火焰中多环芳香烃（PAHs）的演变机理研究
发布时间：2021-08-08 13:24
多环芳烃（PAHs）产生于碳氢燃料的不完全燃烧,被认为是碳烟生成的前驱物,具有强烈的毒性与致癌性。深入理解PAHs在火焰中的演变机制有利于从燃烧源头上降低碳烟颗粒的排放量,从而缓解目前严重的雾霾气候。本文以量子化学理论以及反应速率动力学理论为基础,从分子层面研究燃烧过程中PAHs的生成氧化过程,并应用激光诱导荧光（LIF）技术实验探究主要燃烧参数对PAHs生成的影响。主要内容如下:（1）基于密度泛函理论（DFT）研究了CH2-C2H2与PAHs基之间的加成反应。研究结果表明CH2可直接参与PAHs生长,主要通过如下5个反应步完成PAHs的生长,1)通过PAH基与C2H2之间的反应生成带有乙烯基的PAHs分子结构,2)分子内部H转移反应,3)CH2吸附到PAHs的活性C原子上,4)PAHs分子上CH2与C2H2之间C-C键的生成,5)脱氢反应生成稳定的局部最小结构。（2）...
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：156 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
HACA路径示意图
上海交通大学博士学位论文衍生物）的生成，2）PAHs 长大过程，3）PAHs 氧s 演变的基石[18, 45]，其主要通过 C4Hx和 C2H2加成反生成[56-58]。第一个芳香环的生成之后，苯环可以如-1 所示，通过 HACA 路径生长成更大的 PAHs。在氧基，O 自由基等会和 PAHs 发生反应，生成 CO2或
的 C4H4+C4H4反应值得研究。机理中，所有 PAHs 的氧化速率等同于苯基的氧化速率（方法不适用于大尺寸 PAHs（尺寸大于芘）。例如，多环氧化速率要比苯基的氧化速率要低几个数量级[71]。程中，含氧基 PAHs 的热解通常是氧化反应的限速步，速位类型（主要有 free-edge，zig-zag 和 armchair 类型）有于 PAHs 的 armchair 原位时的热解情况，发现当 O 原子率要比 O 原子位于 armchair 内侧时要大。You et al[73]研结果表明当 O 原子位于 PAHs 的 zig-zag 原位时要比位于，含氧基 PAHs 热解机理仍然不够完善。当 PAHs 尺寸越如图 1-3 所示，PAHs 可能的表面原位类型有 free-edge,d。当 O 原子位于 free-edge, zig-zag, armchair, bay 和 fiHs 的热解反应机理与反应速率尚不明确，值得研究。
【参考文献】：
期刊论文
[1]标准芳烃及其混合溶液的同步荧光光谱分析[J]. 杨云,杨爱玲. 光子学报. 2010(11)
本文编号：3330039
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：156 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
HACA路径示意图
上海交通大学博士学位论文衍生物）的生成，2）PAHs 长大过程，3）PAHs 氧s 演变的基石[18, 45]，其主要通过 C4Hx和 C2H2加成反生成[56-58]。第一个芳香环的生成之后，苯环可以如-1 所示，通过 HACA 路径生长成更大的 PAHs。在氧基，O 自由基等会和 PAHs 发生反应，生成 CO2或
的 C4H4+C4H4反应值得研究。机理中，所有 PAHs 的氧化速率等同于苯基的氧化速率（方法不适用于大尺寸 PAHs（尺寸大于芘）。例如，多环氧化速率要比苯基的氧化速率要低几个数量级[71]。程中，含氧基 PAHs 的热解通常是氧化反应的限速步，速位类型（主要有 free-edge，zig-zag 和 armchair 类型）有于 PAHs 的 armchair 原位时的热解情况，发现当 O 原子率要比 O 原子位于 armchair 内侧时要大。You et al[73]研结果表明当 O 原子位于 PAHs 的 zig-zag 原位时要比位于，含氧基 PAHs 热解机理仍然不够完善。当 PAHs 尺寸越如图 1-3 所示，PAHs 可能的表面原位类型有 free-edge,d。当 O 原子位于 free-edge, zig-zag, armchair, bay 和 fiHs 的热解反应机理与反应速率尚不明确，值得研究。
【参考文献】：
期刊论文
[1]标准芳烃及其混合溶液的同步荧光光谱分析[J]. 杨云,杨爱玲. 光子学报. 2010(11)
本文编号：3330039
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3330039.html
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