长江及东江流域水体与沉积物的离体生物毒性效应及其生态风险评估

发布时间：2017-05-14 16:22

  本文关键词：长江及东江流域水体与沉积物的离体生物毒性效应及其生态风险评估，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近几十年来,大量人工合成化学品被用来生产和加工各类药物和个人护理品。这些化学品大都不易分解、易扩散、易通过食物链传递和富集、具有“三致”毒害效应,能造成生物体代谢紊乱与生态污染,甚至导致种群以及整个生态系统的破坏乃至崩溃。面对种类繁多且数目仍在持续增加的此类污染物,生物毒性表征是综合反映环境介质污染程度的有效方法之一。流域环境是人类赖以生存的源泉,也是众多点源及面源污染的最终受纳环境。相较于西方国家,我国人口基数大、经济增长迅猛,每年向环境中排放的污染物的种类和量也随之居高不下,而南方地区是我国当前人口密度最大、人地矛盾突出的敏感区域,两大水系——长江和珠江水系都分布在近六亿人口居住的该密集区,其水环境质量与人们的健康及生活状况密切相关。已有研究表明我国部分河流受到外源污染物,特别是内分泌干扰物的严重污染,但此类研究多集中在受生活污水和工业污水影响的支流河涌,我国大型流域如长江和东江流域地表水和沉积物还缺乏系统的毒性特征分析。综上所述,有必要结合污染物化学分析和生物毒性检测,对我国典型流域水环境质量进行综合分析和评估。为此,本文选择长江和东江流域地表水及沉积物为研究对象,以环境激素效应和遗传毒性效应为评价指标,通过离体生物测试从广度上调查和评估流域环境污染现状,采用效应导向分析从深度上探索生物毒害效应的关键致毒因子,并结合污染物化学监测数据,进行生态风险评估。主要研究结果如下:(1)长江和东江流域地表水和沉积物丰水期和枯水期的环境激素效应分析结果表明:长江流域雌激素效应污染最为普遍,在地表水和沉积物中检出率均超过50%,地表水和沉积物的最高浓度分别为2.05 ng/L雌二醇当量浓度(EEQ)和0.43 ng EEQ/g。雄激素效应、抗雌激素效应和抗雄激素效应在地表水和沉积物中的检出率均低于雌激素效应,从总检出率来看:抗雄激素效应雄激素效应≈抗雌激素效应,三种激素效应在地表水中最大检出浓度分别为144μg/L他莫西芬当量浓度(FEQ)、37.9 ng/L二氢睾酮当量浓度(DEQ)和103μg/L氟他胺当量浓度(TEQ),在沉积物中分别为53.6μg FEQ/g、12.0 ng DEQ/g和51.5μg TEQ/g。环境激素效应的浓度分布在地表水中均呈现季节性的差异,雌激素效应的区域性高值点位分布在武汉段、鄱阳湖口和芜湖-南京段,其它三种激素效应没有明显的高污染区域。相关性分析表明,四种环境激素效应污染特征与人口规模、有机质、氨氮含量等呈现一定相关性,说明环境激素效应与人类活动排放密切相关。风险评估结果表明,雌激素效应仅在鄱阳湖口点位具有高风险,其它区域为中等风险,雄激素效应无高风险区域。东江流域结果同样显示雌激素效应污染最为显著,在地表水和沉积物中检出率均超过65%,地表水和沉积物的效应浓度范围分别为ND-136 ng EEQ/L和ND-8.23 ng EEQ/g,抗雄激素效应的检出率次之。抗雄激素效应、雄激素效应和抗雌激素效应在地表水中平均检出浓度分别为140μg FEQ/L、2.87 ng DEQ/L和11.8μg TEQ/L,在沉积物中分别为48.8μg FEQ/g、ND和17.4μg TEQ/g。环境激素效应的浓度在地表水和沉积物中呈现一定的季节性差异和河流分布差异,东江支流石马河和淡水河的总体污染水平较为严重,多数点位处于雌激素效应高风险水平。(2)通过重组酵母-雌激素效应试验和效应导向分析,结合目标化合物的定量和未知化合物的定性分析,对东江流域下游的雌激素主要贡献化合物展开调查分析。结果表明,枯水期地表水,多数点位的雌激素效应强于丰水期,东江支流石马河和淡水河多数点位处于高污染风险水平,而东江支流西枝江和东江干流风险较低。枯水期地表水和胆汁样品的HPLC馏分中具有雌激素活性的物质多为极性或中等极性组分。七种常见的雌激素化合物(雌二醇、雌酮、双酚A、乙炔雌酮、已烯雌酚、壬基酚和辛基酚)的效应贡献只占一部分,而地表水中的多环芳烃、酚类以及萘酚、吲哚、苯甲醛、苯并呋喃及其代谢物等多类物质都可能具有雌激素活性,并能在生物体内(如鱼胆汁)富集和转化,对水生生物产生毒理效应。(3)筛选和纯化了SOS/umu活性菌种,针对不同阶段需要的培养或反应时间以及混合物质的比例进行比较,确定了合适的方法绘制标准曲线和样品的剂量关系曲线。此外,运用IR值和毒性当量浓度两种表征方式分析了东江流域两季地表水和沉积物样品中的直接遗传毒性效应。IR值分析结果表明,地表水中仅枯水期有一个检出阳性,总体检出率为3.6%,多数点位的IR值在1.0左右。沉积物总检出率(15%)高于地表水,其中,丰水期的检出率(25%)比枯水期高出5倍。沉积物两季IR值最高点位均位于观澜镇(S9),可见该处的风险远高于其它地区。当量浓度分析除检出以上结果外,还可检出部分弱效应的点位,地表水和沉积物的浓度分布分别为ND-0.55μg/L NEQ(4-NQO当量浓度)和ND-0.84μg NEQ/g。研究结果进一步表明,化工企业周边环境和未经妥善治理的地表水和沉积物中容易检出遗传毒性,需引起足够的重视,及时采取有效的防治措施。
【关键词】：内分泌干扰物 环境激素效应 遗传毒性效应 效应导向分析 生态风险评估
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;X826
【目录】：

• 致谢5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-18
• 中英文对照及缩略表18-20
• 第一章 绪论20-40
• 第一节 生物毒性效应20-23
• 一、污染物毒性效应介绍20-22
• 二、活体生物测试22-23
• 三、离体生物测试23
• 第二节 环境激素效应23-29
• 一、环境中的内分泌干扰物23-26
• 二、环境激素效应26-27
• 三、生物测试27-28
• 四、研究应用28-29
• 第三节 遗传毒性效应29-32
• 一、环境中的遗传毒性物质29
• 二、遗传毒性效应29-30
• 三、检测及应用30-32
• 第四节 生物效应导向分析32-35
• 一、分析原理32
• 二、研究步骤32-33
• 三、应用及发展33-35
• 第五节 生态风险评价35-37
• 一、发展历程35-36
• 二、表征及应用36-37
• 第六节 研究意义、思路和内容37-40
• 一、研究意义37-38
• 二、研究思路和内容38-40
• 第二章 研究区域与实验方法40-58
• 第一节 研究区域介绍40-43
• 一、长江流域40-42
• 二、东江流域42-43
• 第二节 环境样品的采集和前处理43-45
• 一、样品的采集43-44
• 二、样品前处理44-45
• 第三节 重组基因酵母测试方法45-49
• 一、仪器设备及试剂45-46
• 二、实验步骤46-47
• 三、数据分析47-49
• 第四节 SOS/umu试验方法49-52
• 一、仪器设备及试剂配制49-50
• 二、实验步骤50-51
• 三、数据分析51-52
• 第五节 效应导向分析52-53
• 一、主要仪器和耗材52
• 二、分馏及鉴别52-53
• 第六节 化学分析及质量控制53-58
• 一、常规指标分析53-56
• 二、雌激素化合物分析56-57
• 三、质量保证和质量控制体系57-58
• 第三章 南方典型流域地表水和沉积物环境激素效应及其风险评估58-76
• 第一节 长江流域环境激素效应及风险评估58-64
• 一、四种激素效应的季节分布特征58-60
• 二、四种激素效应的空间分布特征60-62
• 三、影响因素相关性分析62-63
• 四、风险评价63-64
• 第二节 东江流域环境激素效应及风险评估64-71
• 一、四种激素效应的季节分布特征64-67
• 二、四种激素效应的流域分布特征67-70
• 三、激素效应与部分雌激素化合物的相关性分析70
• 四、风险评价70-71
• 第三节 讨论71-75
• 一、与其它地区的比较71-74
• 二、流域污染差异分析74-75
• 第四节 小结75-76
• 第四章 东江流域环境雌激素效应导向分析76-88
• 第一节 原样的雌激素效应分析76-79
• 第二节 馏分的雌激素效应分析79-80
• 第三节 化合物的检测分析80-86
• 一、原样中目标化合物的污染分布80-82
• 二、馏分中目标化合物的检出情况82-83
• 三、馏分中未知化合物的性质特征83-86
• 第四节 讨论86-87
• 第五节 小结87-88
• 第五章 东江流域地表水和沉积物遗传毒性评估88-94
• 第一节 SOS/umu测试方法改进88-90
• 第二节 东江流域地表水及沉积物遗传毒性评估90-92
• 一、诱导率分析90-91
• 二、当量浓度分布91-92
• 第三节 讨论92-93
• 第四节 小结93-94
• 第六章 全文结论、创新之处及研究展望94-96
• 第一节 主要结论94
• 第二节 创新之处94-95
• 第三节 研究展望95-96
• 参考文献96-114
• 作者简介及在学期间发表的学术论文与研究成果114-115

  本文关键词：长江及东江流域水体与沉积物的离体生物毒性效应及其生态风险评估，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：365674