基于石墨烯材料吸附/光催化去除水体中有机污染物的应用及机理研究
发布时间：2021-10-10 12:53
随着工业与经济的快速发展,环境污染问题日趋严重,尤其是水体中有机物污染。吸附和光催化技术在有机废水处理领域具有极大的应用前景,开发具有良好吸附性能和可见光催化活性的材料是实现有机物去除的关键。石墨烯作为由单层碳原子以sp2杂化形式构成的二维蜂窝状晶体碳材料,具有独特的物理化学性质,引起了在废水处理应用领域的研究热潮。石墨烯基材料主要包括氧化石墨烯、还原氧化石墨烯、石墨烯基改性材料、石墨烯基复合材料等。石墨烯基吸附剂能够有效去除废水中的有机物污染物,但石墨烯的化学制备过程中大量有毒/剧毒药剂的使用,容易引起二次污染,同时石墨烯在废水处理过程中极易团聚,导致比表面积急剧下降,吸附传质效率明显降低,且回收困难。石墨烯作为一种零带隙半导体,具有优异的电荷传导与分离性能,且石墨烯良好的有机物吸附性能为其作为光催化反应体系的高性能载体创造了前提。本研究基于石墨烯的特殊结构与性质,试图将石墨烯基材料应用于有机废水的吸附/光催化处理,为其在废水处理的工程应用奠定理论研究基础。考虑到实际应用需要大规模制备石墨烯基材料的要求,本研究所用的氧化石墨烯、还原氧化石墨烯均采用化学法制备。针...
【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：177 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光催化反应原理示意图
图 1. 2 石墨烯、零维富勒烯、一维碳纳米管和三维的石墨之间的关系Figure 1.2 Relations between graphene, 0D buckyballs, 1D nanotubes and 3D graphit.3.2 石墨烯的制备为了得到结构与性能优异的石墨烯，科研工作者们研究了多种合成方法。，石墨烯的诸多制备方法仍处于完善与优化阶段，其中主要的制备方法包括剥离法、氧化还原法、化学气相沉积法以及晶体外延生长法等，表 1.1 重点
Brodie 法和 Staudenmaier 法都可以通过调节氧化时间来控制产物的氧化程度，但反应效率低，需经过多次氧化处理才能提高产物的氧化程度，需要很长的反应时间，且反应过程中有 KClO3的参与，极易产生 Cl2、ClO2等有害气体。Hummers 与 Brodie 法和 Staudenmaier 法不同，反应中舍弃了 KClO3，以H2SO4 KMnO4作为反应溶液，经低温、中温、高温三个反应阶段将石墨氧化，杜绝了有毒气体的产生，安全性较高、且反应装置简单、反应时间大大缩短，反应产物的氧化程度较高，因而成为了制备氧化石墨比较广泛采用的一种方法。在后续的研究中，研究者对 Hummers 法进行了改进，以获得性能较好的制备产物[82]。还原阶段是去除氧化石墨烯表面的含氧官能团，恢复 π π 共轭结构的过程，常用的还原方法主要有化学还原法、光电化学还原法、热还原法、溶剂热还原法等。其中，化学还原法反应条件比较温和，在室温或低温条件下就能进行，具有对设备要求简单、操作性强、成本低等特点。一般常用的化学还原剂主要有水合肼、硼氢化钠、对苯醌、硫化氢、抗坏血酸、强碱等[76, 83-85]，但大部分的还原剂都是剧毒/有毒化学药剂，因此开发绿色的氧化 还原制备方法仍是研究的重点与难点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Applicable models for multi-component adsorption of dyes:A review[J]. Babak Noroozi,George A.Sorial. Journal of Environmental Sciences. 2013(03)
[2]九种致癌染料剥色工艺的优化[J]. 李远征,申义永,徐红,毛志平. 染料与染色. 2012(02)
[3]Removal of Methyl Violet from aqueous solutions using poly （acrylic acid-co-acrylamide）/attapulgite composite[J]. Yongsheng Wang1, Li Zeng1, Xuefeng Ren1, Hai Song1, Aiqin Wang2, 1. Key Laboratory of Resources and Environment Chemistry of West China, Hexi University, Zhangye 734000, China. 2. Center of Eco-Material and Green Chemistry, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China. Journal of Environmental Sciences. 2010(01)
[4]分光光度法测定鱼肉中酚含量[J]. 赵忠荣. 安徽医药. 2005(06)
[5]当务之急——加快发展我国城市污水处理和回用[J]. 邬扬善. 中国科技信息. 1995(07)
本文编号：3428417
【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：177 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光催化反应原理示意图
图 1. 2 石墨烯、零维富勒烯、一维碳纳米管和三维的石墨之间的关系Figure 1.2 Relations between graphene, 0D buckyballs, 1D nanotubes and 3D graphit.3.2 石墨烯的制备为了得到结构与性能优异的石墨烯，科研工作者们研究了多种合成方法。，石墨烯的诸多制备方法仍处于完善与优化阶段，其中主要的制备方法包括剥离法、氧化还原法、化学气相沉积法以及晶体外延生长法等，表 1.1 重点
Brodie 法和 Staudenmaier 法都可以通过调节氧化时间来控制产物的氧化程度，但反应效率低，需经过多次氧化处理才能提高产物的氧化程度，需要很长的反应时间，且反应过程中有 KClO3的参与，极易产生 Cl2、ClO2等有害气体。Hummers 与 Brodie 法和 Staudenmaier 法不同，反应中舍弃了 KClO3，以H2SO4 KMnO4作为反应溶液，经低温、中温、高温三个反应阶段将石墨氧化，杜绝了有毒气体的产生，安全性较高、且反应装置简单、反应时间大大缩短，反应产物的氧化程度较高，因而成为了制备氧化石墨比较广泛采用的一种方法。在后续的研究中，研究者对 Hummers 法进行了改进，以获得性能较好的制备产物[82]。还原阶段是去除氧化石墨烯表面的含氧官能团，恢复 π π 共轭结构的过程，常用的还原方法主要有化学还原法、光电化学还原法、热还原法、溶剂热还原法等。其中，化学还原法反应条件比较温和，在室温或低温条件下就能进行，具有对设备要求简单、操作性强、成本低等特点。一般常用的化学还原剂主要有水合肼、硼氢化钠、对苯醌、硫化氢、抗坏血酸、强碱等[76, 83-85]，但大部分的还原剂都是剧毒/有毒化学药剂，因此开发绿色的氧化 还原制备方法仍是研究的重点与难点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Applicable models for multi-component adsorption of dyes:A review[J]. Babak Noroozi,George A.Sorial. Journal of Environmental Sciences. 2013(03)
[2]九种致癌染料剥色工艺的优化[J]. 李远征,申义永,徐红,毛志平. 染料与染色. 2012(02)
[3]Removal of Methyl Violet from aqueous solutions using poly （acrylic acid-co-acrylamide）/attapulgite composite[J]. Yongsheng Wang1, Li Zeng1, Xuefeng Ren1, Hai Song1, Aiqin Wang2, 1. Key Laboratory of Resources and Environment Chemistry of West China, Hexi University, Zhangye 734000, China. 2. Center of Eco-Material and Green Chemistry, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China. Journal of Environmental Sciences. 2010(01)
[4]分光光度法测定鱼肉中酚含量[J]. 赵忠荣. 安徽医药. 2005(06)
[5]当务之急——加快发展我国城市污水处理和回用[J]. 邬扬善. 中国科技信息. 1995(07)
本文编号：3428417
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