
            1.3.1.1 基质去除率法
            1.3.1.2 耗氧速率法
            1.3.1.3 好氧堆肥法
        1.3.2 厌氧生物降解性评价方法
            1.3.2.1 厌氧生物降解性实验
            1.3.2.2 有机物厌氧生物降解性实验方法
            1.3.2.3 影响厌氧生物降解性实验的因素
        1.3.3 生物降解性评价的指示性参数
            1.3.3.1 非特征性参数
            1.3.3.2 特征性参数
        1.3.4 生物降解性评价方法选择
    1.4 Fenton试剂氧化技术与有机物降解途径研究
        1.4.1 Fenton试剂氧化技术
        1.4.2 有机物降解途径研究热点
        1.4.3 聚合有机物的降解
            1.4.3.1 解聚反应
            1.4.3.2 无规断链反应
            1.4.3.3 小分子消除反应
    1.5 论文研究内容和目标
        1.5.1 主要研究内容
        1.5.2 研究目标和意义
第二章 氨基硅油的生态毒性研究
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 氨基硅油微乳液样品
        2.2.2 发光细菌急性毒性试验
            2.2.2.1 实验材料与仪器
            2.2.2.2 实验方法与步骤
        2.2.3 土壤蚯蚓急性毒性试验
            2.2.3.1 实验材料与仪器
            2.2.3.2 实验方法与步骤
        2.2.4 白菜种子发芽和根伸长急性毒性试验
            2.2.4.1 实验材料与仪器
            2.2.4.2 实验方法与步骤
        2.2.5 统计分析
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 发光细菌急性毒性试验
            2.3.1.1 氨基硅油微乳液浓度对发光细菌发光抑制率的影响
            2.3.1.2 氨基硅油氨值和粘度对发光细菌发光抑制率的影响
        2.3.2 蚯蚓急性毒性试验
            2.3.2.1 氨基硅油蚯蚓滤纸接触纯暴露实验
            2.3.2.2 氨基硅油染毒浓度对蚯蚓存活和减重的影响
            2.3.2.3 氨基硅油氨值和粘度对蚯蚓减重的影响
        2.3.3 白菜种子发芽和根伸长急性毒性试验
            2.3.3.1 氨基硅油的氨值对种子发芽和根伸长的影响
            2.3.3.2 氨基硅油的粘度对种子发芽和根伸长的影响
    2.4 本章小结
第三章 氨基硅油的ASBR厌氧生物降解机制研究
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 测试样品与装置、仪器
        3.2.2 测试项目与方法
        3.2.3 实验步骤
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 ASBR反应器的启动和稳定
        3.3.2 氨基硅油的ASBR厌氧模拟降解实验
        3.3.3 ASBR模拟降解实验过程中氨基硅油的迁移过程
        3.3.4 ASBR模拟降解实验过程中氨基硅油的转化过程
            3.3.4.1 ASBR反应器污泥中氨基硅油的形态变化
            3.3.4.2 ASBR反应器水相中氨基硅油的形态变化
            3.3.4.3 ASBR反应器池壁上氨基硅油的形态变化
        3.3.5 氨基硅油厌氧摇瓶验证实验
        3.3.6 氨基硅油的ASBR厌氧生物降解性评价
    3.4 本章小结
第四章 氨基硅油的Fenton氧化降解与脱除机制研究
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 测试样品与试剂、仪器
        4.2.2 测试项目与方法
        4.2.3 实验步骤
            4.2.3.1 单一氨基硅油体系实验
            4.2.3.2 不同氨值、分子量的三氨基硅油体系实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 氨基硅油微乳模拟废水Fenton氧化处理的影响因素研究
            4.3.1.1 pH值的影响
            4.3.1.2 Fe~(2+)浓度的影响
            4.3.1.3 H_2O_2浓度的影响
        4.3.2 氨基硅油微乳液废水COD脱除机制(氧化和絮凝)
        4.3.3 氨基硅油的Fenton氧化降解途径
            4.3.3.1 氨基硅油活化与环化反应
            4.3.3.2 氨烃基侧链的断链反应
            4.3.3.3 硅氧烷主链的断链反应
        4.3.4 不同特性氨基硅油微乳液模拟废水Fenton氧化处理的影响因素研究
            4.3.4.1 pH值的影响
            4.3.4.2 Fe~(2+)浓度的影响
            4.3.4.3 H_2O2浓度的影响
        4.3.5 不同特性氨基硅油微乳液模拟废水的Fenton氧化反应过程
            4.3.5.1 Fenton反应过程中H_2O_2浓度的变化
            4.3.5.2 Fenton反应过程中Fe~(2+)浓度的变化
            4.3.5.3 Fenton反应过程中ORP值的变化
            4.3.5.4 Fenton反应过程中pH值的变化
    4.4 本章小结
第五章 结论及展望
    5.1 研究结论
    5.2 创新点
    5.3 研究展望
参考文献
图表索引
作者简历及在学期间所取得的科研成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]MnO2@Graphite电极类电Fenton降解有毒有机污染物[J]. 刘栓,邓安平,赵小蓉,陈登霞,何燕,李瑞萍,黄应平.  环境科学与技术. 2011(10)
[2]聚氨酯涂层老化机理的研究进展[J]. 马磊,郑文伟,程海峰,张朝阳.  新技术新工艺. 2011(09)
[3]辽宁省化学品环境风险特征及管理对策分析[J]. 万慧茹.  环境保护与循环经济. 2011(09)
[4]Fenton法在污水处理中的应用与研究进展[J]. 薛勇,蒋宝军.  中国资源综合利用. 2011(08)
[5]氨基硅油柔软剂作用模型的研究进展[J]. 马现奇,尹红,袁慎峰,陈志荣.  印染助剂. 2011(08)
[6]Si-FeOOH非均相Fenton降解活性艳红MX-5B的效能研究[J]. 高真,雷国元,姜成春.  环境科学学报. 2011(04)
[7]Fe3O4@Graphite电极中性条件下电Fenton降解有机污染物[J]. 刘栓,赵小蓉,陈登霞,王攀,黄应平.  环境化学. 2010(05)
[8]2009年国外有机硅进展[J]. 周勤,张爱霞,曾向宏.  有机硅材料. 2010(04)
[9]氨基硅油柔软剂的研究进展[J]. 张立传,周学山,全凤玉,孔庆山,纪全,夏延致.  合成纤维. 2010(05)
[10]二级Fenton氧化高浓度有机硅废水研究[J]. 王云波,谭万春,郑思鑫,稂友明,李娟.  环境工程学报. 2010(04)

博士论文
[1]电子电器废弃物拆解地区土壤污染的生态毒理学诊断[D]. 沈超峰.浙江大学 2008

硕士论文
[1]Fenton氧化技术处理制药废水的研究[D]. 范向群.华东理工大学 2011



本文编号：3325934