水钠锰矿吸附Pb 2+ 微观机理的研究

发布时间：2021-08-28 06:54

　　铅作为重金属污染元素,在环境中的行为和归趋一直是人们关注的重点。研究铅与土壤常见组分——水钠锰矿的作用机理,对于阐明铅在土壤、沉积物及水体中的形态与化学行为,以及对铅污染土壤的修复和水体的净化等有着重要意义。本论文以合成的酸性和碱性系列不同锰氧化度水钠锰矿为材料,采用X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、高分辨透射电镜（HRTEM）、红外光谱（IR）、光电子能谱（XPS）、X射线吸收精细结构光谱（XAFS）等技术,通过研究不同锰氧化度水钠锰矿表面的Mn和O化学状态、（110）面网间距、Pb²⁺吸附量、吸附过程中释放的Mn²⁺、H⁺和K⁺的变化,以及水钠锰矿用Na₄P₂O₇、Zn²⁺或Mn²⁺溶液进行化学处理前后,其锰氧化度、（110）面网间距、Pb²⁺吸附量、吸附过程中阳离子释放量的变化,并结合Pb²⁺在不同锰氧化度水钠锰矿的微观吸附形态等,... 

【文章来源】：华中农业大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：121 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
1 前言
    1.1 土壤中氧化锰矿物
        1.1.1 土壤中氧化锰矿物的类型
        1.1.2 氧化锰矿物表面化学性质研究进展
            1.1.2.1 电荷零点
            1.1.2.2 比表面积
            1.1.2.3 氧化锰矿物的吸附特性
                1.1.2.3.1 土壤锰氧化物对常见金属元素的富集
                1.1.2.3.2 氧化锰矿物对金属离子的静电吸附
                1.1.2.3.3 氧化锰矿物对金属离子的专性吸附
                1.1.2.3.4 氧化锰矿物吸附过程中Mn~(2+)和H~+的释放
    1.2 水钠锰矿的亚结构及其吸附特性
        1.2.1 水钠锰矿的亚结构——八面体空位
        1.2.2 水钠锰矿八面体空位与重金属离子的吸附
        1.2.3 水钠锰矿八面体空位与重金属离子的氧化
    1.3 研究目的与意义
2 实验研究方法
    2.1 去离子水及试剂
    2.2 水钠锰矿的合成
        2.2.1 酸性条件下合成水钠锰矿
        2.2.2 碱性条件下合成水钠锰矿
    2.3 水钠锰矿的X-射线衍射分析(XRD)
    2.4 水钠锰矿的透射电镜分析(TEM)
    2.5 水钠锰矿的红外光谱分析(FTIR)
    2.6 水钠锰矿的X-射线光电子能谱分析(XPS)
    2.7 水钠锰矿的比表面积分析(SSA)
    2.8 电荷零点(PZC)的测定(快速电位滴定法)
    2.9 水钠锰矿的锰氧化度测定(AOS)
    2.10 吸附实验设计
    2.11 特殊实验将在各章节中介绍
3 结果与分析
    3.1 合成水钠锰矿的性质表征
        3.1.1 X-射线衍射
        3.1.2 锰氧化度及总锰含量
        3.1.3 透射电镜(TEM)
        3.1.4 电荷零点(PZC)及比表面积(SSA)
    3.2 水钠锰矿的锰氧化度与Pb~(2+)吸附量的关系
        3.2.1 引言
        3.2.2 水钠锰矿的合成方法
        3.2.3 结果与分析
            3.2.3.1(110)面网间距与锰氧化度的关系
            3.2.3.2 样品对Pb~(2+)的等温吸附
            3.2.3.3 水钠锰矿在饱和吸附Pb~(2+)过程中Mn~(2+)、H~+和K~+释放量
        3.2.4 讨论
            3.2.4.1 锰氧化度与Pb~(2+)最大吸附量的关系
            3.2.4.2 样品的锰氧化度与其Pb~(2+)饱和吸附过程中Mn~(2+)、H~+、K~+释放量的关系
        3.2.5 小结
    3.3 不同锰氧化度水钠锰矿的XPS研究
        3.3.1 引言
        3.3.2 水钠锰矿合成方法
        3.3.3 结果与分析
        3.3.4 讨论
            3.3.4.1 Mn 2p_(3/2)窄区谱图
            3.3.4.2 O1s窄区谱图
            3.3.4.3 水钠锰矿结构模型
        3.3.5 小结
    3.4 水钠锰矿亚结构的红外光谱研究
        3.4.1 引言
        3.4.2 水钠锰矿的合成方法
        3.4.3 结果与分析
            3.4.3.1 合成样品的表征
            3.4.3.2 等温吸附实验
            3.4.3.3 供试样品吸附Pb~(2+)前后的红外吸收光谱
        3.4.4 讨论
            3.4.4.1 900-1200 cm~(-1)内的红外光谱特点
            3.4.4.2 400-800 cm~(-1)内的红外光谱特点
        3.4.5 小结
    3.5 几种不同化学处理对水钠锰矿亚结构的影响
        3.5.1 不同pH焦磷酸钠溶液处理对水钠锰矿吸附铅的影响及其结构中Mn~(3+)分布的探讨
            3.5.1.1 引言
            3.5.1.2 水钠锰矿合成方法和处理
            3.5.1.3 Mn~(3+)标准储备液制备及Mn~(3+)络合量的定量分析
            3.5.1.4 等温吸附实验
            3.5.1.5 结果与分析
                3.5.1.5.1 焦磷酸钠溶液处理前后水钠锰矿的XRD和AOS
                3.5.1.5.2 焦磷酸钠溶液浸提出的Mn形态与浓度
                3.5.1.5.3 吸附实验
            3.5.1.6 讨论
            3.5.1.7 小结
        3.5.2 Zn~(2+)和Mn~(2+)处理水钠锰矿后对Pb~(2+)吸附量的影响
            3.5.2.1 引言
            3.5.2.2 水钠锰矿合成方法与处理
                3.5.2.2.1 水钠锰矿物的合成
                3.5.2.2.2 水钠锰矿的处理
            3.5.2.3 结果与分析
                3.5.2.3.1 供试样品性质的表征
                3.5.2.3.2 供试样品对Pb~(2+)的等温吸附
                3.5.2.3.3 供试样品对Pb~(2+)的等温吸附过程中Mn~(2+)和Zn~(2+)的释放
            3.5.2.4 讨论
                3.5.2.4.1 晶体d_(110)面网间距的变化
                3.5.2.4.2 M、Z系列样品在Pb吸附过程中Mn~(2+)或Zn~(2+)的释放
                3.5.2.4.3 Zn、Mn水解常数的比较
                3.5.2.4.4 M、Z系列样品结构中的空位数量与其对Pb~(2+)的最大吸附量
            3.5.2.5 小结
    3.6 PB~(2+)在不同锰氧化度水钠锰矿表面配位形态的EXAFS研究
        3.6.1 引言
        3.6.2 实验材料和方法
            3.6.2.1 酸性水钠锰矿的合成
            3.6.2.2 吸附实验
            3.6.2.3 EXAFS样品的制备及EXAFS数据的采集
        3.6.3 结果与分析
            3.6.3.1 合成样品的性质表征
            3.6.3.2 供试样品的锰氧化度及其对pb~(2+)的吸附
            3.6.3.3 XAS光谱
        3.6.4 讨论
            3.6.4.1 Pb L_Ⅲ XANES光谱分析
            3.6.4.2 Pb L_Ⅲ EXAFS光谱分析
        3.6.5 小结
4 结语
参考文献
致谢
博士期间撰写与发表的文章


【参考文献】：
期刊论文
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[3]纳米颗粒团聚的控制[J]. 冯拉俊,刘毅辉,雷阿利.  微纳电子技术. 2003(Z1)
[4]几种土壤中铁锰结核的重金属离子吸附与锰矿物类型[J]. 刘凡,谭文峰,刘桂秋,李学垣,贺纪正.  土壤学报. 2002(05)
[5]华中地区几种土壤铁锰胶膜及其基质中某些元素的地球化学特点[J]. 黄丽,刘凡,谭文峰,王贻俊,陆泗进.  地球化学. 2002(05)
[6]我国几种土壤铁锰结核中的锰矿物类型[J]. 谭文峰,刘凡,李永华,贺纪正,李学垣.  土壤学报. 2000(02)
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本文编号：3368034