珠江三角洲沉积物和水生生物中有机磷系阻燃剂的分布特征

发布时间：2017-05-05 23:03

  本文关键词：珠江三角洲沉积物和水生生物中有机磷系阻燃剂的分布特征，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：有机磷系阻燃剂(PFRs)可作为阻燃剂、塑化剂、消泡剂、液压油、润滑剂,广泛应用于纺织、电子、建材、及化工等行业。随着溴系阻燃剂的逐渐淡出,作为替代品之一的PFRs消费量急剧上涨。由于大部分PFRs都是直接添加并混合到材料中,而并非与材料发生化学键合,因此,在这些产品的整个生命过程当中PFRs都很有可能释放出来。据报道,PFRs在环境中无处不在,如大气,灰尘,水体,沉积物,土壤,以及生物体。此外,PFRs对人体健康的危害不容忽视,具有致癌性、神经毒性、生殖毒性、溶血效应等等。珠三角地区作为重要的制造业基地,一直是一些化学品污染的重点地区。前期的研究已揭示该区域存在较高浓度的卤代阻燃剂污染,但对该区域的PFRs的污染状况还少有研究。因此,本研究建立了沉积物中12种PFRs的分析检测方法,通过对采自珠三角的主要河流及河口处的65个表层沉积物以及珠江口的一根44 cm沉积柱的PFRs检测分析,考察了珠三角地区沉积物中PFRs的空间分布特征和垂直变化趋势,并探讨了PFRs的环境行为、潜在污染源及归趋。与此同时,开展了生物样品中PFRs分析方法的研究并通过分析8个水生生物样品的PFRs浓度,初步开展了珠三角地区水生生物中PFRs的水平调查。珠三角地区沉积物中PFRs总浓度范围在0.54到470 ng/g dw(干重),中值为48 ng/g dw,与世界其他地区的水平相当。珠江三角洲PFRs主要污染物为TPhP、TCPP、TEHP、TCEP。区域不同PFRs的组成特征也不同,这反映了该研究地区中不同区域PFRs的来源各异。主成分分析表明,TDCP、EHDPP、TBEP、TCrP、TnBP和TCEP代表PFRs的工业来源,TPhP和TCPP更多来自于电子垃圾源,西江、顺德、东江对珠江口PFRs贡献最大,其次是广州,北江几乎没有对其造成污染。卤代PFRs在沉积物中的浓度水平与污泥中的水平相近,但非卤代PFRs在沉积物中则显著低于污泥中的污染水平,此结果暗示了卤代和非卤代PFRs的环境行为存在差异。珠江口沉积柱∑PFRs的浓度范围是4 96 ng/g dw,TPhP、TEHP、TCPP和TCEP是沉积柱中PFRs的主要污染物。三种卤代PFRs的浓度在上层沉积物较高,浓度随沉积物深度的减少而呈现出一定的上升趋势;与此相反,非卤代PFRs的浓度则是下层沉积物高于上层沉积物。这说明了在此研究区域内含卤与不含卤PFRs在使用情况及环境行为之间存在差异。初步建立了二氯甲烷抽提 冷冻除脂 HLB小柱净化 弗罗里硅土固相萃取柱净化的生物样品中PFRs的前处理分析方法。初步分析结果表明,珠三角地区水生生物中PFRs总浓度范围为4.8×10-3 17.3 ng/g lw(脂重),处于国内外报道值的较低范围,其主要化合物为TPhP、TCPP、EHDPP、TnBP,与其他研究的组成特征相似。
【关键词】：有机磷系阻燃剂 珠江三角洲 沉积物 沉积柱 水生生物
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52
【目录】：

• 致谢5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-13
• 第一章 引言13-25
• 第一节 概述13-16
• 一、PFRs的简介13-14
• 二、PFRs的理化性质14-16
• 第二节 国内外研究现状16-22
• 一、PFRs的毒性16
• 二、PFRs的污染现状16-22
• 第三节 本研究目的、意义及内容22-25
• 一、研究目的及意义22-23
• 二、研究内容及工作量23-25
• 第二章 沉积物的分析方法25-33
• 第一节 沉积物分析方法的研究概述25-26
• 第二节 材料26-27
• 一、标准品及标准溶液的配制26
• 二、试剂和器材26-27
• 第三节 实验部分27-28
• 一、样品前处理27
• 二、仪器分析27-28
• 三、质量保证与质量控制（QA/QC）28
• 第四节 结果与讨论28-32
• 一、仪器分析方法的准确性和适用性28-31
• 二、沉积物前处理方法的回收性和重复性31-32
• 本章小结32-33
• 第三章 珠江三角洲沉积物中PFRs的分布状况33-51
• 第一节 样品采集33-39
• 一、研究区域背景33-36
• 二、样品信息36-39
• 第二节 珠三角沉积物中PFRs的浓度水平39-43
• 第三节 珠三角沉积物中PFRs的空间分布特征43-45
• 第四节PFRs的组成模式与来源分析45-48
• 第五节 沉积柱中PFRs的变化规律48-50
• 本章小结50-51
• 第四章 生物样品的分析方法51-69
• 第一节 生物样品分析方法的研究概述51-52
• 第二节 材料52-53
• 一、试剂和器材52-53
• 第三节 实验部分53-57
• 一、样品前处理53-56
• 二、仪器分析56-57
• 第四节 结果与讨论57-65
• 一、方法一的GPC柱和复合硅胶柱流出试验57-59
• 二、方法二与方法一的脂肪提取效率差别59
• 三、三种方法的净化效果、回收率和重复性的比较59-63
• 四、方法四及其优化结果63-65
• 第五节 珠江三角洲水生生物中PFRs的含量65-67
• 本章小结67-69
• 第五章 结论与展望69-71
• 第一节 主要结论69-70
• 第二节 主要创新之处70
• 第三节 研究展望与不足70-71
• 参考文献71-83
• 作者简介及在学期间发表的学术论文与研究成果83

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本文编号：347233