紫外荧光双通道可视化环境分析方法研究

发布时间：2017-04-29 13:04

  本文关键词：紫外荧光双通道可视化环境分析方法研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：环境污染问题作为全球化问题,越来越引起公众关注。由于环境样品复杂,共存物质的干扰过大,污染物存在的浓度较低,在野外难以实现对环境污染物的现场快速检测,为现场检测工作增加了难度。因此发展一种快速直接简单的检测环境污染物的环境分析方法对及时发现环境问题有重要意义。可视化分析方法作为一种目视方法,具有快速、简单、可原位检测的优势,应用十分广泛。基于紫外-可见和荧光的双通道可视化分析方法不仅可以通过比较或测量有色物质溶液颜色深度确定目标物浓度,还可以通过双通道信号的变化来识别被检测物质,双通道信号作为自身对照,有效地排除了复杂环境中的各种干扰,更适用于环境现场分析。然而,目前双信号的探针材料主要是基于有机双信号分子的合成,方法合成复杂,耗时,产率低。因此需发展一种易于合成的、简便的、新型的双信号探针材料用于双通道可视化分析。本论文的主要研究内容就是利用新型具有光学性质的纳米材料,如无限配位聚合物(infinite coordination polymer, ICP)纳米材料、二氧化锰纳米片层(MnO2 nanosheets)、石墨烯量子点(GQDs)等,针对次氯酸根(ClO-)、碱性磷酸酶(ALP)、乙酰胆碱酯酶(AChE)等环境污染物的物理化学性质,合理设计具有双通道分析性能的纳米复合材料,利用该复合材料在环境分析物的刺激下双重光学信号的输出,构建了高效、灵敏、肉眼可视的比色荧光双通道传感器。并成功应用于自来水中次氯酸根的检测,探究了湖泊中碱性磷酸酶活性的检测及水华爆发期间碱性磷酸酶活性水平的动态变化,以及对大鼠脑脊液中乙酰胆碱酯酶活性的检测及其在有机磷农药生物毒性监测中的应用研究。本文发展的这些方法为双通道环境分析方法的设计提供了新的思路和方法,对于保护环境安全,维护人类健康具有重要意义。全文分为四个部分,具体如下：第一章绪论本章对环境分析的发展现状,及双通道可视化分析方法的优势做了介绍和概述,着重强调了双通道可视化分析在环境分析的发展和应用。还提出了几种新型纳米材料,包括无限配位聚合物纳米材料、石墨烯量子点、贵金属纳米簇等具有可视化分析功能的新型复合纳米材料,及其在可视化环境分析领域方面的潜在应用前景。最后阐述了本论文研究的意义和主要内容。第二章基于价态互变异构的无限配位聚合物对次氯酸根的双通道传感分析方法研究本章成功的合成了新型的具有刺激响应的包裹罗丹明B(RhB)的价态互变异构无限配位聚合物纳米颗粒(RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}ICP),并且构筑了检测次氯酸根(ClO-)的紫外荧光双通道传感器。在没有次氯酸存在的情况下,RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}在水溶液中分散均匀且稳定存在。然而, 加入次氯酸后会使得RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}中{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}框架结构被氧化破坏,导致RhB从框架结构中释放。因此,分散液的颜色由紫色变成橙色,与此同时,RhB的荧光恢复,构成了一个可视化双通道检测次氯酸根的机制。根据这种方法,我们很容易用肉眼判断次氯酸根在自来水中的含量,并且用仪器进行定量分析。这项研究不仅提供了一种原位检测环境样品当中的次氯酸根的方法,还为基于新型的具有刺激响应的无限配位聚合物纳米材料设计双通道传感机制提供了一种新思路。第三章基于Au-NPs@GMP-Tb核壳材料对碱性磷酸酶活性的检测及其在淡水湖泊水华爆发过程监测中的应用研究本章基于一种具有刺激响应的纳米金一金属框架结构的核壳材料(Au-NPs@GMP-Tb)开发了一种新型、灵敏、快速、高选择性的检测碱性磷酸酶(ALP)的双通道传感器。该核壳型纳米材料由纳米金为核,壳层为包裹的GMP-Tb,在290 nm激发下,该材料具有绿色荧光。然而,ALP的加入会使得GMP-Tb壳层破坏,纳米金从壳层释放到溶液中。因此,聚集的纳米金重新分散引起紫外吸收可见光谱的变化,GMP-Tb的荧光猝灭,构成了一个新的双通道检测碱性磷酸酶活性(APA)的机制。应用这种新的方法,我们可以肉眼识别以及荧光仪来监测淡水湖泊的水华暴发期间APA的动态变化。这项研究不仅仅建立了一种原位可视化识别APA的方法,还为通过设计具有光学性质的Au-NPs和具有包裹能力的荧光的镧系无限配位聚合物来构建双通道机制提供了一种新思路和策略。第四章基于MnO2/GQDs复合纳米材料对大鼠脑脊液中乙酰胆碱酯酶活性的检测及其在有机磷农药生物毒性监测中的应用研究本章我们构建了一种新型的高灵敏度的基于纳米二氧化锰纳米片层(MnO2 nanosheets)和GQDs量子点的"turn on型”纳米复合材料,通过双重光学信号输出(紫外和荧光)检测乙酰胆碱酯酶(AChE)的活性的方法,并成功用于大鼠有机磷农药毒性监测。该方法的检测机理是先利用MnO2 nanosheets与GQDs之间的内滤效应使得GQDs的荧光淬灭,再通过AChE催化硫代乙酰胆碱(ATCh)水解生成具有还原性的产物一硫代胆碱(TCh)将MnCh nanosheets还原为Mn2+而使GQDs荧光恢复。在这个过程中MnO2/GQDs溶液的颜色由棕黄色褪色至无色,与此同时,GQDs的蓝色荧光恢复,因此构成了一个双信号输出检测AChE的机制。根据这种方法,我们可以通过肉眼定性判断样品中AChE的活性再通过仪器进行定量分析。这项研究以AChE的活性作为生物标记物成功实现了大鼠有机磷农药中毒及治疗的监测,还为通过合理选择合适的荧光物质和猝灭剂,设计具有双通道分析性能的可视化环境分析方法设计提供了一种新思路。
【关键词】：双通道可视化分析 环境分析 无限配位聚合物 次氯酸根 碱性磷酸酶 乙酰胆碱酯酶
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X830
【目录】：

• 中文摘要6-9
• ABSTRACT9-15
• 第一章 绪论15-29
• 1 引言15-16
• 2 环境分析的新需求16
• 3 传统的可视化分析16-19
• 3.1 紫外-可见分光光谱分析16-18
• 3.2 金纳米颗粒可视化18
• 3.3 纳米金可视化环境分析的应用18-19
• 3.4 传统可视化分析的关键与挑战19
• 4 双通道可视化分析19-27
• 4.1 荧光可视化分析19-20
• 4.2 紫外荧光双通道可视化20-21
• 4.3 双通道在环境分析中的应用21-22
• 4.4 基于新型纳米材料的可视化分析22-27
• 5 本论文的研究意义及主要内容27-29
• 第二章 基于价态互变异构的无限配位聚合物对次氯酸根的双通道传感分析方法研究29-41
• 1 引言29-31
• 2 实验部分31-33
• 2.1 仪器和试剂31-32
• 2.2 Bix的合成32
• 2.3 RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}纳米材料的合成32
• 2.4 比色和荧光的次氯酸检测32-33
• 2.5 自来水中次氯酸的测定33
• 3 结果与讨论33-40
• 3.1 机理研究33-37
• 3.2 灵敏度与选择性37-39
• 3.3 自来水中次氯酸根的双通道检测39-40
• 4 小结40-41
• 第三章 基于Au-NPs@GMP-Tb核壳材料对碱性磷酸酶活性的检测及其在淡水湖泊水华爆发过程监测中的应用研究41-57
• 1 引言41-43
• 2 实验部分43-45
• 2.1 化学试剂43-44
• 2.2 Au-NPs@GMP-Tb的制备44
• 2.3 APA的双通道传感44
• 2.4 采样和样品的制备44-45
• 2.5 对水样中APA的双通道传感45
• 3 结果与讨论45-56
• 3.1 双通道检测ALP的机理研究45-50
• 3.2 灵敏度和选择性50-53
• 3.3 对水样中ALP的检测53-54
• 3.4 APA作为水华指示54-56
• 4 小结56-57
• 第四章 基于MnO_2/GQDs复合纳米材料对大鼠脑脊液中乙酰胆碱酯酶活性的检测及其在有机磷农药生物毒性监测中的应用研究57-71
• 1 引言57-59
• 2 实验部分59-61
• 2.1 试剂和仪器59-60
• 2.2 GODs合成60
• 2.3 单层MnO_2纳米片的制备60
• 2.4 ACHE的双通道传感60
• 2.5 大鼠脑脊液制备60-61
• 3 结果与讨论61-70
• 3.1 双通道检测AChE的机理研究61-65
• 3.2 灵敏度和选择性65-67
• 3.3 对硫磷对AChE活性抑制作用研究67-68
• 3.4 大鼠脑脊液中对硫磷对AChE活性抑制作用研究68-70
• 4 小结70-71
• 参考文献71-85
• 附录：攻读硕士学位期间科研成果85-86
• 致谢86-87

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本文编号：334895