Co-MCM-41催化剂协同非热等离子体氧化甲苯的过程研究
发布时间：2021-11-01 07:39
非热等离子体催化技术处理挥发性有机物（VOCs）具有反应速度快、可在常温常压下反应等优点,在VOCs处理方面具有非常广阔的应用前景。但是,非热等离子体催化技术仍然存在能耗大、选择性低和受水蒸气影响大等问题。此外,由于等离子体催化体系的复杂性,对于其氧化降解VOCs反应过程中的物质变化、污染物的分解过程研究不是很清晰,从而影响了等离子体催化技术的实际应用。因此,本研究采用水热法和浸渍法对MCM-41介孔分子筛进行改性,开展了等离子体催化氧化甲苯气体的研究,探讨了活性组分含量和改性方式对甲苯降解性能的影响,并深入研究了不同改性方式合成的催化剂性能差异的原因。针对等离子体催化反应中存在的能耗仍然偏高和受水蒸气影响较大的问题,提出并开展了吸附存储-原位销毁法催化氧化甲苯的研究,考察了催化剂对甲苯的吸附性能和在吸附存储-原位销毁体系中对甲苯的降解性能,并对吸附存储-原位销毁法和传统连续降解法催化降解甲苯进行了对比研究。此外,采用气相色谱-质谱连用（GC-MS）,原位红外光谱（In-situ FTIR）以及飞行时间质谱（TOF-MS）等手段对反应过程的中间产物进行了详细分析,并结合降解过程对催化反...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：131 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
非热等离子体耦合催化示意图
如图1-2 所示。图 1-2 一段式反应系统催化剂常用装填方式Fig. 1-2. The most common catalyst insertion methods are summarized for IPCconfiguration大量研究表明，非热等离子体耦合催化系统中等离子体与催化剂的合理集成可产生明显的协同作用，能耗仅是单独使用催化剂时的 20%左右[38]。Kim 等[39,40]比较了几种常用等离子体反应器对苯的降解效果，研究表明使用 Ag/TiO2催化剂耦合等离子体催化降解苯的降解效果更好且在相同的能量密度下 CO2选择性大大提高，反应过程中无固相气溶胶的生成；非热等离子体催化体系中催化剂的作用使有机气体降解的效率不再取决于污染物的停留时间，而仅与非热等离子体产生的能量密度有关，而反应动力学则由一级动力学向零级动力学转变。Harling 等[41]研究了等离子体结合不同的催化剂在 19-600 ℃的温度下对 VOCs 净化效果的影响。结果显示无论何种温度下，等离子体都有助于催化反应的进行，且温度越低活化效果越明显。Lu 等[42]使用浸渍法合成了
图 1-3 吸附存储-原位销毁催化体系示意图Fig.1-3. The schematic of adsorption-discharge plasma system.1.3.2 吸附存储-原位销毁体系处理 VOCs 研究现状国内外大量的关于吸附存储-原位销毁处理 VOCs 的研究表明，相对于传统的等离子体催化体系，吸附存储-原位销毁体系可以大大的降低反应能耗、提高矿化率以及减少水蒸气对处理效率的影响等。Wang 等[88]使用吸附存储-原位再生方式降解低浓度甲苯，作者制备了一系列的金属负载的催化剂(Ag/HZSM-5,Mn/HZSM-5, Ce/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5)，研究表明，由于 Ag 的特殊的轨道特征导致了 Ag 负载的催化剂有着较高的甲苯吸附能力(Ag/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5) ，几种催化剂对甲苯的降解能力顺序为： Ag-Mn/HZSM-5 >Mn/HZSM-5 >Ag/HZSM-5 > Ce-Mn/HZSM-5 >Ce/HZSM-5，其甲苯降解能力与催化剂的吸附能力相一致。此外，MnOx中的晶格氧在甲苯的催化氧化中起着较
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国VOCs的排放特征及控制对策研究[J]. 王铁宇,李奇锋,吕永龙. 环境科学. 2013(12)
[2]植物源挥发性有机化合物排放清单的研究进展[J]. 谢军飞,李延明. 环境科学. 2013(12)
[3]漆包线行业挥发性有机物（VOCs）排放特征研究[J]. 王宇楠,叶代启,林俊敏,叶炽德,付名利. 中国环境科学. 2012(06)
[4]我国工业VOCs减排控制与管理对策研究[J]. 王海林,张国宁,聂磊,王宇飞,郝郑平. 环境科学. 2011(12)
[5]A Study of Removing Chlorobenzene by the Synergistic Effect of Catalysts and Dielectric-Barrier Discharge Driven by Bipolar Pulse-Power[J]. 李锻,张娣,吴彦,李杰,李国锋. Plasma Science and Technology. 2008(01)
[6]Synthesis of Ln-doped MCM-41 mesoporous materials and their catalytic performance in oxidation of styrene[J]. 詹望成,卢冠忠,郭杨龙,郭耘,王筠松. Journal of Rare Earths. 2008(01)
[7]介孔Cr-MSU-1的合成、表征及催化性能[J]. 刘立成,李会泉,蔡卫权,张懿. 物理化学学报. 2005(11)
[8]脉冲放电等离子体治理甲苯废气放大试验研究[J]. 聂勇,李伟,施耀,阮建军,王鑫,谭天恩. 环境科学. 2004(03)
[9]生态NMHC对臭氧和PAN影响的数值模拟研究[J]. 韩志伟,张美根,胡非. 环境科学学报. 2002(03)
[10]植物释放挥发性有机物（VOCs）的研究进展[J]. 蔡志全,秦秀英. 生态科学. 2002(01)
博士论文
[1]等离子体催化低温脱除氮氧化物和苯的研究[D]. 范红玉.大连理工大学 2009
本文编号：3469777
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：131 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
非热等离子体耦合催化示意图
如图1-2 所示。图 1-2 一段式反应系统催化剂常用装填方式Fig. 1-2. The most common catalyst insertion methods are summarized for IPCconfiguration大量研究表明，非热等离子体耦合催化系统中等离子体与催化剂的合理集成可产生明显的协同作用，能耗仅是单独使用催化剂时的 20%左右[38]。Kim 等[39,40]比较了几种常用等离子体反应器对苯的降解效果，研究表明使用 Ag/TiO2催化剂耦合等离子体催化降解苯的降解效果更好且在相同的能量密度下 CO2选择性大大提高，反应过程中无固相气溶胶的生成；非热等离子体催化体系中催化剂的作用使有机气体降解的效率不再取决于污染物的停留时间，而仅与非热等离子体产生的能量密度有关，而反应动力学则由一级动力学向零级动力学转变。Harling 等[41]研究了等离子体结合不同的催化剂在 19-600 ℃的温度下对 VOCs 净化效果的影响。结果显示无论何种温度下，等离子体都有助于催化反应的进行，且温度越低活化效果越明显。Lu 等[42]使用浸渍法合成了
图 1-3 吸附存储-原位销毁催化体系示意图Fig.1-3. The schematic of adsorption-discharge plasma system.1.3.2 吸附存储-原位销毁体系处理 VOCs 研究现状国内外大量的关于吸附存储-原位销毁处理 VOCs 的研究表明，相对于传统的等离子体催化体系，吸附存储-原位销毁体系可以大大的降低反应能耗、提高矿化率以及减少水蒸气对处理效率的影响等。Wang 等[88]使用吸附存储-原位再生方式降解低浓度甲苯，作者制备了一系列的金属负载的催化剂(Ag/HZSM-5,Mn/HZSM-5, Ce/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5)，研究表明，由于 Ag 的特殊的轨道特征导致了 Ag 负载的催化剂有着较高的甲苯吸附能力(Ag/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5) ，几种催化剂对甲苯的降解能力顺序为： Ag-Mn/HZSM-5 >Mn/HZSM-5 >Ag/HZSM-5 > Ce-Mn/HZSM-5 >Ce/HZSM-5，其甲苯降解能力与催化剂的吸附能力相一致。此外，MnOx中的晶格氧在甲苯的催化氧化中起着较
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国VOCs的排放特征及控制对策研究[J]. 王铁宇,李奇锋,吕永龙. 环境科学. 2013(12)
[2]植物源挥发性有机化合物排放清单的研究进展[J]. 谢军飞,李延明. 环境科学. 2013(12)
[3]漆包线行业挥发性有机物（VOCs）排放特征研究[J]. 王宇楠,叶代启,林俊敏,叶炽德,付名利. 中国环境科学. 2012(06)
[4]我国工业VOCs减排控制与管理对策研究[J]. 王海林,张国宁,聂磊,王宇飞,郝郑平. 环境科学. 2011(12)
[5]A Study of Removing Chlorobenzene by the Synergistic Effect of Catalysts and Dielectric-Barrier Discharge Driven by Bipolar Pulse-Power[J]. 李锻,张娣,吴彦,李杰,李国锋. Plasma Science and Technology. 2008(01)
[6]Synthesis of Ln-doped MCM-41 mesoporous materials and their catalytic performance in oxidation of styrene[J]. 詹望成,卢冠忠,郭杨龙,郭耘,王筠松. Journal of Rare Earths. 2008(01)
[7]介孔Cr-MSU-1的合成、表征及催化性能[J]. 刘立成,李会泉,蔡卫权,张懿. 物理化学学报. 2005(11)
[8]脉冲放电等离子体治理甲苯废气放大试验研究[J]. 聂勇,李伟,施耀,阮建军,王鑫,谭天恩. 环境科学. 2004(03)
[9]生态NMHC对臭氧和PAN影响的数值模拟研究[J]. 韩志伟,张美根,胡非. 环境科学学报. 2002(03)
[10]植物释放挥发性有机物（VOCs）的研究进展[J]. 蔡志全,秦秀英. 生态科学. 2002(01)
博士论文
[1]等离子体催化低温脱除氮氧化物和苯的研究[D]. 范红玉.大连理工大学 2009
本文编号：3469777
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