新型催化剂对印染废水中典型染料的吸附降解性能研究

发布时间：2017-05-14 06:08

  本文关键词：新型催化剂对印染废水中典型染料的吸附降解性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：印染废水成分复杂且难生物降解,其又具有致畸、致癌、致突变等特点,对于印染废水的处理一直是污水处理行业的难题。芬顿氧化因其氧化能力强、反应迅速等特点,已成为最具应用前景的难降解有机废水处理技术。但由于均相芬顿反应具有反应pH值范围窄、易产生铁泥、过氧化氢消耗量大等缺点,制备一种低成本、高效的非均相芬顿催化剂成为了近年来的研究热点。本论文选取来源广泛、成本低廉的造纸工业废弃物—碱木质素为原料,通过先将木质素浸渍负载铁源再高温煅烧制备出木质素基磁性炭材料(LMC),可作为非均相芬顿催化剂用于印染废水催化降解,同时实现了木质素资源的高值化利用。首先采用浸渍—煅烧法制备出LMC。通过构建不同的罗丹明B降解体系发现:由LMC与H2O2组成的非均相芬顿氧化反应体系对罗丹明B的催化降解性能最高。以罗丹明B的降解率为考察指标,考察了Fe2+浓度、草酸浓度、浸渍时间、煅烧温度、煅烧时间等对所制备LMC催化活性的影响,确定了LMC催化剂较优制备条件。制备的适宜条件为:Fe2+浓度107 mmol/L、草酸浓度321 mmol/L、浸渍时间4 h、煅烧温度900℃、煅烧时间2 h。该条件下制备的LMC对罗丹明B的降解率在15 min内达到了100%。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对LMC表面形貌及物相组成进行了表征分析,结果表明:煅烧温度和煅烧时间对LMC催化活性影响最大;LMC微孔材料中存在多种铁氧化物,如FeO、Fe2O3、Fe3O4和FeOOH等。其次考察了LMC为非均相芬顿催化剂与H2O2配合使用对罗丹明B模拟染料废水的催化降解性能,探索了pH值、LMC投加量、H2O2浓度、染料浓度等对罗丹明B催化降解的影响,结果表明:模拟印染废水的适宜降解条件为pH值3.0、催化剂浓度1 g/L、过氧化氢浓度8.56 mmol/L、罗丹明B溶液初始浓度100 mg/L。在此条件下反应15 min罗丹明B的降解率接近100%。经5次循环利用中,LMC催化剂对罗丹明B的催化降解活性略有下降,但仍维持较高水平的降解率,且催化降解后水溶液中的溶出铁离子浓度低于欧盟废水排放标准要求(Fe离子含量≤2 mg/L),这说明LMC具有良好的重复使用性能和化学稳定性。最后初步探索了罗丹明B的降解机理,发现:H2O2与LMC表面铁氧化物接触并生成羟基自由基;罗丹明B分子被羟基自由基破坏,降解生成小分子有机物或被完全矿化为CO2和H2O。此外,通过核算LMC原料成本和过程成本,LMC催化剂的制备成本为7787元/吨,在实际工业应用过程中具有良好的成本优势。
【关键词】：印染废水 木质素 非均相芬顿 磁性炭 罗丹明B降解
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;X791
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 绪论10-26
• 1.1 课题的研究背景10-11
• 1.2 均相Fenton体系的研究现状11-14
• 1.2.1 光Fenton氧化技术12-13
• 1.2.2 超声Fenton氧化技术13-14
• 1.2.3 电Fenton氧化技术14
• 1.3 非均相Fenton体系的研究现状14-19
• 1.3.1 碳材料14-16
• 1.3.2 分子筛16-18
• 1.3.3 粘土18-19
• 1.4 磁性Fenton催化剂的应用19-23
• 1.4.1 天然磁矿20-21
• 1.4.2 负载型磁性催化剂21-23
• 1.5 课题的研究内容、目的及意义23-26
• 第2章 实验材料及研究方法26-32
• 2.1 实验试剂与仪器26-27
• 2.1.1 实验试剂26
• 2.1.2 实验仪器26-27
• 2.2 催化剂制备过程27
• 2.3 木质素基磁性炭的结构表征及催化性能测试27-28
• 2.3.1 冷场发射扫描电子显微镜 (SEM)27
• 2.3.2 物理吸附仪27
• 2.3.3 X射线衍射 (XRD)27
• 2.3.4 X光电子能谱 (XPS)27-28
• 2.3.5 催化活性的测定28
• 2.4 模拟废水及其催化降解优化28
• 2.5 水样分析方法28-32
• 2.5.1 罗丹明B溶液的紫外可见光谱分析及标准曲线测定28-30
• 2.5.2 罗丹明B降解率的计算30
• 2.5.3 溶出离子浓度测定30-32
• 第3章 木质素基磁性炭的制备32-40
• 3.1 前言32
• 3.2 非均相Fenton反应体系的建立32-33
• 3.3 Fe~(2+)浓度对LMC催化性能的影响33-34
• 3.4 草酸浓度对LMC催化性能的影响34-35
• 3.5 浸渍时间对LMC催化性能的影响35-36
• 3.6 煅烧温度对LMC催化性能的影响36-37
• 3.7 煅烧时间对LMC催化性能的影响37-38
• 3.8 本章小结38-40
• 第4章 木质素基磁性炭的结构表征40-54
• 4.1 表面形态和晶粒粒径分析40-42
• 4.1.1 煅烧温度对LMC表面形态的影响40-41
• 4.1.2 煅烧时间对LMC表面形态的影响41-42
• 4.2 晶型结构分析42-44
• 4.2.1 煅烧温度对LMC晶型结构的影响42-43
• 4.2.2 煅烧时间对LMC晶型结构的影响43-44
• 4.3 孔系结构及比表面积分析44-49
• 4.3.1 煅烧温度对LMC孔隙结构及比表面积的影响44-46
• 4.3.2 煅烧时间对LMC孔隙结构及比表面积的影响46-49
• 4.4 表面铁的价态分析49-52
• 4.4.1 煅烧温度对LMC表面铁价态分布的影响49-50
• 4.4.2 煅烧时间对LMC表面铁价态分布的影响50-52
• 4.5 本章小结52-54
• 第5章 木质素基磁性炭对罗丹明B的催化降解性能研究54-63
• 5.1 降解反应因素考察优化54-58
• 5.1.1 溶液初始pH值对罗丹明B降解率的影响54-55
• 5.1.2 催化剂的使用量对罗丹明B降解率的影响55-56
• 5.1.3 H_2O_2浓度对罗丹明B降解率的影响56-57
• 5.1.4 罗丹明B初始浓度对罗丹明B降解率的影响57-58
• 5.2 催化剂的稳定性58-60
• 5.2.1 催化剂的重复使用性能58-59
• 5.2.2 反应体系中铁离子的溶出59-60
• 5.3 罗丹明B降解过程分析60-61
• 5.4 催化剂的经济效益分析61-62
• 5.5 本章小结62-63
• 结论63-65
• 参考文献65-73
• 致谢73-74
• 攻读学位期间发表的学术论文目录74-76

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本文编号：364423