金基催化剂的构建及其用于CO催化还原NO的原位红外光谱研究
发布时间：2021-08-28 21:31
氮氧化物（NOx）和一氧化碳（CO）是大气污染物中的重要组分,是导致酸雨,臭氧层破坏,光化学烟雾等环境问题的重要原因。采用CO作为还原剂还原NO可以同时消除两种大气污染物,反应后产物为CO2和N2,不会对环境造成二次污染,金基催化剂具有非常出色的低温催化CO氧化活性,因此,金催化剂在NO+CO反应体系中的应用引起人们广泛关注。本论文针对铂、铑、钯等催化剂存在N2选择性低、催化剂的低温活性有待提高和生产成本高等问题,主要工作集中在构建金基催化剂及其在NO+CO反应中应用的基础研究,通过降低金的烧结作用,添加助剂等方法设计开发了低温条件下具有高活性的金基催化剂,通过多种表征方法研究了金基催化剂的物理结构以及化学特性,通过原位红外光谱技术和原位调制激发红外光谱技术研究催化剂表面的CO和NO吸附过程及反应机理。原位调制激发红外光谱这一瞬态光谱技术能够促进去除反应过程中不参与反应的惰性组分和干扰信号的干扰,只检测光谱图中参与反应的活性组分的动态信息,从而更加准确地揭示反应机理。本论文研究成果如下:（1）采用沉积沉淀法和浸渍法合成了 Au-Ce/Al-TiOx催化剂,研究了金铈催化剂对于CO还原N...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１我国各种活动中氮氧化物排放来源比例图［４］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯｘ?ｂｙ?ｓｏｕｒｃｅ?ｃａｔｅｇｏｒｙ?ｉｎ?Ｃｈｉｎａ［４］??
原位漫反射红外光谱技术通过检测器检测样品表面红外光的一系列吸收、散射等行??为，生成红外光谱数据，进而获取催化剂表面上的反应过程信息。红外光在催化剂表面??的入射散射路径如图１．６。??反射光??漫反射光??ｍｍ??图１．６红外光入射散射路径［１Ｑ２］??Ｆｉｇ．?１．６?Ｏｐｔｉｃａｌ?ｌａｙｏｕｔ?ｏｆ?ｉｎｆｒａｒｅｄ?ｌｉｇｈｔ＾１０２＾??红外光谱数据主要包括三个要素，分别为：谱峰位置、谱峰强度和谱峰形状，这三??个要素反映了分子的实时环境和所具有的化学形态。在催化反应过程的研究中，原位漫??反射红外光谱技术通过对初始物料以及反应产物吸收峰的检测，可以建立详细的反应过??程，揭示其反应机理；通过特征峰出现时间的快慢，强度变化、红移和蓝移现象，还可??以判断中间产物生成转化和催化过程的快慢程度［１＜）３，１（）４］。在反应动力学研宄中，在反应??过程中，会出现多种多样的中间产物，这些中间产物的生成，转化，移动等等行为均会??在谱图中得到体现，伴随着这些变化，谱图中的红外峰的强度和波数也会随之而改变，??通过检测谱图中特征峰
表面原子??反应物（?＼＼?ｉ产物ｔ??图１．７催化反应过程中的原位漫反射红外光谱示意图［１Ｇ２］??Ｆｉｇ．?１．７?Ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＤＲＩＦＴＳ?ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｏｎ１１０２］??１．７原位调制激发红外光谱技术??一般来说，各种红外检测模式（漫反射，反射－吸收，透射，衰减全反射）均能用于原??位获得反应条件下催化界面的信息。但是，在实际应用中这些光谱技术也存在着不可忽??视的问题。要区分表面催化过程中包含的真正具有反应活性的物种和仅存在于表面却对??反应无贡献的物种，通过一般的红外信号分析往往会出现困难［１（）６］。一般的红外光谱技??术检测到的组分不但包括活性组分，还包括了大量的不参与反应的惰性组分，以及干扰??信号，这些干扰组分的含量非常大，以至于反应中的活性组分往往被掩盖在惰性组分中??而不能被发现，对反应机理的研宄造成了很大的麻烦。??Ａ：?ａｃｔｉｖｅ?ｓｐｅｃｉｅｓ，?Ｓ：?ｓｐｅｃｔａｔｏｒ??图１．８原位调制激发红外光谱技术和普通红外光谱对比概念图
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析我国大气污染的现状及治理技术[J]. 姜会敏. 低碳世界. 2017(05)
[2]NO分解催化剂的研究进展[J]. 李海龙,肖萍,王涛,朱君江,李金林. 中国科学:化学. 2014(12)
[3]分子筛催化剂的研究进展[J]. 尚会建,张少红,赵丹,周艳丽,赵彦,张高,郑学明. 化工进展. 2011(S1)
[4]锅炉NOx排放控制技术及应用[J]. 曹定华,刘海洋. 华电技术. 2011(03)
[5]氮氧化物污染及防治[J]. 杨楠,王雪. 环境保护与循环经济. 2010(11)
[6]Rh-Au/γ-Al2O3三效纳米催化剂的制备与表征[J]. 刘立成,訾学红,戴洪兴,赵震,王新平,何洪. 催化学报. 2010(07)
[7]机动车NOx污染与光化学烟雾形成的原因分析[J]. 刘友县. 科技情报开发与经济. 2009(06)
[8]选择性非催化还原法烟气脱氮氧化物工艺[J]. 管一明,张伯溪,关越. 电力环境保护. 2006(04)
[9]大气中氮化物的污染与防治[J]. 肖晓存,王雪纳. 煤炭技术. 2005(08)
[10]FCC过程中NOx形成机理及其脱除技术[J]. 焦云,朱建华,齐文义,王龙延. 石油与天然气化工. 2002(06)
博士论文
[1]选择性催化还原氮氧化物铈基催化剂的研究[D]. 彭悦.吉林大学 2012
本文编号：3369283
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１我国各种活动中氮氧化物排放来源比例图［４］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯｘ?ｂｙ?ｓｏｕｒｃｅ?ｃａｔｅｇｏｒｙ?ｉｎ?Ｃｈｉｎａ［４］??
原位漫反射红外光谱技术通过检测器检测样品表面红外光的一系列吸收、散射等行??为，生成红外光谱数据，进而获取催化剂表面上的反应过程信息。红外光在催化剂表面??的入射散射路径如图１．６。??反射光??漫反射光??ｍｍ??图１．６红外光入射散射路径［１Ｑ２］??Ｆｉｇ．?１．６?Ｏｐｔｉｃａｌ?ｌａｙｏｕｔ?ｏｆ?ｉｎｆｒａｒｅｄ?ｌｉｇｈｔ＾１０２＾??红外光谱数据主要包括三个要素，分别为：谱峰位置、谱峰强度和谱峰形状，这三??个要素反映了分子的实时环境和所具有的化学形态。在催化反应过程的研究中，原位漫??反射红外光谱技术通过对初始物料以及反应产物吸收峰的检测，可以建立详细的反应过??程，揭示其反应机理；通过特征峰出现时间的快慢，强度变化、红移和蓝移现象，还可??以判断中间产物生成转化和催化过程的快慢程度［１＜）３，１（）４］。在反应动力学研宄中，在反应??过程中，会出现多种多样的中间产物，这些中间产物的生成，转化，移动等等行为均会??在谱图中得到体现，伴随着这些变化，谱图中的红外峰的强度和波数也会随之而改变，??通过检测谱图中特征峰
表面原子??反应物（?＼＼?ｉ产物ｔ??图１．７催化反应过程中的原位漫反射红外光谱示意图［１Ｇ２］??Ｆｉｇ．?１．７?Ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＤＲＩＦＴＳ?ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｏｎ１１０２］??１．７原位调制激发红外光谱技术??一般来说，各种红外检测模式（漫反射，反射－吸收，透射，衰减全反射）均能用于原??位获得反应条件下催化界面的信息。但是，在实际应用中这些光谱技术也存在着不可忽??视的问题。要区分表面催化过程中包含的真正具有反应活性的物种和仅存在于表面却对??反应无贡献的物种，通过一般的红外信号分析往往会出现困难［１（）６］。一般的红外光谱技??术检测到的组分不但包括活性组分，还包括了大量的不参与反应的惰性组分，以及干扰??信号，这些干扰组分的含量非常大，以至于反应中的活性组分往往被掩盖在惰性组分中??而不能被发现，对反应机理的研宄造成了很大的麻烦。??Ａ：?ａｃｔｉｖｅ?ｓｐｅｃｉｅｓ，?Ｓ：?ｓｐｅｃｔａｔｏｒ??图１．８原位调制激发红外光谱技术和普通红外光谱对比概念图
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析我国大气污染的现状及治理技术[J]. 姜会敏. 低碳世界. 2017(05)
[2]NO分解催化剂的研究进展[J]. 李海龙,肖萍,王涛,朱君江,李金林. 中国科学:化学. 2014(12)
[3]分子筛催化剂的研究进展[J]. 尚会建,张少红,赵丹,周艳丽,赵彦,张高,郑学明. 化工进展. 2011(S1)
[4]锅炉NOx排放控制技术及应用[J]. 曹定华,刘海洋. 华电技术. 2011(03)
[5]氮氧化物污染及防治[J]. 杨楠,王雪. 环境保护与循环经济. 2010(11)
[6]Rh-Au/γ-Al2O3三效纳米催化剂的制备与表征[J]. 刘立成,訾学红,戴洪兴,赵震,王新平,何洪. 催化学报. 2010(07)
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[9]大气中氮化物的污染与防治[J]. 肖晓存,王雪纳. 煤炭技术. 2005(08)
[10]FCC过程中NOx形成机理及其脱除技术[J]. 焦云,朱建华,齐文义,王龙延. 石油与天然气化工. 2002(06)
博士论文
[1]选择性催化还原氮氧化物铈基催化剂的研究[D]. 彭悦.吉林大学 2012
本文编号：3369283
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