环渤海区域表层沉积物中卤代阻燃剂的分布特征及来源研究

发布时间：2017-05-01 02:09

  本文关键词：环渤海区域表层沉积物中卤代阻燃剂的分布特征及来源研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：卤代阻燃剂(HFRs)可以增加材料的阻燃性能,因而广泛用于我们生活和生产中。由于使用量的不断增加,HFRs在各种环境介质被广泛检出。HFRs本身带来的环境污染问题是相当严重,某些溴代阻燃剂(BFRs)已经被证明具有POPs毒性,因而在国内外广泛被限制和替代。环渤海地区在我国海洋经济上占据着重要的地位,且拥有较多人口和发达的工业城市,每年有大量的工业废水、生活废水和市政废水直接或者间接(经河流)排放到海洋中去。另外,渤海的莱州湾是我国北方最大的BFRs生产基地,但是目前对于北方海洋环境中aBFRs的研究鲜有报道。本文分别对黄海四个海湾51个表层沉积物及胶州湾3个入海河流表层沉积物中17种BFRs和渤海108个海洋表层沉积物及35条入海河口表层沉积物中的19种HFRs进行了气相色谱-质谱(GC-MS)分析,研究其含量、组成及分布特征并初步分析其污染物的可能来源。研究结果为:1)黄海区域大连湾,四十里湾,套子湾,胶州湾及胶州湾的入海河流表层沉积物中9种多溴联苯醚(PBDEs)和8种a BFRs的检测结果为:DBDPE和BDE209是检出率和含量最高的两种BFRs,河流和海湾样品中DBDPE的含量范围分别为130-49940pg/g dw和160-396 50 pg/g dw,BDE209的含量范围分别为50.0-7820 pg/g dw和nd-10180pg/g dw,DBDPE的污染程度已经超过了传统的BDE209。所有样品中∑PBDEs(不包括BDE209)的浓度比较低,对于剩余的aBFRs,TBE,TBB和TBPH在海湾沉积物中都没有检出,∑aBFR4(PBT+PBEB+DPTE+HBB)在所有沉积物中的检出的浓度较低。根据DBDPE和BDE209在黄海胶州湾和大连湾的空间分布特征可以发现,污水口上游的含量高于下游海区,他们在河口的含量高于河口下游海区,因此,污水口和河流的排放可能分别是大连湾和胶州湾DBDPE和BDE209的主要来源。另外,四十里湾和套子湾的DBDPE和BDE209的污染可能在受到山东半岛沿岸流的影响下,将生产源区莱州湾附近的BFRs输送到这里并沉积下来。低含量的∑PBDEs和∑aBFR4可能来自于多种因素共同作用,包括含溴产品的沿岸流输送、大气沉降、以及高溴代的PBDEs的降解。2)渤海及35条入海河流表层沉积物中DBDPE,BDE209,∑PBDEs,∑a BFR7和DPs的检出率均超过69.0%,说明HFRs在渤海区域的广泛存在。DBDPE和BDE209为主要的两种BFRs污染物,这与黄海海湾中研究的结果一致。渤海样品中DBDPE,BDE209,∑PBDEs,∑a BFR7和DPs的均值浓度分别为2560 pg/g dw,250 pg/g dw,16.6pg/g dw,33.4 pg/g dw和19.7 pg/g dw。本文把渤海分成大连湾,渤海湾,莱州湾,渤海中部和渤海海峡5个部分。渤海入海河流中对应物质的检出率和含量都要比海洋中高,河流样品中主要的两种污染物,DBDPE和BDE209的最高浓度出现在靠近BFRs生产源区的弥河。所有样品中DBDPE与BDE209的含量相关性较好,可能是因为DBDPE是BDE209的替代物,因此具有同源性。HFRs的空间分布特征来分析,可以看出,DBDPE与BDE209污染程度较高的海域,其对应区域的入海河流的该污染物的污染程度也较高。DBDPE和BDE209在辽东湾和渤海湾入海河口的浓度不高,渤海湾和辽东湾污染程度也较低,说明河流输入是渤海DBDPE与BDE209的重要来源。HFRs与TOC和MD相关性分析结果表明,海洋中DBDPE和BDE209分别与TOC及MD的相关性较好,而河流中则没有相关性,渤海和河流样品中∑PBDEs,∑a BFR7和DPs分别与TOC和MD的相关性呈较差或者没有相关性,所以河流中HFRs可能来源于周边的点源和非点源排放,更加证明了河流输入是渤海中DBDPE和BDE209的主要来源。DPs在渤海的高值区与入海河流的高值区不太一致,说明了河流可能不是DPs的主要来源。低含量的∑PBDEs,∑a BFR7和DPs来源可能是受到多种因素的共同作用。
【关键词】：卤代阻燃剂 HFRs 黄海 渤海 入海河流
【学位授予单位】：中国科学院烟台海岸带研究所
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X55
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1. 绪论12-26
• 1.1 卤代阻燃剂（HFRs）简介12-15
• 1.1.1 溴代阻燃剂(BFRs)12-15
• 1.1.2 氯代阻燃剂（CFRs）15
• 1.2 国内外卤代阻燃剂的使用及相关法律法规15-17
• 1.2.1 国外卤代阻燃剂的使用及相关法律法规15-16
• 1.2.2 国内卤代阻燃剂的使用及相关法律法规16-17
• 1.3 国内外沉积物中卤代阻燃剂的残留和来源17-24
• 1.3.1 海洋沉积物中的HFRs20-21
• 1.3.2 湖泊沉积物中HFRs21-22
• 1.3.3 河流沉积物中HFRs22-23
• 1.3.4 污泥中HFRs23-24
• 1.4 研究内容、意义及工作量24-26
• 2. 样品采集与分析26-36
• 2.1 研究区域背景26-28
• 2.2 样品的采集28-31
• 2.2.1 黄海区域沉积物样品的采集28-30
• 2.2.2 渤海区域沉积物样品的采集30-31
• 2.3 样品的分析31-33
• 2.3.1 MD和TOC的测定31
• 2.3.2 BFRs的实验分析31-33
• 2.4 QA/QC控制33-36
• 3. 黄海典型海湾表层沉积物中BFRs的分布特征及来源36-48
• 3.1 BFRs在黄海典型海湾表层沉积物中的浓度、组成及分布特征36-45
• 3.1.1 BFRs在四个海湾的浓度水平及其与国内外研究对比36-40
• 3.1.2 BFRs在四个海湾的空间分布特征及来源分析40-43
• 3.1.3 BFRs在四个海湾中的浓度组成特征43-45
• 3.2 本章小结45-48
• 4. 渤海及35条入海河口表层沉积物中卤代阻燃剂的分布特征及来源48-66
• 4.1 渤海及河流表层沉积物中PBDE的浓度水平、组成及空间分布特征48-56
• 4.1.1 PBDEs的浓度水平及空间分布特征48-51
• 4.1.2 PBDEs浓度水平与国内外研究对比51-53
• 4.1.3 PBDEs的单体组成模式53-54
• 4.1.4 各PBDEs单体之间及其与TOC和MD的相关性分析54-56
• 4.2 渤海及河流表层沉积物中aBFRs浓度水平、组成及空间分布特征56-62
• 4.2.1 aBFRs的浓度水平、组成和空间分布特征56-60
• 4.2.2 aBFRs的浓度水平及其与国内外研究对比60-61
• 4.2.3 aBFRs各单体之间及其与TOC和MD的相关性分析61-62
• 4.3 渤海及河流表层沉积物中DPs的浓度水平、组成及空间分布特征62-65
• 4.3.1 DPs的浓度和空间分布特征62-63
• 4.3.2 DPs的浓度水平及其与国内外研究对比63-64
• 4.3.3 DPs各单体之间以及与TOC和MD的相关性分析64-65
• 4.4 本章小结65-66
• 5. 主要结论66-68
• 参考文献68-76
• 硕士期间已（待）发表的论文76-77
• 致谢77

【参考文献】

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本文编号：338016