改性硅酸盐矿石催化臭氧氧化去除水中抗生素类污染物的研究
发布时间：2021-10-25 17:51
随着人民生活水平的不断提高和医药行业的迅猛发展,水环境中抗生素的污染日益严重,对生态系统平衡和人类健康造成了威胁。常规水处理工艺对抗生素类污染物的处理能力有限,很难将其完全去除。非均相催化臭氧氧化技术具有氧化效能高、催化剂易分离、工艺简单、水处理成本较低等优点,对抗生素类污染物的去除具有广阔的应用前景。如何提高催化剂的催化活性及工艺处理效果是当前学者们研究的重点,而系统性地研究非均相催化臭氧氧化去除水中抗生素类污染物的机理对有效治理水环境中抗生素的污染至关重要。针对上述问题,本文研制了高活性的改性硅酸盐矿石催化剂,围绕改性硅酸盐矿石催化臭氧氧化去除水中检出频率较高的三种典型抗生素类污染物的效能及机理展开研究。本文选择一种天然轻质多孔硅酸盐矿石为载体,采用湿式浸渍法成功制备了多种金属改性硅酸盐矿石催化剂,通过对环丙沙星（CIP）、盐酸四环素（TCH）和磺胺甲恶唑（SMX）的催化臭氧氧化降解效能对比,筛选出具有较高活性的催化剂,分别为锰改性硅酸盐矿石（MnSO）、钴改性硅酸盐矿石（CoSO）和铁改性硅酸盐矿石（FeSO）催化剂,并优化了其制备条件。利用SEM-EDS、XRD、XPS、BET...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 水环境中的抗生素问题
1.1.1 抗生素的种类
1.1.2 抗生素的应用现状
1.1.3 抗生素使用中存在的问题及危害
1.2 高级氧化技术在抗生素去除中的应用
1.2.1 光催化氧化
1.2.2 芬顿氧化
1.2.3 电化学氧化
1.2.4 臭氧氧化
1.3 催化臭氧氧化技术在抗生素去除中的应用
1.3.1 均相催化臭氧氧化技术
1.3.2 非均相催化臭氧氧化技术
1.4 课题研究目的、内容及技术路线
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究内容
1.4.3 技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 实验材料与仪器
2.1.1 实验材料
2.1.2 实验仪器
2.2 实验方法
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 实验方案设计
2.3 分析测试方法
2.3.1 臭氧浓度的检测
2.3.2 总有机碳的检测
2.3.3 水中无机阴离子及金属离子的检测
2.3.4 羟基自由基的检测
2.3.5 目标物及其中间产物的检测
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 扫描电镜及元素组成(SEM-EDS)
2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.4 比表面积、孔容和孔径(BET)
2.4.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)
2.4.6 催化剂表面羟基密度及零点电荷
第3章 改性硅酸盐矿石催化剂的制备与表征
3.1 改性硅酸盐矿石催化剂的优选
3.2 锰改性硅酸盐矿石(MnSO)的制备与表征
3.2.1 MnSO制备条件的优化
3.2.2 MnSO的表征
3.3 钴改性硅酸盐矿石(CoSO)的制备与表征
3.3.1 CoSO制备条件的优化
3.3.2 CoSO的表征
3.4 铁改性硅酸盐矿石(FeSO)的制备与表征
3.4.1 FeSO制备条件优化
3.4.2 FeSO的表征
3.5 本章小结
第4章 MnSO催化臭氧氧化水中环丙沙星的效能及机理研究
4.1 不同体系去除环丙沙星的效能评价
4.2 MnSO催化臭氧氧化去除环丙沙星的影响因素
4.2.1 催化剂投加量
4.2.2 溶液初始pH值
4.2.3 反应水体温度
4.2.4 不同初始浓度
4.2.5 水中常见无机离子
4.3 催化剂的稳定性研究
4.4 MnSO催化臭氧氧化环丙沙星的机理探讨
4.4.1 催化剂对臭氧在水中的分解与臭氧利用率
4.4.2 自由基抑制剂对环丙沙星降解效能的影响
4.4.3 MnSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
4.4.4 中间产物的检测与降解途径分析
4.5 本章小结
第5章 CoSO催化臭氧氧化水中盐酸四环素的效能及机理研究
5.1 不同体系去除盐酸四环素的效能评价
5.2 CoSO催化臭氧氧化去除盐酸四环素的影响因素
5.2.1 催化剂投加量
5.2.2 溶液初始pH值
5.2.3 反应水体温度
5.2.4 不同初始浓度
5.2.5 水中常见无机离子
5.3 催化剂的稳定性研究
5.4 CoSO催化臭氧氧化盐酸四环素的机理探讨
5.4.1 催化剂对臭氧在水中的分解与臭氧利用率
5.4.2 自由基抑制剂对盐酸四环素降解效能的影响
5.4.3 CoSO催化臭氧氧化盐酸四环素的紫外-可见光谱分析
5.4.4 CoSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
5.4.5 中间产物的检测与降解途径分析
5.5 本章小结
第6章 FeSO催化臭氧氧化水中磺胺甲恶唑的效能及机理研究
6.1 不同体系去除磺胺甲恶唑的效能评价
6.2 FeSO催化臭氧氧化去除磺胺甲恶唑的影响因素
6.2.1 催化剂投加量
6.2.2 溶液初始pH值
6.2.3 反应水体温度
6.2.4 不同初始浓度
6.2.5 水中常见无机离子
6.3 催化剂的稳定性研究
6.4 FeSO催化臭氧氧化磺胺甲恶唑的机理探讨
6.4.1 臭氧在水中的分解
6.4.2 自由基抑制剂对磺胺甲恶唑降解效能的影响
6.4.3 FeSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
6.4.4 中间产物的检测与降解途径分析
6.5 本章小结
第7章 结论与建议
7.1 结论
7.2 建议
创新点
参考文献
作者简介及科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]国家食品药品监督管理总局发布《2013年度食品药品监管统计年报》[J]. 上海医药. 2015(01)
[2]关注“世界卫生组织（WHO）抗菌药物耐药:2014全球监测新报告”[J]. 苍宁. 中国医药导刊. 2014(05)
[3]电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展[J]. 施国键,乔俊莲,郑广宏,王国强,闫丽,杨健. 化工环保. 2009(04)
[4]蜂窝陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 赵雷,孙志忠,马军. 环境科学. 2007(11)
[5]抗生素污染现状及对环境微生态的影响[J]. 王兰. 药物生物技术. 2006(02)
[6]抗生素在水产养殖上的应用[J]. 马国军,曲秋芝,吴文化,邱岭泉,孙大江. 水产学杂志. 2001(01)
博士论文
[1]g-C3N4基可见光催化剂降解水中典型磺胺类抗生素的研究[D]. 宋亚丽.哈尔滨工业大学 2018
[2]复合铁锰硅酸盐催化臭氧氧化水中磺胺甲恶唑的效能与机理研究[D]. 高国瀛.哈尔滨工业大学 2017
[3]Bi2WO6基可见光催化剂的制备及在连续流反应器中降解四环素废水的研究[D]. 钟爽.吉林大学 2016
[4]浮石及其载羟基化锌催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈尔滨工业大学 2013
[5]非均相臭氧催化氧化对氯苯酚机理研究及其工艺应用[D]. 亓丽丽.哈尔滨工业大学 2013
[6]过渡金属羟基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB的研究[D]. 徐贞贞.哈尔滨工业大学 2009
[7]超声强化臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化去除水中有机物的研究[D]. 赵雷.哈尔滨工业大学 2008
硕士论文
[1]沸石负载锰氧化物催化臭氧氧化对氯苯酚研究[D]. 祁娜.大连海事大学 2016
[2]光催化-生物降解直接耦合处理TCH废水的行为及生物响应的研究[D]. 李婷婷.吉林大学 2016
本文编号：3457900
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 水环境中的抗生素问题
1.1.1 抗生素的种类
1.1.2 抗生素的应用现状
1.1.3 抗生素使用中存在的问题及危害
1.2 高级氧化技术在抗生素去除中的应用
1.2.1 光催化氧化
1.2.2 芬顿氧化
1.2.3 电化学氧化
1.2.4 臭氧氧化
1.3 催化臭氧氧化技术在抗生素去除中的应用
1.3.1 均相催化臭氧氧化技术
1.3.2 非均相催化臭氧氧化技术
1.4 课题研究目的、内容及技术路线
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究内容
1.4.3 技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 实验材料与仪器
2.1.1 实验材料
2.1.2 实验仪器
2.2 实验方法
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 实验方案设计
2.3 分析测试方法
2.3.1 臭氧浓度的检测
2.3.2 总有机碳的检测
2.3.3 水中无机阴离子及金属离子的检测
2.3.4 羟基自由基的检测
2.3.5 目标物及其中间产物的检测
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 扫描电镜及元素组成(SEM-EDS)
2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.4 比表面积、孔容和孔径(BET)
2.4.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)
2.4.6 催化剂表面羟基密度及零点电荷
第3章 改性硅酸盐矿石催化剂的制备与表征
3.1 改性硅酸盐矿石催化剂的优选
3.2 锰改性硅酸盐矿石(MnSO)的制备与表征
3.2.1 MnSO制备条件的优化
3.2.2 MnSO的表征
3.3 钴改性硅酸盐矿石(CoSO)的制备与表征
3.3.1 CoSO制备条件的优化
3.3.2 CoSO的表征
3.4 铁改性硅酸盐矿石(FeSO)的制备与表征
3.4.1 FeSO制备条件优化
3.4.2 FeSO的表征
3.5 本章小结
第4章 MnSO催化臭氧氧化水中环丙沙星的效能及机理研究
4.1 不同体系去除环丙沙星的效能评价
4.2 MnSO催化臭氧氧化去除环丙沙星的影响因素
4.2.1 催化剂投加量
4.2.2 溶液初始pH值
4.2.3 反应水体温度
4.2.4 不同初始浓度
4.2.5 水中常见无机离子
4.3 催化剂的稳定性研究
4.4 MnSO催化臭氧氧化环丙沙星的机理探讨
4.4.1 催化剂对臭氧在水中的分解与臭氧利用率
4.4.2 自由基抑制剂对环丙沙星降解效能的影响
4.4.3 MnSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
4.4.4 中间产物的检测与降解途径分析
4.5 本章小结
第5章 CoSO催化臭氧氧化水中盐酸四环素的效能及机理研究
5.1 不同体系去除盐酸四环素的效能评价
5.2 CoSO催化臭氧氧化去除盐酸四环素的影响因素
5.2.1 催化剂投加量
5.2.2 溶液初始pH值
5.2.3 反应水体温度
5.2.4 不同初始浓度
5.2.5 水中常见无机离子
5.3 催化剂的稳定性研究
5.4 CoSO催化臭氧氧化盐酸四环素的机理探讨
5.4.1 催化剂对臭氧在水中的分解与臭氧利用率
5.4.2 自由基抑制剂对盐酸四环素降解效能的影响
5.4.3 CoSO催化臭氧氧化盐酸四环素的紫外-可见光谱分析
5.4.4 CoSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
5.4.5 中间产物的检测与降解途径分析
5.5 本章小结
第6章 FeSO催化臭氧氧化水中磺胺甲恶唑的效能及机理研究
6.1 不同体系去除磺胺甲恶唑的效能评价
6.2 FeSO催化臭氧氧化去除磺胺甲恶唑的影响因素
6.2.1 催化剂投加量
6.2.2 溶液初始pH值
6.2.3 反应水体温度
6.2.4 不同初始浓度
6.2.5 水中常见无机离子
6.3 催化剂的稳定性研究
6.4 FeSO催化臭氧氧化磺胺甲恶唑的机理探讨
6.4.1 臭氧在水中的分解
6.4.2 自由基抑制剂对磺胺甲恶唑降解效能的影响
6.4.3 FeSO催化臭氧氧化反应体系的机理探讨
6.4.4 中间产物的检测与降解途径分析
6.5 本章小结
第7章 结论与建议
7.1 结论
7.2 建议
创新点
参考文献
作者简介及科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]国家食品药品监督管理总局发布《2013年度食品药品监管统计年报》[J]. 上海医药. 2015(01)
[2]关注“世界卫生组织（WHO）抗菌药物耐药:2014全球监测新报告”[J]. 苍宁. 中国医药导刊. 2014(05)
[3]电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展[J]. 施国键,乔俊莲,郑广宏,王国强,闫丽,杨健. 化工环保. 2009(04)
[4]蜂窝陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 赵雷,孙志忠,马军. 环境科学. 2007(11)
[5]抗生素污染现状及对环境微生态的影响[J]. 王兰. 药物生物技术. 2006(02)
[6]抗生素在水产养殖上的应用[J]. 马国军,曲秋芝,吴文化,邱岭泉,孙大江. 水产学杂志. 2001(01)
博士论文
[1]g-C3N4基可见光催化剂降解水中典型磺胺类抗生素的研究[D]. 宋亚丽.哈尔滨工业大学 2018
[2]复合铁锰硅酸盐催化臭氧氧化水中磺胺甲恶唑的效能与机理研究[D]. 高国瀛.哈尔滨工业大学 2017
[3]Bi2WO6基可见光催化剂的制备及在连续流反应器中降解四环素废水的研究[D]. 钟爽.吉林大学 2016
[4]浮石及其载羟基化锌催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈尔滨工业大学 2013
[5]非均相臭氧催化氧化对氯苯酚机理研究及其工艺应用[D]. 亓丽丽.哈尔滨工业大学 2013
[6]过渡金属羟基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB的研究[D]. 徐贞贞.哈尔滨工业大学 2009
[7]超声强化臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化去除水中有机物的研究[D]. 赵雷.哈尔滨工业大学 2008
硕士论文
[1]沸石负载锰氧化物催化臭氧氧化对氯苯酚研究[D]. 祁娜.大连海事大学 2016
[2]光催化-生物降解直接耦合处理TCH废水的行为及生物响应的研究[D]. 李婷婷.吉林大学 2016
本文编号：3457900
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